石墨烯水溶液的制备研究及其应用

发布时间：2020-06-03 10:45

【摘要】：石墨烯(Graphene,G),一种由碳原子以SP~2杂化形成的具有蜂巢状晶体结构的新型无机纳米二维薄膜材料,它仅有单原子层的厚度,为0.335nm,作为其它碳材料的基本组成单元可以通过不同的方式构成富勒烯、碳纳米管和石墨。石墨烯表现出众多的优异特性(比如高光透过率、极高的电子迁移率、高导热系数、高强度、极大的比表面积等等)得益于它自身的独特结构,由于这些独特的性质使其在微电子、有机光电、储能、生物医学和复合材料等众多领域显现出了巨大的研究价值和光明的应用前景。基于这些,石墨烯依然是当今研究的热点材料。目前,石墨烯的制备方法主要集中于机械剥离法、化学氧化还原法、化学气相沉积法、碳化硅外延生长法、碳纳米管切开法等,这些方法或多或少都存在各自的局限和缺点。于是寻找一种简单可大批量、成本低、高质量、有效可控的石墨烯制备方法或者在原有制备方法的基础上进行工艺参数和条件的优化显得极为重要。然而,石墨烯在实际的应用中往往不能将该有的优异特性展现得淋漓尽致,原因是石墨烯之间存在着微弱的范德华力,使其分散不均,容易发生团聚现象,导致应用效果的不佳。于是采取一定的方法对石墨烯进行一定程度的改性很有必要,基本原理是通过电化学修饰的方法,在石墨烯表面或边缘修饰上一些含氧的亲水性官能团,这些官能团的存在既可以保持亲水性能又可以增加石墨烯层之间的距离,不易发生团聚,稳定的分散在水系溶剂当中,致使在实际的应用中发挥出石墨烯更加完美的效果。本论文的主要内容包括以下几个方面:(1)本文采用本课题组自制的液态丙烯腈低聚物(LPAN)作为原料,通过260℃预氧化,粉碎,接着650℃和1400℃预烧结,球磨以及高能球磨,最后进行2200℃和3000℃高温石墨化,制备了石墨烯粉体。利用拉曼光谱仪(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子能谱仪(XPS)等对所制备的石墨烯粉体进行了表征分析,结果达到了理想的预期。(2)用上述制备的石墨烯粉体为原料,采用简单有效可控的电化学氧化法对石墨烯进行处理制得了电化学氧化石墨烯(EGO)水溶液。通过采取控制单一变量法,分别探究了电压、电解质浓度对制备所得产物浓度和氧化程度的影响,得到了最优工艺条件,接着用最优工艺条件下制备的产物与改进型Hummers法制备的氧化石墨烯(GO)水溶液进行对比,利用拉曼光谱仪(Raman)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、紫外光谱仪(UV-vis)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、X-射线光电子能谱仪(XPS)、热重分析仪(TGA)等对两种产物进行表征分析,结果表明采用电化学氧化法制备的EGO水溶液产物质量高于改进型Hummers法制备的GO水溶液。(3)采用扣式结构组装了锂离子电池,研究了上述最优条件下制备的EGO水溶液分别应用于锂离子电池铝集流体缓腐蚀剂、隔膜和负极活性电极材料,进行了电化学性能、循环伏安、交流阻抗等测试。结果表明EGO应用于铝集流体起到了缓解腐蚀的作用,可以延长锂离子电池的循环寿命;EGO应用于隔膜可以降低阻抗,增加锂离子电池的安全性能;EGO应用于负极活性电极材料,刚开始比容量很高,后面衰减严重,可能的原因是材料的比表面积比较大。
【图文】：

元素是构成人类生命不可缺少的元素之一，，也是自然界以各种各样的形态存在着，构成种类繁多的碳材料。尤这一门全新的学科，由此制造出了塑料、纤维等合成材烂的世界。碳存在众多的同素异形体，我们最熟悉的是和碳纳米管，当然少不了现在的新宠儿—石墨烯，这一碳材料的队伍不断壮大，这也标志着人类对碳材料的研介Graphene）是碳原子以 SP2杂化与相邻碳原子相互连接状结构的二维平面材料，它只有单层原子层厚度，大约的最薄材料。石墨烯作为最基本的组成单元，它可以构纳米管，甚至不断的堆叠形成我们最熟悉的三维石墨[6

图 1-2（A）石墨烯对光的吸收性能；（B）石墨烯对光的吸收与层数成线性关系。Fig. 1-2(A)Light absorptive character of graphene, (B)Linear relationship of light absorption and graphenelayers1.2.3 石墨烯的热学性质石墨烯是优良的热导体，具有超高的热导率。Balandin 等人[24]利用拉曼光谱测试（如图 1-3 所示）得到了室温下石墨烯的热导率约为 5000 W·m-1·K-1，并且发现石墨烯的热导率随着石墨烯层数的增加而大幅度下降，这其中的原因主要还是由于石墨烯层与层之间低频声子的散射导致的。总之，石墨烯的优良导热特性将使其成为理想的热导材料[25-27]。
【学位授予单位】：深圳大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;TM912

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本文编号：2694712