碳基复合材料的制备及对钙钛矿太阳能电池性能的影响

发布时间：2020-06-24 12:16

【摘要】：针对目前钙钛矿太阳能电池中有机空穴传输材料化学性质不稳定、金电极昂贵等问题,本文旨在制备一种价格低廉、化学性质稳定的无机空穴传输材料来取代昂贵的有机空穴传输材料,同时,制备碳基复合材料作为对电极,以摒弃金电极的使用。本文采用金属醇盐法制备了Ni-EG螯合物/rGO前驱体,通过对该前驱体采用不同的工艺进行煅烧可以制得不同的碳基复合材料。通过改变Ni-EG螯合物/rGO前驱体煅烧的温度、时间、气氛、以及在煅烧时加入碳源,可以制得不同组织结构的NiO/rGO、Ni/rGO和Ni/CNTs/rGO复合材料。采用XRD、SEM和TEM对不同工艺制得的碳基复合材料的表面形貌、物相成分以及组织结构进行了表征分析。通过将NiO/rGO作为空穴传输材料、将Ni/rGO和Ni/CNTs/rGO作为对电极应用到钙钛矿太阳能电池器件上,探究了不同组织结构的碳基复合材料对电池器件光伏性能的影响。通过改变Ni-EG螯合物/rGO前驱体在空气气氛中煅烧的温度(一步煅烧),可以得到物相纯净的NiO/rGO产物,且当煅烧温度为300℃时,rGO表面可以负载致密的纳米晶NiO,粒径约为5nm。改变Ni-EG螯合物/rGO前驱体煅烧的工序,即先将该前驱体在H2气氛中煅烧还原、然后在空气气氛中煅烧氧化(两步煅烧),可以使rGO表面负载约100nm粒径的NiO颗粒。改变Ni-EG螯合物/rGO前驱体在H2气氛中的煅烧温度,可以制得Ni/rGO复合材料,且400℃煅烧比500℃煅烧得到的Ni/rGO片层团聚少,Ni颗粒在rGO表面负载的更均匀。Ni-EG螯合物/rGO前驱体在H2气氛中煅烧的同时加入二氰二胺作为碳源,可以制备Ni/CNTs/rGO复合材料,能够达到rGO表面同时负载Ni和CNTs的效果。本文探究并优化了常规钙钛矿太阳能电池器件的制作工艺,并对其组织结构与性能的关系进行了阐述说明。在此基础上,分别将一步煅烧、两步煅烧制得的NiO/rGO作为空穴传输材料应用到钙钛矿太阳能电池器件中,结果表明,基于一步煅烧(300℃/1h、空气气氛)制得的NiO/rGO用作空穴传输层的电池效率达到了4.13%,实现了NiO/rGO复合材料在钙钛矿太阳能电池器件的成功应用。将Ni-EG螯合物/rGO前驱体在400℃和500℃、H2气氛中煅烧制得的Ni/rGO作为对电极,以及将CNTs改性得到的Ni/CNTs/rGO作为对电极材料应用到钙钛矿太阳能电池中,结果表明,喷涂400℃煅烧制得的Ni/rGO可使其与钙钛矿层形成较好的界面结合,相应的电池效率达到4.24%。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM914.4
【图文】：

形貌,太阳能电池,钙钛矿,宏观形貌

哈尔滨工业大学工程硕士学位论文转换效率达到 9.7%。在 2013 年，Liu 等人[4]采用气相沉积法制备出了平面异质结结构的钙钛矿太阳能电池，效率达到 15.4%。2014 年，Yang 等人将 Y 元素的掺杂 TiO2作为电子传输层，并通过修饰 ITO 层使其功函数降低更利于电子传输，得到的器件效率达到 19.3%。2015 年，Seok 课题组通过分子交换方法制备出了质量高的 FAPbI3的光活性层，从而取得了 20.1%的效率。Alex Zettl 等人[5]做出了结构为 GaN/CH3NH3SnI3/monolayer h-BN/CH3NH3PbI3-xBrx/HTL 和graphene aerogel/Au 的器件，平均效率达到 18.4%，最好的效率能达到 21.7%。Tan 等人[5]通过界面钝化减少了界面复合，实现了 20.1%转换效率，在室温下放置 500 小时后效率仍达到起始效率的 90%。2017 年，Yang 等人[7]通过在有机阳离子溶液中引入额外的碘离子，使得在分子交换过程中减少阱深缺陷的产生，这种方法做出的器件效率经过权威机构美国国家能源部可再生能源实验室(NREL)认证达到了 22.1%。

钙钛矿,晶体结构,有效半径

图 1-2 钙钛矿晶体结构体的结构及稳定性是由容差因子 t 和八面体因子 μ公式（1-1）和（1-2）所示：t=RA+RX√2(RB+RX)μ=RBRXA 离子的有效半径；B 离子的有效半径；X 离子的有效半径。钛矿（X=F、Cl、Br 和 I）而言，通常有 0.81 < 1 时，它是立方结构；如果 t < 0.89，它的结构将斜方结构。除了离子半径会对钙钛矿结构产生影响通常而言，高温相为立方相。

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