基于超顺排碳纳米管的锂硫电池研究

发布时间：2017-11-13 15:18

  本文关键词：基于超顺排碳纳米管的锂硫电池研究

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【摘要】：锂硫电池具有高理论比容量(1675 m Ah/g)、高比能量(2600 Wh/kg)、环境友好、价格低廉等优点,具有极大的应用潜力。然而,锂硫电池的含硫正极材料具有以下问题:(1)单质硫及其放电产物高度绝缘;(2)放电过程中生成可溶的多硫化物,造成穿梭效应;(3)充放电过程中的体积变化破坏电极结构。上述问题会导致锂硫电池电化学性能下降,阻碍锂硫电池的大规模商业化。针对锂硫电池存在的问题,本文基于超顺排碳纳米管设计、制备了硫/碳复合正极材料,研究了含硫量和表面活性剂对电极电化学性能的影响;提出了多级孔道结构的设计思路,制备硫/纳米石墨/石墨烯/超顺排碳纳米管复合材料,研究了其中的碳材料对形貌、结构和电化学性能的影响;具体研究结果如下:(1)用超声辅助共沉积和真空抽滤法制备了新型、柔性、独立成膜的硫/超顺排碳纳米管复合材料。超顺排碳纳米管提供了导电网络和力学支撑骨架,束缚硫颗粒和多硫化物,且孔隙开放便于电解液渗透,提高了材料的电化学性能。(2)硫/超顺排碳纳米管复合材料的电化学性能受表面活性剂和含硫量的影响。表面活性剂令硫颗粒均匀分散,提高了活性物质利用率,缩短电子传输途径;含硫量低的样品电化学性能较好。制备了含硫量为35%的硫/超顺排碳纳米管复合材料,在0.5C、1C、2C和5C的首圈放电比容量分别为1589 m Ah/g、1294m Ah/g、1007 m Ah/g和742 m Ah/g;1C下循环200圈后比容量还有438 m Ah/g,优于商用锂离子电池比容量。(3)设计了多级孔道的新型结构,即硫/纳米石墨/石墨烯/超顺排碳纳米管:由纳米石墨提供纳米级导电通道,并用孔隙和大的比表面积束缚硫和多硫化物;由超顺排碳纳米管提供微米级导电通道,纳米石墨颗粒和硫颗粒附着在碳管上,形成短程和长程结合的导电网络;由石墨烯提供硫/碳包覆结构,片状石墨烯包覆住碳管、纳米石墨及硫颗粒,有助于阻碍多硫化物溶解;最后,在垂直方向形成微米尺度的层级结构,有利于容纳充放电的体积膨胀。(4)多级孔道复合材料在1C下进行超长循环充放电测试,其库伦效率始终大于99.8%,首次放电比容量达到951 m Ah/g,循环1000圈后比容量仍有381 m Ah/g,为初始值的40.1%,实现了超低比容量衰减率(平均每圈衰减0.0599%),兼顾了高比容量和高循环稳定性,有很好的应用前景。
【学位授予单位】：清华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM912;TB383.1

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本文编号：1181233