锰系低温SCR多元催化剂制备及其脱硝性能研究

发布时间：2018-05-29 13:26

  本文选题：氮氧化物 + 选择性催化还原　； 参考：《上海电力学院》2014年硕士论文

【摘要】：氮氧化物是燃煤电厂排放的主要污染物之一，能够造成酸雨和光化学烟雾等污染现象。选择性催化还原（SCR）技术是控制固定源氮氧化物排放的有效方法，目前工业上广泛应用的钒系催化剂存在活性窗口窄（300-400℃）、催化剂易中毒、使用寿命短以及含钒毒物易造成二次污染等问题。本文以锰的氧化物为主要活性组分，试图研发出适合低温SCR反应的催化剂，能将SCR装置置于电除尘甚至脱硫系统之后，减轻烟气中的有害成分对催化剂的毒化作用，延长催化剂的使用寿命，同时能够缩小SCR装置的体积，，降低烟气脱硝成本。 本文采用溶胶-凝胶法制备了一系列锰基低温SCR催化剂，对其低温催化活性和抗硫性进行了测试，并运用XRD衍射分析、BET表面积以及H2-TPR和NH3-TPD程序升温技术等方法对制备的催化剂进行了表征实验，系统地研究了催化剂的低温SCR性能。 首先研究了制备条件对Mn-Cu/TiO2催化剂低温催化性能的影响，发现过高的锰负载量和焙烧温度均不利于催化剂的低温催化性能，主要是因为它们会导致催化剂表面活性组分不够分散、发生烧结以及催化剂孔道坍塌等现象。 在此研究基础上，比较了以Mn-Cu为主要活性组分的催化剂负载于TiO2和Al2O3两种不同载体时催化剂的低温SCR性能。以TiO2为载体的催化剂在整个实验温度窗口内都比负载于Al2O3载体时拥有更高的低温SCR活性和抗硫性。NH3-TPD的测试结果表明，TiO2载体有助于Lewis酸性中心的形成，而Al2O3载体则更易形成Br nsted酸性中心。 然后，针对实验效果较好的TiO2载体以及其他文献中研究较多的Ce元素，本文研究了Na、Ca这两种碱金属对Mn-Ce/TiO2催化剂毒化作用，结果表明，Na或Ca加入后均对催化剂的活性产生了抑制作用，而且Na元素对Mn-Ce/TiO2催化剂的毒化作用要明显强于Ca元素。Na元素加入后导致的催化剂结晶度的增高，比表面积、氧化还原能力和表面酸性的降低，可能是催化剂活性降低的主要原因。 最后，采用量子化学理论建立和优化了负载锰和铜的TiO2和Al2O3两种催化剂表面吸附氨气的模型，并计算了吸附能，比较了这两种载体催化剂表面与氨气分子之间的成键情况，结果发现以TiO2为载体的催化剂表面与氨气分子的吸附能和成键情况都要优于以Al2O3为载体的催化剂，这与实验的结果是相一致的，说明本文量子化学的计算结果是符合实际情况的，是合理以及准确的。 本文通过实验研究与理论计算相结合的方法研究了锰系低温SCR催化剂的低温催化性能，并通过表征实验和量子化学计算深入地揭示了脱硝反应的机理，为将来低温SCR催化剂的设计和改进提供了一定的理论依据。
[Abstract]:Nitrogen oxide is one of the main pollutants emitted from coal-fired power plants, which can cause acid rain and photochemical smog. Selective catalytic reduction (SCR) technique is an effective method to control the emission of nitrogen oxides from fixed sources. At present, vanadium catalysts widely used in industry have narrow active window of 300-400 鈩

本文编号：1951040