基于机器学习的固态电解质构效模型研究

发布时间：2020-06-10 14:29

【摘要】：固体电解质具有较宽的电化学窗口、较高的稳定性等优点,使得固态电池拥有较高的安全性、较大的能量密度、较强的循环性,因此,可以将固体电解质作为一种良好的锂电池电解液替代品。尽管发展前景不错,但其研发推广仍然存在许多障碍。传统的固态电解质材料研发模式主要基于经验和实验的“试错法”,发现周期长,偶然因素大。针对固态电解质材料发现困难的问题,本文提出一种将机器学习用于固态电解质材料筛选的思路。具体地说,本论文的主要内容包括以下方面:首先,针对需要研究的固态电解质待选材料,以Materials Project数据库为基础,建立了可拓展的、实验与计算并举的本地数据库,并对数据库内包含的主要条目进行了数据解析,包含形成能、晶格能、晶胞体积、晶格大小等信息,有助于更好的理解内部结构与性能的相关性,为接下来的筛选工作打下基础。特别是对于含有多子集条目的弹性信息,根据一元、二元、三元材料中的数据,假定各子集之间可能存在的相关关系,通过验证证实了假定的可行性,为后续实验数据的存储与扩展提供了渠道。其次,在对数据库内信息充分理解的基础上,聚焦固态电解质材料应具有的较低电子电导率、较好的稳定性、较高的离子电导率等特性,建立与内部结构信息包括能带、晶格能、布尔常量、形成能、电子传导量、原子分布等的联系,获取相关的“构效关系”。尤其需要指出的是,对于离子电导率的筛选,因无经验公式可以借鉴,且难以直接建立内部结构某个参数与之的对应关系,因此,选定可以由内部结构信息(原子坐标、晶格体积等)计算获得的、与离子电导率关联性较强的20个特征,充分利用他人的实验数据,使用梯度下降的逻辑回归算法,获得离子电导率的预测模型。实现了对数据库内12000多种材料的筛选,得到预估性能优良的41种固态电解质候选材料。最后,从41种固态电解质候选材料出发,找寻其并列举已被研究体系的制备方法与相关性能,并着重研究了41种固态电解质候选材料中的Li_5GaO_4体系,使用固相合成法制备出相应材料并初步测量了其室温离子电导率。随着材料大数据的出现、机器学习方法的更迭、电池安全性要求的提高,机器学习用于固态电解质的筛选将会是一个重要的关注点。我们所做的初步研究,将为这项工作提供一些帮助。
【图文】：

经验预测,因子,最佳预测

图 1-1 最佳预测因子(f*,f**)、经验预测因子( )[2]多可以用于预测结构性能相互作用的方法虽然尚不完或网站的源程序或软件多采用分布式的，且更易于使出现，对材料领域相关研究或工作人员来讲，上述条件

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锂离子电池原理示意图
【学位授予单位】：电子科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM912

【参考文献】