低温固体氧化物燃料电池复合电解质性能优化

发布时间：2017-10-05 06:03

  本文关键词：低温固体氧化物燃料电池复合电解质性能优化

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【摘要】：固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种高效、清洁的发电装置,被认为是二十一世纪最具有发展前景的发电装置。低温化是SOFC发展的必然趋势,其关键在于开发低温(400-600℃)环境下具有优良性能的电解质材料。氧化物、二元碳酸盐复合电解质在400-600℃范围内表现出较高的离子电导率,近年来得到了广泛的研究。然而,碳酸盐掺杂的复合电解质依然存在诸多缺点,如碳酸盐的掺杂明显降低了电池的机械强度,电池在高温环境下操作时容易变形甚至漏气,严重影响电池输出性能和寿命。为了进一步提高碳酸盐掺杂的复合电解质的电导率、稳定性和机械强度,本文通过掺杂绝缘相MgO,针对La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)-MgO-碳酸盐复合电解质的电化学性能、稳定性以及机械性能进行了研究。1.本文通过聚丙烯酰胺溶胶凝胶法合成La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)(LSGM)初级粉体,经900℃煅烧4h以后,与二元碳酸盐(52Li2CO3:48Na2CO3)和绝缘相Mg O(国药)混合,形成不同配比的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3复合电解质粉体。通过XRD、SEM、EIS、TG-DTA、TEC、BET和抗弯强度测试,分析复合电解质的材料结构和电化学性能。实验结果表明,LSGM、碳酸盐、MgO三相可以稳定共存,且随着MgO含量的增加,复合电解质的电导率呈先增加后降低的规律,MgO含量为2 wt%时,复合电解质的电导率达到最大值,650℃时达0.17 S·cm-1,相较未添加MgO的复合电解质,其电导率提高了15%。同时,复合电解质的抗弯强度随MgO含量的增加呈线性增加。本实验采用干压成型的方法,制备了LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3复合电解质的单电池。不同配比的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3复合电解质的单电池在低温输出性能良好,复合电解质中MgO含量为2 wt%时单电池性能最高,600℃和500℃时最高功率密度分别为590 mW·cm-2、380 mW·cm-2,各复合电解质燃料电池开路电压均在0.95V以上。2.考察不同MgO含量对LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3复合电解质稳定性的影响。经过600℃、200h热处理,LSGM、MgO和(Li/Na)2CO3三相稳定共存,当MgO的掺杂量为2 wt%时,LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3复合电解质相结构最稳定。分别将未掺杂MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3复合电解质和MgO含量为2 wt%的LSGM-Mg O-(Li/Na)2CO3复合电解质干压成片,在空气气氛下、室温-600℃进行20次共200h的热循环测试。结果发现,未掺杂MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3复合电解质的电导率由原来的0.118 S·cm-1降低到0.071 S·cm-1,电导率损失40%。MgO含量为2 wt%的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3复合电解质电导率由原来的0.131 S·cm-1降低到0.081 S·cm-1,电导率损失36%,在整个的测试过程中MgO含量为2 wt%的LSGM-MgO(Li/Na)2CO3复合电解质的电导率始终大于未掺杂MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3复合电解质的电导率。复合电解质能够在一个较长的时间内保持稳定,600℃、200h的电导率基本保持在0.08 S·cm-1。3.通过均匀沉淀法合成了纳米MgO(2)粉体,讨论不同颗粒尺寸的MgO对复合电解质形貌和电导率的影响。均匀沉淀法合成的纳米MgO(2)粉体粒径略小于的MgO(1),且MgO(2)对复合电解质电导率的提高更明显。通过本论文研究,证实MgO可以作为LSGM-碳酸盐体系复合电解质的稳定添加剂。MgO的添加不仅降低了复合电解质中LSGM的用量,尤其是Ga和La等贵金属元素,降低了燃料电池的成本,而且有效地提高了复合电解质及燃料电池的整体性能和机械强度。
【关键词】：低温固体氧化物燃料电池(LT-SOFC) 碳酸盐复合电解质 MgO La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)-(LSGM) 稳定性
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM911.4
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRUCT5-10
• 第一章 绪论10-32
• 1.1 引言10
• 1.2 燃料电池简介10-12
• 1.3 燃料电池概述12-15
• 1.3.1 固体氧化物燃料电池工作原理12-13
• 1.3.2 固体氧化物燃料电池特点13
• 1.3.3 固体氧化物的结构设计13-15
• 1.4 固体氧化物燃料电池关键材料15-28
• 1.4.1 电解质材料15-21
• 1.4.1.1 氧离子传导型电解质材料15-20
• 1.4.1.2 质子传导型电解质材料20
• 1.4.1.3 复合电解质材料20-21
• 1.4.2 电极材料21-27
• 1.4.2.1 阳极材料22-25
• 1.4.2.2 阴极材料25-27
• 1.4.3 连接及密封材料27-28
• 1.5 固体氧化物燃料电池发展现状与趋势28-30
• 1.5.1 固体氧化物燃料电池发展现状28-29
• 1.5.2 固体氧化物燃料电池发展趋势29-30
• 1.6 研究意义及主要内容30-32
• 第二章 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质的结构与性能研究32-56
• 2.1 引言32-33
• 2.2 实验方法33-41
• 2.2.1 实验原料与设备33-35
• 2.2.2 LSGM粉体的制备35-37
• 2.2.3 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质的制备37
• 2.2.4 测试手段和表征方法37-39
• 2.2.5 单电池的制备39-41
• 2.3 结果与讨论41-54
• 2.3.1 XRD物相分析41-44
• 2.3.2 SEM形貌分析44-46
• 2.3.3 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质热分析46-47
• 2.3.4 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质热膨胀分析47-49
• 2.3.5 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质抗弯强度49
• 2.3.6 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质其他性能参数49-50
• 2.3.7 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质电导率分析50-52
• 2.3.8 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质单电池性能分析52-54
• 2.4 小结54-56
• 第三章 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质的稳定性研究56-68
• 3.1 引言56-57
• 3.2 实验部分57-58
• 3.2.1 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质老化性能表征方法57-58
• 3.2.2 LSGM-MGO-碳酸盐复合电解质单电池稳定性测试58
• 3.3 结果与讨论58-66
• 3.3.1 XRD相分析58-59
• 3.3.2 SEM形貌分析59-61
• 3.3.3 循环电导率分析61-65
• 3.3.4 单电池稳定性分析65-66
• 3.4 本章小结66-68
• 第四章 MgO的形貌对LSGM-MgO-碳酸盐复合电解质电导率的影响68-76
• 4.1 引言68
• 4.2 实验部分68-70
• 4.2.1 MgO粉体的制备68-69
• 4.2.2 粉体表征与电导率测试69-70
• 4.3 结果与讨论70-74
• 4.3.1 不同形貌MgO的XRD分析70
• 4.3.2 SEM形貌分析70-71
• 4.3.3 电导率分析71-74
• 4.4 小结74-76
• 第五章 结论与展望76-80
• 5.1 结论76-77
• 5.2 展望77-80
• 参考文献80-92
• 致谢92-93
• 发表论文和参加科研情况说明93

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