过渡金属化合物及碳质电容材料的制备及性能研究

发布时间：2020-03-23 21:59

【摘要】：储能容量和能量密度是超级电容器的主要性能指标,设计合成高比容法拉第电极材料和构建高能量密度电容体系是超级电容器领域基础研究所关注的重点。过渡金属氧化物、双氢氧化物及氮掺杂碳材料具有良好的法拉第电容活性,可用作高比容电极材料。基于这些电极材料构建非对称器件及氧化还原电解质电容体系,是有效提高器件能量密度的可行途径。本文主要涉及不同形貌法拉第氧化物及氢氧化物,以及氮掺杂碳材料的设计合成,并进一步组装非对称电容器件以及构建氧化还原电解质电容器件,通过不同思路提高超级电容器的能量密度,主要研究内容包括以下几个方面:1.在泡沫镍基体表面沉积构建交联层状结构ZnCo_2O_4-rGO复合材料,该ZnCo_2O_4-rGO复合物电极材料具有较高的比表面积及高效离子扩散通道,能保证ZnCo_2O_4的充分法拉第反应,基于此复合物的电极1 Ag~(-1)的比容高达3222 Fg~(-1),在20Ag~(-1)比容仍能保持在860 Fg~(-1),基于该电极所构建的ZnCo_2O_4-rGO//AC非对称电容器件在0.5 Ag~(-1)的电流密度下比容为139 Fg~(-1),其能量密度和功率密度分别为49.1 Whkg~(-1)和400 Wkg~(-1),在7625 Wkg~(-1)功率密度时能量密度为18.8 Whkg~(-1),而且经过5000次循环充放电仅有6%的容量损失。该器件均衡的能量密度,功率密度及良好循环性能表明该ZnCo_2O_4-rGO复合物电极可用作高性能、长寿命的储能装置。2.通过碱性溶液中的水热反应在泡沫镍表面沉积构建片层状CoNiLDH结构框架,该CoNiLDH可与泡沫镍基底紧密连接,有效降低电极的串联电阻及界面电荷迁移电阻;进一步经过调控水热反应时间及温度对CoNiLDH的形貌结构及电容性能进行了优化。所制作CoNiLDH电极在2 M KOH电解液中能提供1882 Fg~(-1)的比容(1 Ag~(-1)),同时具有较优的倍率性能及循环稳定性,显示出法拉第活性过渡双金属氢氧化物在电容器件方面的良好性能。3.采用水热反应及后续活化处理合成了氮掺杂碳-石墨烯复合材料,该碳质材料具有较高比表面积,而且N、O异质元素具有良好法拉第电容活性,因而展示出较高电极比容。该碳质复合物电极在2 M KOH电解液中比容为242 Fg~(-1)(1 Ag~(-1)),良好的倍率及循环稳定性。同时该异质元素掺杂碳质复合物可促进氧还原电解质的法拉第反应,因而能进一步通过氧化还原电解质的法拉第反应将电极体系的比容提高两倍以上,有助于提高氧化还原电解质体系电容器件的能量密度。
【图文】：

1.2.1 双电层电容器电双层电容器主要由于可逆离子在电解液界面通过静电吸附作用来存储和释放电荷。依据图1-1为电容器工作时的电荷分布图。对于某一电极而言，材料具有重要的作用对于超级电容器的组装，电双层（EDLC）电容器电极材料主要求该类电极材料具有高比表面积、快速充放电速率和高导电率等性质。在大多数情况下，电双层（EDLC）电容器主要是由碳基电极材料制成的(多孔碳、碳纳米管(CNTS)和石墨烯等)，该类材料呈现出高比表面积、非毒性、易于控制的孔隙率、良好的电子导电率等性质，以及由管状、粉末状、层状和气凝胶等多种结构组成[9]。图 1-1 电双层（EDLC）的电荷分布图1.2.2 赝电容型电容器赝电容型电容器储存能量通过在电解液和电极之间电荷转移来储存电能。与电双层型器件相比在电极表面会发生法拉第赝电容反应，赝电容型电容器由于在一定的电压下发生额外的电荷转移因此显示出更高的电容，，但它们通常具有较低的循环寿命，这主要由于发生法拉第反应而导致的活性物质脱落引起的。常用的赝电容型电极材料包括金属

比电容（C），以及合理地将它们设计成低维的纳米结构（量子点、纳米洋葱片、泡沫等）和制作复合材料、核/壳和异质结构[15-18]等新颖的电极。图 1-2（非对称装置（ASCs）的组装原理，该装置是由两种不同的材料分别作为正极 1-2（b）Ragone 图比较了各种储能装置的能量密度和功率密度，很明显看
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM53

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本文编号：2597328