PtAu催化剂的制备及甲酸电催化氧化性能研究

发布时间：2017-11-26 08:30

  本文关键词：PtAu催化剂的制备及甲酸电催化氧化性能研究

  更多相关文章： Pt Au催化剂 胶体法 欠电位沉积 整体效应 电子效应

【摘要】：随着互联网和移动终端科技的快速发展,人们对小型便携式移动电源的需求越来越多。低温型直接甲酸燃料电池一经问世就得到了人们的广泛青睐。然而到目前为止,贵金属催化剂依然是制约直接甲酸燃料电池成本和性能的最主要因素。本文研究内容是通过探究合金结构和核壳结构Pt Au催化剂的制备,力求得到高活性的甲酸阳极催化剂,同时解析二元Pt Au催化剂与甲酸电催化氧化性能的构效关系。采用胶体法制备了二元Pt Au合金催化剂,并对胶体法制备过程中的两个重要因素——稳定剂和聚沉剂进行了研究。在对比了PDDA(聚二烯丙基二甲基氯化铵)、柠檬酸钠、PSS(聚苯乙烯磺酸钠)三种稳定剂对Pt Au合金催化剂形貌和性能的影响后得出,PDDA作为稳定剂制备的Pt Au合金催化剂粒径最小,分散性最好,且催化活性和稳定性最好。在对比了(NH4)2SO4、Na OH和KNO3三种聚沉剂对催化剂载量的影响后得出,三种不同的聚沉剂的聚沉效果为:(NH4)2SO4Na OHKNO3,(NH4)2SO4的聚沉效果最好的原因是其加入后的溶液离子强度最大。在对比了Pt:Au=5:1、3:2、1:1、2:3、1:5五种比例Pt Au合金催化剂的甲酸氧化曲线后得出,Pt Au比例为1:1时的合金催化剂的催化活性最高,其质量比活性为0.84 A/mg。通过对比甲酸氧化性能和CO氧化性能后得出,合金结构中的Au主要通过整体效应提高了Pt对甲酸的电催化氧化活性:Au的存在使得甲酸在Pt上的氧化主要通过直接途径进行,Au所带来的电子效应并没有促进中间产物COad的氧化。为了提高Pt的利用率,采用欠电位沉积法结合化学原位置换法制备了Au@Pt/C核壳结构催化剂。Cu的欠电位沉积采用恒电位法进行,改变不同的沉积电位和沉积时间能得到的Pt覆盖度范围是20%~69%。对比了20%、37%、48%、69%四种Pt覆盖度的Au@Pt/C核壳结构催化剂的甲酸氧化曲线后,得出Au@Pt-20%核壳结构催化剂中Pt具有最高的面积比活性,为7.89 m A/cm2,该数值要高于相同表面组成的Pt Au合金结构催化剂。在对比了Pt@Au/C结构催化剂的甲酸氧化性能和CO氧化性能后得出,Au@Pt/C核壳结构催化剂中,Au同时通过整体效应和电子效应提高了Pt对甲酸的电催化氧化活性:Au所带来的电子效应促进了中间产物COad的氧化。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TM911.4

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本文编号：1229215