过渡金属硫族化合物的可控制备及催化特性

发布时间：2017-08-11 17:23

  本文关键词：过渡金属硫族化合物的可控制备及催化特性

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【摘要】：染料敏化太阳能电池(DSSC)具有易制备、低成本、高光电转换效率等特点而备受关注。DSSC主要由对电极、氧化还原电解液、光敏化剂和光阳极构成。对于对电极材料的构筑,不仅要有低廉的价格,而且要有优异的光电转换性能和高稳定性。本论文以低成本的、高效的过渡金属硫族化合物为研究对象。拟构筑高结晶度的小尺寸的单分散的硫化镍纳米晶;暴露高能面的硫化亚铁纳米片;硒硫化锡锌铜对电极。研究反应温度、化学组分等实验参数与对电极光电转换性能及催化性能之间的关系。本论文的主要研究内容如下:1)可控制备高结晶度的小尺寸的单分散的α相硫化镍纳米晶。通过控制反应温度,得到了结晶度不同的硫化镍,然后通过喷涂法制备成对电极,组装成DSSC。探究其催化性能与DSSC光电转换效率的关系。当反应温度为300℃时,得到了较高结晶度的NiS,它构筑的DSSC的光电转换效率为7.33%,接近于铂基的DSSC转换效率(7.53%)。这主要是因为高结晶度、小尺寸的硫化镍纳米晶可提供更多的催化活性位点,利于I3-的还原。2)可控制备了暴露高能面的硫化亚铁纳米片。通过控制反应温度,得到了组分不同的硫化亚铁(FeS、Fe7S8)纳米片。光电性能测试表明:基于暴露(001)高能面的FeS纳米片对电极构筑的DSSC的平均光电转换效率为8.88%(最高光电转换效率为9.10%),其电池效率明显高于Fe7S8纳米片(8.06%)和铂基的(7.73%)。上述结果表明暴露高能面的硫化亚铁纳米片具有出色的催化性能。3)可控制备了单分散的小尺寸硫化锡锌铜纳米粒子,然后将其硒化得到硒硫化锡锌铜,再用刮涂法制备成对电极。相比硫化锡锌铜纳米粒子对电极构筑的DSSC,基于硒硫化锡锌铜对电极构筑的DSSC效率有大幅度的提高,其光电转换效率达到7.13%,接近于铂作为DSSCs对电极的效率7.62%。这归因于硒元素的引入,改变了硫化锡锌铜的晶体结构,提高了其催化性能。
【关键词】：过渡金属硫族化合物 染料敏化太阳能电池 对电极 能量转换效率
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;TM914.4
【目录】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 绪论9-27
• 1.1 研究背景9
• 1.2 太阳能电池简介9-10
• 1.2.1 太阳能电池的发展9-10
• 1.3 染料敏化太阳能电池10-14
• 1.3.1 染料敏化太阳能电池的研究进展10-11
• 1.3.2 染料敏化太阳能电池的结构及工作原理11-14
• 1.4 染料敏化太阳能电池对电极的国内外研究进展14-25
• 1.4.1 贵金属Pt基对电极14-16
• 1.4.2 碳材料基对电极16-18
• 1.4.3 聚合物基对电极18-19
• 1.4.4 过渡金属化合物基对电极19-23
• 1.4.5 多元化合物基对电极23-24
• 1.4.6 复合物基对电极24-25
• 1.5 本课题的立题思想及意义25-27
• 第2章 实验材料和表征方法27-31
• 2.1 实验试剂27-29
• 2.1.1 实验试剂和原料27-28
• 2.1.2 实验仪器和设备28-29
• 2.2 表征方法29-31
• 2.2.1 X射线衍射分析（X-ray diffraction, XRD）29
• 2.2.2 X射线光电子能谱（X-ray photoelectron spectroscopy, XPS）29
• 2.2.3 扫描电子显微镜（Scanning electron microscope, SEM）29
• 2.2.4 透射电子显微镜（Transmission electron microscope, TEM）29
• 2.2.5 原子力显微镜（Atomic force microscope, AFM）29
• 2.2.6 光电化学池的光电流-电压曲线（Photocurrent-voltage, J-V）29
• 2.2.7 循环伏安曲线（Cyclic Voltammetry, CV）29-30
• 2.2.8 电化学阻抗谱（Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS）30
• 2.2.9 Tafel极化曲线测试（Tafel polarization）30-31
• 第3章 小尺寸硫化镍纳米晶的可控制备及催化特性31-44
• 3.1 引言31-32
• 3.2 实验部分32-34
• 3.2.1 基于密度泛函理论的表面吸附能的第一性原理计算32-33
• 3.2.2 小尺寸硫化镍纳米晶的可控制备33
• 3.2.3 材料对电极的制备及光电化学池的组装33-34
• 3.3 结果与讨论34-43
• 3.3.1 I_3~-在材料表面的DFT计算34-36
• 3.3.2 小尺寸硫化镍的结构表征36-39
• 3.3.3 光电化学池的光电流-电压性能测试39-41
• 3.3.4 对电极的电化学测试41-43
• 3.4 本章小结43-44
• 第4章 暴露高能面的硫化亚铁纳米片的可控制备及催化特性44-54
• 4.1 引言44-45
• 4.2 实验部分45-46
• 4.2.1 暴露高能面的硫化亚铁纳米片的可控制备45
• 4.2.2 对电极的可控构筑及光电化学池的组装45-46
• 4.2.2.1 刮涂法可控构筑对电极45-46
• 4.2.2.2 光电化学池的组装46
• 4.3 结果与讨论46-52
• 4.3.1 暴露高能面的硫化亚铁纳米片的结构表征46-49
• 4.3.2 光电化学池的光电流-电压及稳定性测试49-51
• 4.3.3 基于硫化亚铁纳米片的电化学测试51-52
• 4.4 本章小结52-54
• 第5章 Cu_2ZnSnS_xSe_(4-x)的可控制备及催化特性54-61
• 5.1 引言54-55
• 5.2 实验部分55-56
• 5.2.1 小尺寸Cu_2ZnSnS_4纳米粒子的可控制备55
• 5.2.2 Cu_2ZnSnS_xSe_(4-x)的制备55
• 5.2.3 对电极的制备及光电化学池的组装55-56
• 5.3 结果与讨论56-60
• 5.3.1 可控制备的材料的结构表征56-57
• 5.3.2 光电化学池的光电流-电压测试57-58
• 5.3.3 材料的电化学测试58-60
• 5.4 本章小结60-61
• 结论61-62
• 参考文献62-74
• 致谢74-75
• 攻读硕士学位期间发表的论文75-76

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本文编号：657337