废弃SCR催化剂的再利用实验研究

发布时间：2017-03-17 07:00

  本文关键词：废弃SCR催化剂的再利用实验研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：目前,我国大部分燃煤电厂均已安装SCR脱硝系统以满足日益严格的氮氧化物排放新标准。脱硝催化剂作为SCR系统的核心,已大量在线运行,然而在运行过程中由于烧结、堵塞或中毒等因素而逐渐失活,其使用寿命一般为3年,逾期需更换。届时我国将面临大量的废弃催化剂待处理,由于该催化剂已被纳入危险废物,因此其处置问题必将成为未来火电脱硝行业不可避免的新难题。本文针对废弃催化剂的失活特性,首先研究了废弃催化剂的清洗工艺(以K元素为例),在此基础上,尝试将清洗处理后的催化剂进行新鲜催化剂的原料掺混实验以及催化剂中金属氧化物的提取再利用研究,以此提高废弃催化剂的再利用价值。本文主要得到了以下的研究成果：(1)对酸洗液的类型筛选及酸洗条件展开研究,发现乙酸酸洗对活性恢复和元素清洗效果较优,实验结果显示在乙酸浓度为0.05mol/L、酸洗时间30min、无需水洗的常温酸洗条件下,除K率达到80%左右,且无W、V的流失；在酸洗基础上,将废弃催化剂作为新鲜催化剂原料进行掺混研究,发现掺混对新成型催化剂活性有抑制作用；(2)进行了氢氧化钠碱浸提取钒、钨工艺的条件实验和浸出动力学实验研究,实验结果表明在7.5mol/L氢氧化钠浓度、100℃浸取温度、固液质量体积比5：1、3h浸出时间的条件下,V2O5、WO3浸出效率分别可以达到93.48%、91.68%；碱浸过程的动力学分析表明,在0.5-7.5mo1/L氢氧化钠浓度、30-100℃碱浸温度范围内,V2O5、WO3浸出反应均处于固膜扩散控制过程,提高碱浸温度对V2O5、WO3浸出效率有促进作用；(3)研究了通过调节溶液酸碱度的技术方法实现钒、钨提取碱浸液的净化除杂实验和钙盐沉淀富集钒、钨的条件实验。实验发现碱浸液中铝、硅的沉淀率随着pH的降低而升高,然而随着pH的降低,溶液中的钒、钨会由于胶体的吸附作用而沉淀产生损失,综合考虑合理pH应控制在9.5左右,此时除铝率达100%,除硅率为88.34%,而钒、钨的损失率也控制在10%以内,分别为9.07%、4.55%；钙盐沉淀富集钒、钨的条件结果显示,合理的钙沉实验条件为：氯化钙加入量n为19.64,反应温度为90℃,反应时间为30min,此时钒、钨的沉淀率分别为99.89%、98.9%。
【关键词】：废弃SCR催化剂 酸洗 掺混 提取 富集
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X773
【目录】：

• 致谢5-6
• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 1 绪论13-27
• 1.1 研究背景13-15
• 1.2 选择性催化剂还原(SCR)技术15-16
• 1.3 SCR脱硝催化剂失活机理16-18
• 1.4 废弃SCR脱硝催化剂的回收处置现状18-21
• 1.5 矿物提取钒、钨工艺研究综述21-25
• 1.5.1 石煤提钒工艺研究综述21-22
• 1.5.2 提钨工艺研究综述22-23
• 1.5.3 浸出液的净化除硅、铝研究现状23-25
• 1.6 课题的研究内容及意义25-27
• 2 实验系统、方法及动力学模型选择27-38
• 2.1 引言27
• 2.2 实验系统与流程27-31
• 2.2.1 实验流程27-28
• 2.2.2 实验系统28-31
• 2.3 实验原料、试剂及设备31-33
• 2.3.1 实验原料31-32
• 2.3.2 实验试剂32
• 2.3.3 实验设备32-33
• 2.4 浸出动力学模型33-36
• 2.5 分析方法36-38
• 2.4.1 X射线荧光光谱法(XRF)36
• 2.4.2 X-射线晶体衍射(XRD)36-37
• 2.4.3 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)分析37-38
• 3 钾盐中毒催化剂的酸洗工艺及掺混实验研究38-50
• 3.1 前言38
• 3.2 实验方法及条件38-39
• 3.3 影响酸洗效果的条件及控制39-46
• 3.3.1 不同酸液对酸洗效果的影响39-41
• 3.3.2 酸洗后水洗对酸洗效果的影响41-42
• 3.3.3 酸洗温度对酸洗效果的影响42-44
• 3.3.4 酸浓度对酸洗效果的影响44-45
• 3.3.5 酸洗时间对酸洗效果的影响45-46
• 3.4 酸洗催化剂的掺杂实验研究46-48
• 3.5 本章小结48-50
• 4 碱浸提取钒、钨特性实验研究50-67
• 4.1 引言50
• 4.2 钒、钨在溶液中的分布形式50-53
• 4.3 实验方法及条件53-54
• 4.4 影响碱浸效率的条件及控制54-59
• 4.4.1 氢氧化钠浓度对碱浸效率的影响作用54-55
• 4.4.2 碱浸温度对碱浸效率的影响作用55-57
• 4.4.3 浸取时间对碱浸效率的影响作用57-58
• 4.4.4 液固比对碱浸效率的影响作用58-59
• 4.5 碱浸提取钒、钨的浸出动力学分析59-65
• 4.5.1 碱浸动力学模型选择59
• 4.5.2 碱浸液浓度对反应速率的影响59-62
• 4.5.3 碱浸温度对反应速率的影响62-65
• 4.6 本章小节65-67
• 5 碱浸液的除杂及钒、钨的富集实验研究67-76
• 5.1 前言67-68
• 5.1.1 溶液中铝、硅除杂机理67
• 5.1.2 钙盐沉钒、钨的富集机理67-68
• 5.2 实验方法及条件68-69
• 5.2.1 溶液中铝、硅除杂68-69
• 5.2.2 钙盐沉淀钒、钨的富集69
• 5.3 影响碱液除杂的条件及控制69-71
• 5.4 影响钙盐富集钒、钨的条件及控制71-74
• 5.4.1 反应温度对钒、钨富集的影响71-72
• 5.4.2 氯化钙的加入量对钒、钨富集的影响72-73
• 5.4.3 反应时间对钒、钨富集的影响73
• 5.4.4 反应液浓度对钒、钨富集的影响73-74
• 5.5 本章小结74-76
• 6 全文工作总结及创新点76-78
• 6.1 工作总结76
• 6.2 主要创新点76-77
• 6.3 未来研究工作展望77-78
• 参考文献78-86
• 作者简历及攻读硕士学位期间主要的研究成果86

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