卤素对燃煤烟气中汞的均相和未燃尽炭表面非均相氧化的动力学研究

发布时间：2018-03-20 08:39

  本文选题：汞　切入点：燃煤烟气　出处：《华中科技大学》2014年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：汞由于其特殊的物理化学性质以及强的毒性，对人类健康造成了极大危害。燃煤电站是汞排放的最大人为污染源。燃煤烟气中单质汞（Hg0）因其具有较高的挥发性和较低的水溶性，是目前最难被控制的形态。将Hg0转化为氧化态汞(Hg2+)可以有效的控制燃煤电站的汞排放。卤素类物质可以有效的氧化Hg0，但目前其反应机理的研究主要在均相氧化范围内，非均相氧化机理还不清楚。因此，深入研究卤素类物质氧化Hg0的均相和非均相反应动力学机理对控制燃煤电站汞排放具有重要意义。 以化学动力学为基础，构建了包括C/H/O/N/S/Cl/Br/Hg八种元素的卤素类物质对汞的均相氧化动力学模型以及涉及烟气中未燃尽炭(UBC)的汞的多相氧化动力学模型。应用CHEMKIN-PRO软件，模拟燃煤烟气中添加卤素类物质后汞的迁移及形态转化规律，并与现有实验结果进行对比验证，更为全面、准确的预报燃煤烟气中汞的形态转化规律。 研究了氯对燃煤烟气中汞的均相氧化和未燃尽炭表面的非均相氧化动力学。通过比较发现只考虑均相氧化模型，则模拟结果和实验结果相比有较大的偏差，而相同条件下多相氧化模型模拟结果和实验结果吻合较好。通过对多相氧化模型进行敏感性分析，得到了氯对汞进行非均相氧化的主要反应通道。O2浓度的增加促进汞的氧化；H2O、NO和SO2浓度的增加对汞的氧化呈现抑制作用；未燃尽炭颗粒直径对汞的氧化率有很大的影响，随着直径的增大，汞氧化率下降比较明显。 对溴氧化燃煤烟气中汞的均相和非均相动力学进行了研究，建立了溴对汞的多相氧化模型。通过对多相氧化模型进行敏感性分析，得出了溴对汞进行非均相氧化的主要反应通道。O2浓度的增加促进汞的氧化；NO、SO2浓度的增加抑制汞的氧化；随着未燃尽炭颗粒直径的增大，汞的氧化率下降比较明显。 建立了氯和溴对汞的多相氧化模型。单独对比氯和溴氧化模型发现，溴对汞的氧化能力比氯强很多。均相氧化模型中，溴浓度固定的情况下，随着氯浓度的增加，汞的氧化率随之下降。多相氧化模型中，，溴浓度固定的情况下，随着氯浓度的增加，汞的氧化率随之增加；其中，HgBr2的百分含量下降而HgCl2的百分含量上升。对氯和溴共同作用下的多相氧化模型进行敏感性分析，得出了汞的主要氧化通道。烟气组分对汞的氧化影响：NO、SO2、H2O抑制汞的氧化；O2促进汞的氧化；随着未燃尽炭颗粒直径的增大，汞氧化率下降，但下降幅度相对变小。富氧燃烧气氛对汞的氧化影响并不大；富氧燃烧气氛下，随着O2浓度的增加，汞的多相氧化率有稍微的上升；H2O对汞氧化的影响比较大并且抑制汞的氧化。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X773

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本文编号：1638318