燃料电池阴极氧还原催化剂的研究

发布时间：2017-11-12 10:09

  本文关键词：燃料电池阴极氧还原催化剂的研究

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【摘要】：燃料电池的应用对有效的减轻环境压力和缓解能源危机具有重要意义。阴极氧还原(ORR)催化剂的研究对燃料电池提高性价比至关重要。本文采用改进的电化学沉积和化学氧化聚合的方法制备了多种不同的新型碳载铂合金、碳载大环聚合物催化剂,并采用多种物理(SEM、XPS)和电化学表征手段(CV、RDE、RRDE、EIS)对其表面特性、元素形态、电化学性能及稳定性等性质进行了表征。(1)用循化伏安法制备了碳负载金属及其合金催化剂,研究发现Pt-Cu/C的ORR催化性能优于Pt/C、Cu/C和C催化剂。花状结构的Pt-Cu合金纳米金属粒子以多种金属键结合,并以总体呈电中性的分数型氧化数存在;其催化ORR过程为4电子途径,溶液中溶解O_2还原的主要产物是H_2O。(2)用电化学在C电极表面聚合成膜-与2,4-二氨基吡啶缩合-Cu~(2+)配合方法制备出高稳定性的复合催化剂。表面和电化学性质分析评价结果显示,掺杂Cu~(2+)并C载后的复合催化剂体改变了ORR催化途径。其中CuINPD/C催化剂的ORR催化活性及稳定性优于INPD、CuINPD和INPD等催化剂。动力学研究确定CuINPD/C催化氧还原的过程是以4电子途径为主的混合途径。(3)以含N量高和对称性好的有机物为原料,用改进的合成方法在常温常压下合成了两种高稳定性、高催化活性催化的ORR复合催化剂CuPPyPhen/C和FePPyPhen/C。用XPS的实验结果确定了合成路线。并用现代仪器研究并评价了其催化活性和稳定性,二者中CuPPyPhen/C的氧还原过程中生成的H_2O_2含量低、以4电子转移过程为主,其性能超过报导的许多同类型过渡金属大环聚合物催化剂。总之,本文研究获得的Pt-Cu/C、CuINPD/C和CuPPyPhen/C等3种电化学催化剂具有ORR催化性能优越、合成方法简便易行、成本低等优点,在能源、燃料电池及电催化的理论研究和实际应用领域都具有广阔的应用前景。
【学位授予单位】：中国石油大学(华东)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TM911.4

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本文编号：1175444