网络结构碳硫复合材料及其性能研究

发布时间：2017-10-21 15:14

  本文关键词：网络结构碳硫复合材料及其性能研究

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【摘要】：随着电子产品和电动工具的快速发展,下一代可再充放电电池需要拥有更高的容量和能量密度。锂硫电池作为高能量密度储源(2600 Wh·Kg-1)和持续的电动汽车的用电设备,目前吸引了越来越多的关注。同时单质硫还具有成本低、属环境友好型材料、地球储藏量高等优良特性。但是,硫不同于常规的插层阴极材料,几乎无导电性,在循环过程中硫经历一系列的组成和结构的变化,包括可溶的多硫化物、不溶的硫化物以及体积膨胀。这些现象导致活性物质损失,最终导致循环过程容量严重衰减。本论文综述了锂硫电池正极材料的特点及最新研究进展,以改善硫正极材料的缺陷为目的,通过将硫与导电碳材料进行复合,制备了一系列新型碳硫复合材料,并对其微观结构和电化学性能做了一些研究,具体工作有以下几个方面:(1)采用一步水热法成功制备了三维多孔结构的石墨烯气凝胶负载纳米硫复合材料,研究了水热反应条件对石墨烯/硫复合材料的电化学性能影响。采用XRD、SEM、TEM和XPS等测试手段对材料的微观结构进行表征,通过电池测试仪和电化学工作站等对正极材料进行电化学性能分析,探讨了石墨烯上的含氧官能与硫纳米颗粒之间的作用以及复合材料的微观形貌对电化学性能的影响。研究结果表明,水热反应温度对硫颗粒尺寸、负载硫、石墨烯有序度及两者之间的键合作用有重要影响。180℃水热反应样品经历50次循环后仍有高达716.2m Ah·g-1的比容量,并在大电流密度下仍有较高的容量发挥。(2)通过原位聚合和静电吸引的方法合成出一种具有双壳型结构的硫@聚苯胺@石墨烯复合材料。首先,我们通过原位聚合的方法在单质硫颗粒的表面生长一层纳米尺度的聚苯胺;再通过静电吸引的方法在其表面包覆氧化石墨烯,得到具有双壳结构的碳硫复合材料。通过对复合材料的微观结构、硫的负载量及电化学性能的表征与分析,探讨了双壳结构潜在的电化学性能优势。研究结果表明,硫@聚苯胺@石墨烯复合材料具有非常好的包覆效果,聚苯胺层能够增加材料内部的导电性,石墨烯层具有优异的化学稳定性。将其作为锂硫电池正极材料,在100m A·g-1电流密度下经过50次循环后仍有847.3 m Ah·g-1的比容量。且在0.5A·g-1和1 A·g-1电流密度下充放电,也有694.7 m Ah·g-1和380.4 m Ah·g-1的比容量。(3)以功能化碳纤维布为骨架,液相载硫得到碳纤维布/纳米硫复合材料。通过对复合材料进行FTIR、SEM、XPS以及电化学性能分析,探讨比较了改性前后正极材料的电化学性能。研究结果表明,化学改性后的碳纤维布表面含有大量含氧官能团,水热反应过程中与单质硫形成了价键结合作用,可有效抑制多硫化物溶解于电解液造成活性物质的损失,50次充放电循环后仍有968.1m Ah·g-1的放电比容量,显示出良好的循环性能和潜在的应用前景。
【关键词】：锂硫电池 碳硫复合材料 石墨烯 双壳结构 碳纤维布
【学位授予单位】：上海大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB33;TM912
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-12
• 第一章 绪论12-27
• 1.1 引言12-13
• 1.2 锂硫电池体系概述13-17
• 1.2.1 锂硫电池简介13-14
• 1.2.2 锂硫电池的工作原理14-16
• 1.2.3 锂硫电池发展面临的主要问题16-17
• 1.3 锂硫电池发展现状17-25
• 1.3.1 碳/硫复合材料17-20
• 1.3.2 聚合物/金属氧化物包覆型复合材料20-23
• 1.3.3 石墨烯/硫复合材料23-25
• 1.4 本课题的研究内容及意义25-27
• 第二章 实验材料与仪器27-33
• 2.1 材料的制备合成27-29
• 2.1.1 原料和试剂27-28
• 2.1.2 氧化石墨烯的制备28-29
• 2.2 材料表征方法与仪器29-31
• 2.2.1 X射线衍射分析仪（X-Ray Diffraction）29
• 2.2.2 扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope)29-30
• 2.2.3 透射电子显微镜(Transmission Eectron Microscope)30
• 2.2.4 热重分析仪（Thermogravimetry）30
• 2.2.5 傅立叶变换红外光谱仪(Fourier Transform Infrared)30
• 2.2.6 拉曼光谱仪 (Raman)30-31
• 2.2.7 X射线光电子能谱仪(XPS)31
• 2.3 电化学性能测试31-33
• 2.3.1 电极的制备31
• 2.3.2 电池的组装31-32
• 2.3.3 电性能测试系统32-33
• 第三章 三维多孔石墨烯气凝胶负载纳米硫复合材料制备及电化学性能研究33-44
• 3.1 引言33-34
• 3.2 实验部分34
• 3.3 实验结果与讨论34-43
• 3.3.1 XRD测试分析34-35
• 3.3.2 TGA测试数据35-36
• 3.3.3 Raman测试数据36-37
• 3.3.4 SEM测试数据37-38
• 3.3.5 TEM测试数据38-39
• 3.3.6 XPS测试数据39-40
• 3.3.7 电化学性能测试数据40-43
• 3.4 本章小结43-44
• 第四章 双壳型硫/聚苯胺/石墨烯复合材料的制备及电化学性能研究44-55
• 4.1 引言44-45
• 4.2 实验部分45-46
• 4.2.1 复合材料的制备45
• 4.2.2 电极的制备45-46
• 4.3 实验结果与讨论46-54
• 4.3.1 XRD测试数据47
• 4.3.2 TGA测试数据47-48
• 4.3.3 FTIR测试数据48-49
• 4.3.4 SEM&TEM测试数据49-50
• 4.3.5 XPS测试数据50
• 4.3.6 电化学性能测试数据50-53
• 4.3.7 S@PANI@GO复合材料不同含硫量的性能比较53-54
• 4.4 本章小结54-55
• 第五章 碳纤维布负载纳米硫复合材料的制备及电化学性能研究55-65
• 5.1 引言55-56
• 5.2 实验部分56-57
• 5.2.1 复合材料的制备56
• 5.2.2 电极制备56-57
• 5.3 实验结果与讨论57-64
• 5.3.1 FTIR测试数据57-58
• 5.3.2 XRD测试数据58
• 5.3.3 Raman测试数据58-59
• 5.3.4 TGA测试数据59-60
• 5.3.5 SEM测试数据60-61
• 5.3.6 XPS测试数据61-62
• 5.3.7 电化学性能测试数据62-64
• 5.4 本章小结64-65
• 第六章 结论与展望65-68
• 6.1 结论65-66
• 6.2 展望66-68
• 参考文献68-77
• 作者攻读硕士学位期间公开发表的论文、专利、科技成果77-78
• 致谢78

【参考文献】

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1 倪维斗,郑洪_",李政,江宁;多联产系统:综合解决我国能源领域五大问题的重要途径[J];动力工程;2003年02期

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本文编号：1074037