钙钛矿纳米晶玻璃材料的制备、光学性能及其LED应用研究

发布时间：2020-05-07 01:28

【摘要】：全无机钙钛矿卤化铯(CsPbX_3,X=Cl,Br,I)纳米晶具有优异的光热性能和光致发光等性质,如明亮可调的发光特性,较窄的发射光谱,较高的发光效率,在发光二极管,激光器,偏振器,太阳能电池和光电探测器等制造技术中有着广泛的应用。根据有关文献报道,CsPbBr_3纳米晶在整个可见光谱中的发射波长涵盖410-700nm,最高量子效率值达到90%。热注入法制备的CsPbX_3纳米晶的胶体性质仍然存在空气和湿热环境下不稳定的问题。因此,我们将全无机卤化铅铯钙钛矿纳米晶掺入到一些稳定的玻璃基质材料中而后通过一些现代化测试分析研究了其形貌、微结构以及其光学性质。主要的研究内容如下:(1)在前人实验的基础上,采用传统的熔融热处理技术,在同一热处理温度下成功制备出了CsPbBr_3、CsPbBr_(1.5)I_(1.5)、CsPbI_3三种纳米晶玻璃。CsPbX_3纳米晶的荧光光谱可以从500 nm调谐到700 nm。在蓝光或紫外光的激发下,CsPbBr_3、CsPbBr_(1.5)I_(1.5)、CsPbI_3三种纳米晶玻璃分别呈现出高效的绿色、橘色、红色光致发光,但量子效率都不是很高,分别为42.5%,15.5%,17.2%。将三种纳米晶玻璃与蓝光芯片复合,可得到三个具有高色纯度的LED元件,在蓝光芯片的激发下,CsPbBr_3纳米晶玻璃基的LED色纯度高达99.6%。(2)纯纳米晶玻璃存在的不足在于纳米晶玻璃的量子效率比纳米晶溶液的量子效率低得多,以CsPbBr_3纳米晶玻璃为主要研究对象,欲通过两种途径以提高纳米晶玻璃的量子效率。首要的改进途径是通过改变原料配方,拟通过调节纳米晶在玻璃中的摩尔浓度来提高CsPbBr_3纳米晶玻璃的量子效率。另一种途径是采用杂原子掺杂,如Sn~(2+),Mn~(2+),Rb~(2+)等过渡金属离子、Eu~(3+)/Eu~(2+)稀土离子,来提高其量子效率。本论文选用具有丰富能级的稀土元素Eu,主要通过改变稀土离子在玻璃中的摩尔浓度以达到提高量子效率的效果。值得注意的是,在蓝光芯片的激发下,纳米晶玻璃随着Eu离子浓度的改变表现出由绿到红的荧光发射,经过简单的复合,四种不同发光的LED简易元件被成功构建。(3)在CsPbBr_(1.5)I_(1.5)晶格中引入稀土Eu离子,Eu离子主要占据在纳米晶中Pb位点和Br位点附近,实验结果表明,掺杂低浓度的Eu离子后,CsPbBr_(1.5)I_(1.5)纳米晶的量子效率被有效提高。这一结果是因为掺杂Eu离子后,Eu的能级被有效引入钙钛矿能级时,价电子可以跃迁到铕的部分能级中再回到基态,这一过程可以有效减少价电子与体系中缺陷的复合,从而提高了纳米晶玻璃的量子效率。Eu离子掺杂的CsPbBr_(1.5)I_(1.5)纳米晶玻璃是一种有潜力的红光玻璃,在构建Ce:YAG基WLEDs时可作为红光成分大大提高了其显色指数,显色指数从60.9增加到了92.4。
【图文】：

示意图,纳米晶,尺寸,示意图

第一章绪论.1 引言现代纳米晶技术的研究起源于 1980s 两个实验室的科学家，分别是贝尔实验的 Louis Brus 博士和 Yoffe 研究所的 Alexander Efros 和 Victor.I.Klimov 博士。rus 博士及其同事发现硫化镉颗粒的发光情况与颗粒的实际尺寸有着密切的关。这个伟大的发现大大激发了科学家们对量子限域效应的研究[1, 2]。硫化镉纳晶具有独特的光学、电学等性质[3-5]使其在很多领域，如 LED[6-13]、光电探测[14-17]、太阳能电池[18-24]、生物成像[25]等都得到了广泛的应用。纳米晶是一种重要的低维度半导体材料，一般呈球形或类球形，纳米晶的直往往介于 2-20 nm 之间。图 1-1 为纳米晶的尺寸示意图。

钙钛矿,晶体结构

温州大学硕士学位论文型光伏技术获得很大的成功，钙钛矿太阳能电池的功率从 3.8%上升超过%[29-30]。除此之外，，金属卤化物钙钛矿结构在其他光电器件中也表现出极大力，如发光二极管(LED)。目前，报道的有机-无机复合钙钛矿基发光二极管高转化效率已经达到 20.3%[31]。然而，由于有机-无机复合钙钛矿的稳定性，该种复合钙钛矿在空气中无法长期保持良好发光，荧光强度基本在一星期会明显降低[32]，因此限制了其大规模的商业生产。
【学位授予单位】：温州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM923.34;TB383.1;TQ171.1

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