石墨烯复合物的制备及其电催化氧化甲醇性能研究

发布时间：2019-10-14 06:32

【摘要】：自石墨烯被英国曼切斯特大学的Geim和Novoselov成功制备后，受到了广泛的关注，其特殊的单原子层结构决定了其具有多种优异的物理、化学性能，在众多方面具有广泛的应用前景。为了实现石墨烯的进一步广泛应用，寻找一种反应时间短、反应条件温和、产物品质高的石墨烯制备方法对于石墨烯的研究有着重要的意义。石墨烯的重要应用之一是作为催化剂的载体，石墨烯/Pd复合材料综合了石墨烯材料和金属纳米颗粒的优点，在催化甲醇燃料电池的氧化还原反应中，不仅由于载体的协同效应提高了其催化效率，同时解决了之前所使用的稀有金属Pt系催化剂成本高、资源短缺的问题，对于甲醇燃料电极具有非凡意义。本论文主要从以下两个方面对石墨烯进行了研究：一、将传统的液相剥离法与Diels-Alder反应结合探索了一种新的石墨烯制备方法，二、利用溶胶凝胶法制备了石墨烯与金属钯的复合材料，并考察了其对甲醇氧化的催化作用。（1）通过马来酸酐与微晶石墨的Diels-Alder反应使微晶石墨的层间距增大，之后分别在不同的有机溶剂中超声2h，制备出一系列高浓度、高质量的石墨烯分散液，在NMP中浓度达到最大为0.68mg·mL-1。用拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)和原子力显微镜(AFM)对石墨烯的结构和形貌进行了系统表征和分析，结果表明结果表明制备的石墨烯分散液主要由单层或少数几层组成，石墨烯尺寸达1μm，无明显缺陷。（2）利用改性的Hummer法制备氧化石墨烯分散液，以氯化钯为原料制备硝酸钯。通过搅拌，氧化石墨烯和硝酸钯形成均匀稳定的水溶胶，控制反应温度使其凝胶化，，复合凝胶冻干之后使用NaBH4对其进行还原，制得Pd/rGO复合材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、透射电子显微镜(TEM)及X射线衍射仪(XRD)对复合材料的形貌、结构及成分进行了分析。用循环伏安法、计时电流曲线方法研究了复合材料对于甲醇氧化反应的催化性能和电化学稳定性。研究结果表明：Pd纳米颗粒能够均匀的分散于在石墨烯表面，粒径约为5nm，采用溶胶-凝胶法制备的复合材料对于甲醇氧化反应具有良好的催化性能和电化学稳定性。通过探索反应条件，得到制备Pd/rGO复合材料的最佳条件为：钯的质量分数为10%，尿素用量为100mg，凝胶化温度为60℃。
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ127.11;TM911.4

【参考文献】