直接甲酸燃料电池阳极Pd基催化剂的性能研究

发布时间：2017-12-01 17:04

  本文关键词：直接甲酸燃料电池阳极Pd基催化剂的性能研究

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【摘要】：近年来,由于甲酸具有无毒、不易燃、氧化性能好以及对Nafion膜的渗透率低等优点而备受关注。对直接甲酸燃料电池(DFAFCs)阳极钯催化剂的研究主要集中在制备方法和改变催化剂载体上。但是经过多年研究发现,用Pd基复合阳极催化剂的DFAFCs存在一些问题：其一,Pd催化剂的电催化稳定性差。其二,Pd易溶于酸。因此,改进阳极Pd催化剂的甲酸电催化氧化性能对DFAFCs的发展具有重要的理论和实际意义。本文创新性地采用以下三种方法来提高钯催化剂对直接甲酸燃料电池的电催化性能：1.三维网状Pd-Sn金属间化合物对甲酸氧化的电催化性能在碱性条件下,利用多元醇简单合成了三维纳米网状Pd-Sn金属间化合物(Pd-Sn-INNs),通过TEM、EDX、XRD和XPS等一系列手段对其形貌、结构、粒径以及组分进行了详细表征。电化学测试结果表明,与商业化的Pd催化剂相比较,Pd-Sn-INNs具有较高的电催化活性,这主要归功于Pd-Sn-INNs金属间化合物具有独特的电子效应和其纳米链状结构中较多的电催化活性位点。2.表面功能化的Pd-Co纳米粒子对甲酸氧化的电催化性能利用直接热分解法制得了油胺功能化的Pd-Co纳米粒子(Pd-Co-OAm)和油酸功能化的Pd-Co纳米粒子(Pd-Co-OA)。所得Pd-Co-OAm在酸性介质中表现出优良的甲酸氧化电催化活性和抗毒化能力,这可能是由于Pd-Co-OAm与O2分子之间的静电吸引作用和油胺吸附层的空间位阻效应。而带负电荷的Pd-Co-OA催化剂与O2分子之间存在静电排斥作用,使其产生了抑制氧还原性能的现象。实验结果显示,Pd-Co纳米粒子的表面修饰可以提高对甲酸的电催化性能。3.多孔Pd纳米棒对甲酸氧化的电催化性能利用甲酸溶液做还原剂,在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)存在下,合成了一种多孔Pd纳米棒(PNs)。所得Pd-PNs的形貌、结构、粒径以及组成通过HRTEM、XRD和EDS等手段进行了表征。电化学测试表明Pd-PNs对甲酸氧化的电催化活性和稳定性远远优于商业化钯催化剂,CO溶出伏安曲线测试也表明其具有出色的抗CO毒化能力,这主要归功于Pd-PNs独特的多孔结构。
【学位授予单位】：南京师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM911.4

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本文编号：1241801