基于碳壳层中空微球的锂电池负极材料研究

发布时间：2020-03-19 22:40

【摘要】：多孔/中空微球具有比表面大、易于离子传输等优点,被广泛应用在催化、药物载体、微反应器、超级电容器及锂离子电池电极中。因对新能源的重视,许多研究者都对纳米材料作为电极进行了深入的研究,其制备方法主要有硬软模板法及无模板法。其中硬模板法因其能更好的控制产物形貌而被广泛使用。本文旨在通过模板法制备多孔/中空纳米微球,并将其制备成锂离子电池电极,研究其电化学性能。首先通过气溶胶法制备了PS@SiO_2微球,经空气煅烧后得p-SiO_2多孔微球,并以此为模板,利用多巴胺在其表面包覆后碳化得到p-SiO_2@C,随后使用镁热还原制得p-Si@C多孔材料。在100 mA/g电流密度下,碳包硅球(Si@C)的前五次循环容量仅为806 mAh/g,而碳包多孔硅球(p-Si@C)容量为1228 mAh/g。且在1000 mA/g电流密度下,p-Si@C经过600次充放电容量仍有266 mAh/g,库伦效率达99.9%。由此可见,多孔结构有助于提高循环容量和稳定性。其次通过在前驱液中加入蔗糖,以气溶胶法制备了中空的C@SiO_2微球。并在此基础上通过NaOH溶液处理使得SiO_2层溶解再生得到C@mSiO_2,然后再加入蔗糖经过水热反应后成功制备得到具有内外双碳层,中间多孔SiO_2层的C@mSiO_2@C中空材料。在200 mA/g电流密度下,其首次放电容量为648.0 mAh/g,库伦效率为64.0%。在经过100次循环后,其容量仍保持有501.5 mAh/g。而对于未经过NaOH溶液处理的C@SiO_2@C材料,在相同电流密度下经过100次循环后仅有375.7 mAh/g。结果表明,C@mSiO_2@C结构的具有优异性,多孔SiO_2层变增大了反应接触面积并且有效的缓解了活性物质在充放电过程中的体积膨胀,增强了循环稳定性。最后通过在前驱液中添加Fe_3O_4纳米颗粒,用气溶胶法一步制备了含有Fe_3O_4内核的Fe_3O_4@C-SiO_2核壳材料,然后以此为模板,树脂为碳源通过自组装后碳化的方式得到了Fe_3O_4@C-SiO_2-m C,然后用热碱除去SiO_2得到Fe_3O_4@mC。在电流密度为2.0 A/g时循环1000次后仍然保持645 mAh/g的放电容量。倍率性能测试发现,当电流密度为0.2,0.5,1.0,2.0,4.0,8.0以及10.0 A/g时其分别表现出1110,829,780,646,451,335及304 mAh/g。结果表明,将Fe_3O_4内核裂解分散成更小的纳米颗粒嵌于多孔碳层中,有助于增大活性物质与电解液的接触面积,并且纳米化有利于缓解活性物质因为体积变化而引起的粉化,从而可以得到更高的容量和更长的循环寿命。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM912

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