聚合物基电解质全固态锂离子电池的制备与性能研究

发布时间：2017-09-25 01:25

  本文关键词：聚合物基电解质全固态锂离子电池的制备与性能研究

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【摘要】：与传统的锂离子电池相比,聚合物基电解质全固态锂离子电池具有更高的安全性和能量密度,引起了广泛关注。本文的主要内容是聚合物基电解质全固态锂离子电池的制备与性能研究,旨在拓宽聚合物基电解质全固态锂离子电池工作温度范围,推进全固态锂离子电池的商业化进程。采用溶液浇铸法制备聚氧化乙烯(PEO)基固态聚合物电解质(SPE),添加无机填料对电解质膜进行改性,提升其室温离子电导率及机械强度;使用固态聚合物电解质膜配合商业化正极材料,制备全固态锂离子电池,对电池室温及高温电化学性能进行研究。本文采用溶液浇铸法结合热压工艺获得表面平整度良好、厚度均匀(150μm)的固态聚合物电解质膜,测试其室温离子电导率、电化学窗口、热力学稳定性以及化学稳定性。本文通过对PEO基固态聚合物电解质膜改性研究,改变NASICON型无机固态电解质Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3(LAGP)填料的添加比例,当电解质膜中添加20 mass%-LAGP时,室温离子电导率达7.5×10-5 S/cm,稳定电化学窗口超过5 V。采用Li Fe PO4(LFP)正极、金属锂负极制备全固态锂离子电池。对组装完毕的扣式半电池进行热处理,获得接触良好的电极电解质界面。在室温下,LFP/SPE(5 mass%-LAGP)/Li全固态锂离子电池0.1 C循环,首次放电容量为150.13 m Ah/g,库伦效率为95.99%,300次循环容量保持率为80%;LFP/SPE(15mass%-LAGP)/Li全固态锂离子电池室温下1 C循环,首次放电容量为114.3m Ah/g,500次循环容量保持率84.2%。此外,为了追求更高的电池能量密度,选用了不同高电压正极材料Li Mn0.6Fe0.4PO4(LMFP)、Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM),制备全固态锂离子电池。进行电极电解质的界面相容性研究,分析电池容量衰减的原因,并提出针对性的改性方法。
【关键词】：PEO基固态聚合物电解质 LAGP 复合正极 全固态锂离子电池
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM912
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-8
• 第1章 绪论8-25
• 1.1 引言8-9
• 1.2 国内外研究现状9-23
• 1.2.1 全固态锂离子电池工作原理9-11
• 1.2.2 PEO基固态聚合物电解质锂离子传导机理11-14
• 1.2.3 PEO基固态聚合物电解质及改性研究14-21
• 1.2.4 PEO基电解质全固态锂离子电池研究进展21-23
• 1.3 本文的研究目的与内容23-25
• 第2章 实验材料与研究方法25-31
• 2.1 实验药品与仪器25-26
• 2.1.1 实验药品25
• 2.1.2 实验仪器25-26
• 2.2 材料的制备与表征26-29
• 2.2.1 PEO基固态聚合物电解质膜的制备26-27
• 2.2.2 全固态锂离子电池复合正极的制备27
• 2.2.3 碳包覆LMFP改性27
• 2.2.4 材料的物理表征27-28
• 2.2.5 材料的电化学测试28-29
• 2.3 全固态锂离子电池的制备及测试29-31
• 2.3.1 全固态锂离子电池的制备29
• 2.3.2 充放电测试29-30
• 2.3.3 循环伏安法测试30
• 2.3.4 电化学交流阻抗谱测试30-31
• 第3章 PEO基固态聚合物电解质的制备和表征31-45
• 3.0 引言31
• 3.1 PEO基固态聚合物电解质膜的制备31-32
• 3.2 PEO基固态聚合物电解质膜电化学测试32-39
• 3.2.1 直流极化测试32-33
• 3.2.2 离子电导率测试33-35
• 3.2.3 PEO基固态聚合物电解质对锂稳定性测试35-38
• 3.2.4 电化学窗口测试38-39
• 3.3 PEO基固态聚合物电解质膜物理表征39-43
• 3.3.1 扫描电子显微镜分析(SEM)39-40
• 3.3.2 热重分析(TG)40-41
• 3.3.3 X射线衍射分析(XRD)41-42
• 3.3.4 傅里叶变换红外光谱分析(FTIR)42-43
• 3.3.5 拉伸应力分析43
• 3.4 本章小结43-45
• 第4章 全固态锂离子电池的制备与性能研究45-65
• 4.1 引言45
• 4.2 LFP/SPE/Li全固态锂离子电池的制备及性能研究45-56
• 4.2.1 LFP/SPE/Li全固态锂离子电池高温(70-80 ℃)性能46-48
• 4.2.2 LFP /SPE/Li全固态锂离子电池室温(25-30 ℃)性能48-56
• 4.3 LMFP/SPE/Li全固态锂离子电池的制备及改性研究56-59
• 4.3.1 LMFP/SPE/Li全固态锂离子电池的制备及性能研究56-58
• 4.3.2 碳包覆LMFP改性58
• 4.3.3 C-LMFP/SPE/Li全固态锂离子电池的制备及性能研究58-59
• 4.4 NCM/SPE/Li全固态锂离子电池的制备及性能研究59-63
• 4.4.1 正极配比对于电池性能的影响60-61
• 4.4.2 活性物质载量对于电池性能的影响61-62
• 4.4.3 NCM-LAGP复合正极62-63
• 4.5 本章小结63-65
• 结论65-66
• 参考文献66-74
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果74-76
• 致谢76

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本文编号：914571