锂金属电池固态电解质构筑及表界面微观机制研究
发布时间：2020-05-23 00:04
【摘要】：金属锂(Li)以其极高的理论比容量(3860 mAh g-1)、最低的还原电势(-3.04 V,vs.标准氢电极)以及低密度(0.534 g cm-3)等优点,成为下一代高比能二次电池负极材料的最佳选择。然而,锂离子在负极表面的不规则沉积引发的不可控锂枝晶的生长,造成了锂金属电池使用过程中的安全问题,进而制约了锂金属电池的广泛应用。本论文通过新型固体电解质的开发和电极-电解质界面的构筑,调节均匀锂沉积,以抑制锂枝晶不均匀生长。系统研究了锂离子在固体电解质中的输运机理和改性界面对锂沉积的作用机理,结合大量的实验、计算等手段,表明通过新型固体电解质的开发和电极-电解质界面的构筑都能极大程度上改善锂金属负极的稳定性。主要研究内容和结果如下:1.通过界面接枝聚乙二醇(PEG)修饰具有有序纳米孔的多孔A1203陶瓷膜,进而与液态电解液复合制备得到一种复合型类固态电解质(SLEs)。SLEs具有较高的室温离子电导率、低界面阻抗、高机械模量和与锂负极在室温和高温下均具有稳定性。将该电解质组装在Li/Li4Ti5O12半电池体系中研究其长期循环性能,测试结果显示电池充放电循环超过1000圈也无因锂枝晶引起的短路发生。2.通过分子动力学模拟,对聚合物/氧化铝复合电解质特殊的两相结构中锂离子的传输机制进行了研究。研究结果表明,该两相结构一方面使锂沉积均匀化,另一方面加快锂离子在电极-电解质界面处的传输。这种复合电解质结构有利于锂金属电池的负极稳定性和循环性,可满足下一代能源存储系统尤其是先进金属电池技术。3.采用一步磁控溅射技术在聚丙烯隔膜表面制备Pt纳米层进而得到一种改性聚丙烯隔膜。Pt纳米层具有良好的电子传导能力,可以为锂负极在反复充电/放电过程中提供可靠的锂沉积位点。此外,Pt纳米层结构可以提高商业化聚丙烯隔膜的力学性能和改善其微观结构。该系统能实现枝晶的双向生长,在反复循环过程中,受限生长的锂枝晶和死锂有效地填补了 Pt层和锂负极之间的间隙,最终形成了光滑致密的新的锂负极。对称电池Li|PP@Pt|Li具有较低的过电位,得到的锂负极平整光滑且对大电流密度有很好的相容性。同时,Li/LiFePO4半电池表现出良好的电化学性能,1 C下平均比容量为131 mAh g-1。该改性聚丙烯隔膜不仅保证电池使用中的循环稳定性和实用性能,而且具有易于制作的优点,这使得它很可能被应用于先进的金属电池体系。
【图文】：
逑１．１．２锂金属电池的结构组成及工作原理逡逑图１．１为锂金属电池的基本结构，主要由正极、锂金属负极、隔膜、电解液、逦－逡逑电极壳组成。其中，与其相搭配的正极材料可以是金属氧化物、氧气、单质硫、逡逑空气等物质。逡逑~栧义稀貉翦义贤迹保迸凼斤鹗舻绯亟峁故疽馔煎义希疲椋纾酰颍邋澹保卞澹樱簦颍酰悖簦酰颍邋澹铮驽澹簦瑁邋澹悖铮椋睿簦穑邋澹欤椋簦瑁椋酰礤澹恚澹簦幔戾澹猓幔簦簦澹颍椋澹箦义显诖耍越昀吹难芯咳鹊泔虻绯靥逑滴诺绻讨校⑸谡杭义仙系姆从Ψ直鹞哄义细杭海蹋殄逡诲澹蹋椋澹澹澹咤危ǎ保保╁义险海渝澹澹玻濉濉澹樱玻危ǎ保玻╁义系绯刈芊从Γ海玻蹋殄澹澹渝濉澹蹋椋玻渝危ǎ保常╁义显诜诺绻讨校杭系娘鹗羰サ缱樱痈杭砻嫱殉觯ㄒ渤晌芙忮义显诹蛘希拥ブ实玫降缱由桑樱病Ｓ氪送保芤褐械模蹋椋颍诱ㄒ疲义显谡砻嫔刹蝗苡诘缃庵实牟铮蹋椋玻印３涞缡保蚍⑸鲜龇从Φ哪嫦蚍从Αｅ义嫌缮鲜龇从Ψ匠淌娇梢钥闯觯鹗舻绯刂校卦诔浞诺绻讨谢岱⑸缱渝义系檬б约跋嘤Φ募厶浠欢陲胱拥绯刂校刂灰裕奔鄣模蹋椋问酱嬖冢义显诔浞诺绻讨胁环⑸缱拥檬Аｅ义巷鹗舾杭涤惺挚晒鄣睦砺郾热萘浚ǖノ恢柿康牟牧夏芨龌蚪邮艿牡珏义献邮Ｒ裕蹋楹停蹋椋茫段
本文编号：2676813
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