新型离子有机聚合物的合成和应用

发布时间：2017-10-10 23:39

  本文关键词：新型离子有机聚合物的合成和应用

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【摘要】：本研究将离子液体的灵活性和框架材料优良的结构特性相结合,提出设计制备具有多重CO_2吸附、催化转化功能的离子有机聚合物。研究这些聚合物对CO_2的吸附、催化转化性能以及偶氮键的存在对CO_2/N_2的选择性。主要研究内容及成果如下:1、为制备的材料有更大的自由体积、孔隙度、比表面积和更高的CO_2吸附量,设计合成了五种具有立体结构的有机单体:四苯甲烷、四(4-溴苯)甲烷、四(4-甲酰基苯)甲烷、四(4-硝基苯)甲烷、四(4-氨基苯)甲烷。含氮丰富的聚合物有更高的CO_2的吸附量,因此我们合成了含氮丰富的[4-(4-吡啶)]卟啉与4,4′,5,5′-四硝基-2,2′-二-1H-联咪唑两种有机单体。2、根据离子液体功能结构的多样性和灵活性,对CO_2具有吸附、催化功能。本文设计合成了离子单体的阳离子部分含卤素、腈基、硝基官能团的化合物:1,3-二-(4-溴基苯基)咪唑氯、1,3-二-(4-腈基苯基)咪唑氯、1,3-二-(4-硝基苄基)咪唑溴/氯。3、从制备的单体中选取了部分单体制备了三类不同的材料:(1)用[4-(4-吡啶)]卟啉与1,3-二-(4-溴基苯基)咪唑氯聚合生成包含咪唑和卟啉的离子有机聚合物[poly(porphyrin and imidazole-based)complex](PPIC)。用红外(IR)、X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)、能谱(EDS)、物理吸附(BET)对材料进行了表征与研究,并对材料PPIC的CO_2的吸附量、催化CO_2的性能进行了研究。(2)用溴乙胺氢溴酸盐季铵化的[4-(4-吡啶)]卟啉与4,4′,5,5′-四硝基-2,2′-二-1H-联咪唑通过氨基和硝基的缩合反应生成包含卟啉和联咪唑的离子有机聚合物[poly(porphyrin and 2,2’-biimidazole-based)complex](PPBIC)PPBIC-Br,用KPF6进行阴离子交换生成PPBIC-PF6。用IR、SEM、EDS进行表征与研究,并对PPBIC的CO_2的吸附量、CO_2/N2的选择性、催化CO_2的性能进行了研究。(3)用溴乙胺氢溴酸盐季铵化的[4-(4-吡啶)]卟啉与四(4-氨基苯)甲烷通过氨基和硝基缩合反应生成含有卟啉和苯的离子有机聚合物[poly(porphyrin and benzene-based)complex](PPBC)PPBC-Br,用KPF6进行阴离子交换生成PPBC-PF6。用IR、SEM、EDS进行表征与研究,并对PPBC的CO_2的吸附量、CO_2/N2的选择性、催化CO_2的性能进行了研究。
【关键词】：离子聚合物 CO_2 吸附 选择性 催化
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X773;O631
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 前言9-16
• 1.1 CO_2捕集的研究进展9-13
• 1.2 离子聚合物的研究进展13-14
• 1.3 选题目标和依据14-16
• 第二章 有机单体的合成16-33
• 2.1 设计原理16
• 2.2 实验部分16-32
• 2.2.1 有机单体合成路线16-17
• 2.2.2 合成方法17-19
• 2.2.3 结构表征19-32
• 2.3 本章小结32-33
• 第三章 离子单体的合成33-41
• 3.1 设计原理33
• 3.2 实验部分33-40
• 3.2.1 离子单体合成路线33
• 3.2.2 合成方法33-34
• 3.2.3 结构表征34-40
• 3.3 本章小结40-41
• 第四章 材料PPIC的合成、表征、性质41-47
• 4.1 设计原理41
• 4.2 实验部分41-46
• 4.2.1 材料PPIC的合成41
• 4.2.2 材料PPIC的CO_2吸附测试41-42
• 4.2.3 材料PPIC的表征42-45
• 4.2.4 材料PPIC的CO_2吸附分析45
• 4.2.5 材料PPIC的催化转化CO_2分析45-46
• 4.3 本章小结46-47
• 第五章 材料PPBIC与PPBC的合成、表征、性质47-58
• 5.1 设计原理47
• 5.2 实验部分47-57
• 5.2.1 材料PPBIC的合成47-48
• 5.2.2 材料PPBIC的表征与性质48-51
• 5.2.3 材料PPBC的合成51-52
• 5.2.4 材料PPBC的表征与性质52-55
• 5.2.5 材料PPBIC与PPBC的N_2吸附分析55-56
• 5.2.6 材料PPBIC与PPBC的催化转化CO_2分析56-57
• 5.3 本章小结57-58
• 第六章 结论58-60
• 参考文献60-66
• 附录：仪器和测试方法66-68
• 发表论文和参加科研情况说明68-69
• 致谢69-70

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本文编号：1009303