铂基复合材料的合成、表征及电催化性能研究

发布时间：2020-05-28 14:00

【摘要】：直接甲醇燃料电池(DMFC)具有启动快、清洁、能量密度高等特点,受到科研人员的广泛关注,对它的研究也为解决当前能源短缺问题提供了新的思路。当前,直接甲醇燃料电池的阳极或阴极催化剂多为Pt/C催化剂,以用来催化阳极中的甲醇氧化反应(MOR)或阴极中的氧还原反应(ORR)。但是由于催化剂中含有的Pt为贵金属,在地球上的储量较少,而且Pt/C催化剂易中毒等问题制约了DMFC的广泛应用,因此研发高效稳定的用于MOR和ORR的催化剂是十分必要的。综上所述,本论文中的研究工作分为两部分,如下所示:1.通过一种简便的方法合成了以泡沫镍作为导电基底,在多层氧化石墨烯上负载多酸包覆的Pt纳米粒子的催化剂材料。通过调整氯铂酸的浓度,获得了四种不同Pt负载量的电催化剂,命名为PPGN-n(n=1,2,3,4)。经电化学测试表明,所有电催化剂的甲醇氧化电化学活性均高于商用的Pt/C催化剂。在合成过程中,POMs是双功能试剂,作为还原剂还原氯铂酸,同时还作为稳定剂控制Pt纳米粒子的粒径。POMs协助快速合成Pt纳米粒子的方法对日后设计和制备电催化剂提供了新思路。2.利用一步还原在室温下直接合成了PtNi合金颗粒催化剂。通过改变溶液中铂盐和镍盐的摩尔比例,最终得到了五种不同铂镍比例的PtNi合金颗粒催化剂。合成过程简单绿色。电化学测试的结果表明,PtNi-4合金颗粒催化剂展现出催化甲醇氧化的电化学活性,同时在氧还原反应中表现出与商用铂碳相似的起始电位和电流密度,由此所制备的PtNi-4合金颗粒催化剂可以用作DMFC的阳极和阴极催化剂,用于催化MOR和ORR。
【图文】：

氢燃料电池,燃料电池

图 1.2 氢燃料电池车 MIRAI 世纪 60 年代，中国的科学家们就开始研究燃料电池。在研究燃料电池人员开展了大量的基础性探索性的研究工作，积累了关于燃料电池的技术。随着时间的推进，进入 20 世纪 70 年代后，为了配合党中央的号国航空航天工程，可以为航天器提供能量供应的燃料电池得到了广泛的大连市化学物理研究所工作的衣宝廉院士参与了航天氢氧燃料电池系工作[7]。最终在 1978 年，通过科学家的不懈努力，我国独立研究开发通过了相关部门的验收。在 20 世纪 80 年代，中国科学院大连化学物理以在水下使用的千瓦级别的 AFC 电池组。自 90 年代开始，该研究所又料电池的研究工作，如质子交换膜燃料电池（Proton Exchange MembraFC）和熔融碳酸盐型燃料电池（Molten Carbonate Fuel Cell，MCFC）开了第五十九次香山科学会议，在会议上与会人员对“燃料电池的研展”的项目进行了专项研讨，也证实了燃料电池的重要性。1999 年，净化工程—清洁汽车行动，如降低有害气体的排放和研发新型清洁能源

示意图,工作原理,示意图,电化学氧化反应

东北师范大学硕士学位论文，形成电流并向外界输送电能，这时阴极主要发生氧还原反应（eaction，，ORR），如反应方程式 1-2 所示。阳极产物二氧化碳与阴出。介质中甲醇的电化学氧化反应方程式如下：H+H2O→CO2+6H++6e-+6H++6e-→3H2O 3OH+3/2O2→CO2+2H2O
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TM911.4

【参考文献】