光催化-微生物燃料电池协同降解三氯苯酚的机理研究

发布时间：2020-05-22 04:17

【摘要】：2,4,6-三氯苯酚(2,4,6--trichlorophenol,TCP)是一种常见的“三致”难降解有机物,常存在于造纸废水和印刷废水中,但由于其具有较高的生物毒性,传统生物方法处理TCP废水的能力有限。微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFC)是一种利用产电微生物作为催化剂来降解有机污染物、同时伴随产能过程的可再生污水处理技术。然而,产电微生物更倾向于利用易生物降解的有机物进行代谢,对有毒难降解有机物耐受性不高。因此,本文将光催化技术和MFC结合形成光催化MFC耦合系统来实现TCP的高效降解,通过光催化反应将难降解有机物降解成无毒或低毒的小分子有机物,有利于MFC进一步利用降解产电。本文主要研究内容和研究结果包括:(1)本论文利用硬模板法制备不同模板比例的mpg-C_3N_4光催化材料,当模板剂氧化硅与前驱体硫氰酸铵的质量比为0.4:1时,制备出的mpg-CN_(0.4)光催化材料对TCP的降解效率最高,可达65.4%。经循环稳定性测试和XRD分析后发现,mpg-C_3N_4光催化材料的光催化性能稳定。通过对光催化过程降解TCP的中间产物进行测定和DFT计算,推断出TCP在光催化反应中具有两条降解路径:(a)TCP在·OH的攻击下,发生一系列脱氯反应,依次生成2,4-二氯苯酚、4-氯苯酚、苯酚和苯醌等,最终被氧化成CO_2和H_2O;(b)TCP在·OH的作用下,苯环上的-Cl被-OH取代,生成的2,6-二氯对苯二酚,然后脱氯氧化生成苯醌,最终被降解为CO_2和H_2O。(2)通过将mpg-C_3N_4光催化材料负载在MFC阳极材料碳毡上制备而成的光催化阳极用于MFC中,形成光催化MFC耦合系统来降解不同浓度的TCP。实验结果发现光催化MFC 10 h内在闭路光照、闭路黑暗、开路光照和开路黑暗条件下降解初始浓度为200 mg L~(-1) TCP的降解效率分别为80.2%,66.5%,56.7%和47.3%。同时光催化MFC光照时输出电压可提高54 mV,功率密度可达19.8 W m~(-3),比黑暗条件下(17.6 W m~(-3))提高了13%。光催化MFC耦合体系中,TCP的降解路径主要分为光催化路径和MFC路径,光催化路径主要进行脱氯反应,而MFC路径中,TCP苯环上的-Cl被-OH取代,然后被·OH氧化开环生成酮己二酸,最终被彻底氧化为CO_2和H_2O。(3)通过高通量测序方法对不同MFC系统中阳极和阴极微生物群落结构进行分析比对发现:以乙酸钠为基质时,MFC阳极微生物中产电菌主要为Geobacter,而以TCP为基质时,MFC阳极微生物中产电菌主要为对污染物耐受性强的Pseudomonas;阳极微生物中产电菌丰度最高,而在阴极微生物中可降解芳香族有机物的Rhodococcus则占主导地位。
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2图 1-1 典型微生物燃料电池耦合光催化技术的反应器构型示意图[6-11]本课题通过总结近年来研究人员针对 MFC 电极材料、降解污染物机理和光催化料等方面的进展，对光催化技术和 MFC 目前存在问题进行深度剖析，提出相应的解

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图 1-2 MFC 原理示意图[15]燃料电池污水处理应用具有丰富的微生物种类，其通过新陈代谢和电子转移可以降解重金属，实现重金属无害化转化，同时产生一定的电能，因此处理和资源回收。处理有机废水6]利用双室MFC处理20mgL1的磺胺甲恶唑(Sulphamethoxazo的去除率可达到 85%。而开路条件下，24 h 内 SMX 的去除率FC 能够高效去除难降解有机物。Feng 等[17]利用双室 MFC 处1400mgL1苯酚，46h 内，氨氮的去除率达到 100%，苯酚则在究结果表明，相较于开路条件下微生物的厌氧发酵作用，闭路传递，其溶解氧溶度一直在降低，有利于反硝化反应的发生，从
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM911.4

【参考文献】