基于ZIF-8与MIL-53制备非贵金属氧还原催化剂

发布时间：2020-04-28 05:52

【摘要】：燃料电池是一种能够直接将燃料中的化学能转化为电能的装置,作为一种绿色能源被认为是解决当今社会能源问题的重要手段之一。然而目前燃料电池由于其高昂的成本难以商业化推广,仅仅在军工和航空航天等特殊领域有应用,民用领域如质子交换膜燃料电池汽车仍然处于起步阶段,但近几年来发展迅猛。时至今日,质子交换膜燃料电池仍然大量使用贵金属铂作为催化剂,这占到了燃料电池成本的30%左右。因此,发展非贵金属催化剂用于代替价格高昂的铂催化剂是当下降低燃料电池成本加速燃料电池商业化的重要研究方向。本论文以金属有机框架材料(Metal-Organic Framework,MOF)为研究基础,参考文献合成了多种含有不同金属的MOF材料,通过球磨法对MOF进行混合和掺杂,得到了在酸性环境中具有高氧还原活性的非贵金属氧还原催化剂。并通过多种物理和电化学表征方法对催化剂进行详细的研究,讨论了催化剂成分对氧还原活性和稳定性的影响。具体工作如下:1、分别以水热法和球磨法合成MIL-53(Fe)与ZIF-8两种不同的MOF材料,含铁的MIL-53(Fe)作为铁源,以高速球磨的方式把不同比例的两种MOF混合,采用惰性气体中高温热解的方法制备FeNC催化剂。样品在酸性溶液中具有很高的氧还原活性,用其制备成的燃料电池膜电极开路电位在0.9 V以上。实验探究了氮元素和铁元素对氧还原活性的影响。2、介绍了以ZIF-8为基底,以MIL-53(Fe)、MIL-53(Co)分别作为铁源与钴源制备的CoNC催化剂和FeCoNC双金属催化剂。钴的加入极大地提高了催化剂的稳定性,而钴、铁元素的比例对催化剂性能和稳定性有较大的影响。研究发现钴、铁两种金属的协同作用能够保护氧还原活性位点。3、采用邻菲罗啉和醋酸亚铁对CoNC进行氮、铁掺杂。探究掺杂后的氧还原活性变化,进一步论证金属氮化物对催化剂活性的影响。
【图文】：

氢氧质子交换膜燃料电池工作原理图

3-1 FeNC-1:15（a，b），FeNC-1:5（c，d）和 FeNC-1:1（e，f）的扫描电镜有研究指出，铁掺杂的 ZIF-8 在高温作用下会形成碳纳米管[45]，从本实验的结球磨的方法使得 ZIF-8 与含有铁元素的 MIL-53（Fe）结合，，能够在高温下充分应，碳纳米管的数量、长度、直径与铁含量有着直接明确的关系。从图 3-1a、
【学位授予单位】：暨南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TM911.4

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本文编号：2643143