纳米金掺杂二氧化钛的制备及其表面增强效应研究

发布时间：2020-08-08 23:16

【摘要】：纳米金颗粒在可见光和近红外光谱区域范围内通过入射光来激发金属中导带的电子,产生强烈且可调控的表面等离子体共振效应。在钙钛矿太阳能电池结构中,纳米金颗粒的掺入能够改善二氧化钛中的带隙,从而实现电子传输层效率的提高。然而,当均匀地分散在介孔二氧化钛(m-TiO2)薄膜中时,AuNPs可能通过形成导电沟道而产生短路,进而降低电池器件效率。基于此问题,提出了一种在电子传输层m-TiO2中掺杂AuNPs的原位掺杂方法。将氯化金溶液直接加入到TiO2溶液通过日光照射完成HAuC14对Au原子的光解,并且在TiO2骨架内随机发生AuNPs的成核和生长,以避免由AuNPs的聚集引起的导电路径的形成。并采用浸泡法将非晶层(a-TiO)引入钙钛矿太阳能电池器件结构,阻挡AuNPs 和钙钛矿层的相互作用。本文设计一种结构为FTO/td-TiO2/Au@TiO2/aa-TiO2/CH3NH3PbI3/spiro/Au 的器件,其中介孔层和非晶层的叠加能有效地缩短光电子从钙钛矿层到n型半导体的迁移距离,有效地降低了电子-空穴复合速率的同时,还保证了钙钛矿太阳能电池效率提高的效果。钙钛矿层的光吸收效应通过等离子体极化子到电子传输层,其中的AuNPs局部表面的光捕获效应使得器件性能得到提高。通过扫描电子显微镜和X射线衍射表征证实了 AuNPs在TiO2上的沉积。结果表明AuNPs显示出较高的对比度识别并保持规则的几何形状。XRD表征中Au的四个晶型的标定证实了通过原位方法掺杂的Au沉积在TiO2基质上。紫外可见吸收光谱显示AuNPs的掺入通过产生更多局部表面等离子体共振电荷对而增强了可见光的吸收。电化学阻抗谱(EIS)表征了 Au@TiO2基钙钛矿太阳能电池的内阻和电荷转移动力学,本文中的原位法最大化了层间电子传输能力。综上所述,Au@TiO2薄膜原位法显示出较好的效果。具有保持表面等离子体共振散射的Au纳米颗粒的所得复合材料可以用作钙钛矿太阳能电池中的有效电子传输层。通过无定形TiO2覆盖层的组合,优化的器件显示出增强的更高的短路电流密度(24.16mA cm-2)和开路电压(1.07V),实现16.8%的光电转化效率。
【学位授予单位】：中国工程物理研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM914.4;TQ134.11;TB383.1
【图文】：

和试剂均按原样使用，制备二氧化钛薄膜及醇钛Ｔｉ（ＯＣ３Ｈ７）４邋（９９％，Ｓｉｇｍａ－Ａｌｄｒｉｃｈ），碘化按邋ＭＡＩ邋（Ｄｙｅｓｏｌ），ｓｐｉｒｏ－ＯＭｅＴＡＤ邋（Ｌｕ磺酰亚胺锂ＬｉＴＦＳＩ邋（Ａｌｆａ邋Ａｅｓａｒ），邋４－叔丁酸（：１１３（：００１１（３４１１＾－八１加吐），乙醇（：２１１６０ｅｎｇｄｕ），氯金酸（ＩＩＩ）邋（Ｓｉｇｍａ－Ａｌｄｒｉｃｈ），四电氟掺杂的氧化锡玻璃（ＦＴＯ，薄层方阻１５邋ｎ的实验装置包括制备各层薄膜使用的匀胶机，清洗机，以及在钙钛矿太阳能电池器件制备

片旋转速度以及胶质的变化分为四个阶段：滴胶，加速旋转，匀速旋转以及去边。其中逡逑第三阶段匀速旋转阶段是胶质涂层厚度和均匀性控制的重要阶段。滴胶阶段是将胶质溶逡逑剂沉积在基片上中心位置的过程。其中本文手动滴加的过程中需要控制薄膜的厚度，均逡逑匀性及重复性。滴胶过程采用静态滴胶或动态滴胶两种方式，静态滴胶即在基片旋转之逡逑前将胶质滴加沉积在基片并布满，而动态滴胶则是基片一边以一定的速度旋转，一边滴逡逑胶。其中当胶质或基片呈疏水性，可以选择动态滴胶法，且动态滴胶法所需的滴胶量也逡逑相对较少。加速旋转阶段中基片以一定加速度旋转，胶质溶剂开始向基片边缘扩散，会逡逑有部分胶质被甩出基片，在基片的加速旋转阶段，旋转速度和旋转时间的准确控制关系逡逑到薄膜厚度等质量指标。在匀速旋转阶段，胶质的粘性力和挥发作用是影响薄膜厚度与逡逑均匀性的重要因素。当胶质溶剂在加速旋转至设定速度是，已经形成一定厚度的涂层，逡逑在接下来的匀速旋转过程中，胶质涂层所受到各个方向的力达到平衡，涂层的厚度与质逡逑量达到最终状态。逡逑影响薄膜质量的重要因素一般包括匀胶的转速和时间。匀胶转速越快，时间越长，逡逑薄膜厚度越薄，而实际操作过程中影响匀胶过程的可变因素更多，所以可重复性亦是匀逡逑胶工艺的重要指标。逡逑ａｐｐｌｙ邋ｎａｎｏｐａｒｔｉｄｅ逡逑

紫外－臭氧清洗是一种去除表面污染物的常用且高效的方法，利用紫外－臭氧清洗机逡逑可以在室温条件下对样品进行表面清洁。该方法操作便捷，成本低廉，属干法工艺。逡逑如图２．４的原理图中所示，紫外－臭氧清洗机中的低压汞放电管可以产生两种波长的逡逑紫外光，分别为１８４．９邋ｎｍ和２５３．７邋ｎｍ。其中，１８４．９邋ｎｍ波段的光可以分解氧分子并合逡逑成臭氧（０３），而２５３．７邋ｎｍ波段的紫外光可以分解臭氧并产生高能活性氧（0＊）。图中逡逑展示了紫外－臭氧清洗机的工作原理，即利用氧分子生成臭氧，接着进一步产生高能活逡逑性氧，高能活性氧与待清洗样品表面的有机物发生反应，并在这个过程中对有机物分子逡逑进行分解，主要产物即二氧化碳分子和水分子等，从而达到表面清洁的效果。逡逑紫外－臭氧清洗机主要可以去除掉的污染物包括光致抗蚀剂，树脂，皮肤油脂，清逡逑洁溶剂残留物以及硅油等，本文中样品预处理环节涉及到多种上述有机物残留物均可用逡逑本设备去除。逡逑基于上述紫外－臭氧清洗原理

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