锗烯与黑磷烯的热电输运性质研究

发布时间：2020-08-22 06:06

【摘要】：过去20年,我国能源消费总量持续增长,但能源利用率仅为30%左右。热电转换技术可以将废热直接转换成电能,不但可以提高能源利用率,还可以缓解环境污染。衡量热电转换效率的技术指标是热电系数值。传统块体结构的热电系数值偏低,而低维纳米结构因量子尺寸效应而具有较高的热电系数值,因而极可能被集成到下一代微纳电子和能量转换设备中。一方面,随微纳电子设备的高度集成化,对应的热功率密度越来越大,导致设备的可靠性和性能降低;另一方面,当今世界面临的能源短缺、环境污染等问题日益严重,但大部分能量都以“废热”的方式浪费到大气中。因此,在工程热物理与能源利用领域,研究低维纳米结构的热电输运性质在理论和应用两个方面具有重要的指导意义,并引发了人们广泛的关注。这方面的研究不仅能指导我们解决目前困扰微纳器件发展的散热问题,还为能源的高效利用、设计和构造可实现热输运调控的声子器件提供了理论指导。本文基于第一性原理计算,运用非平衡格林函数(NEGF)方法,预测了两种低维纳米系统(纳米带、纳米片)的热电输运和热学性质。本文的主要内容如下:1.基于紧束缚近似模型和NEGF方法,研究了含边缘缺陷结构锗烯纳米带(GeNRs)中的热电输运性质及其电场调控。对完美GeNRs,随纳米带带宽增加,最大的热电系数值(ZT)单调减小而声子热导率线性增加;对包含缺陷结构GeNRs,最大的ZT随纵向缺陷数目增加而单调增加,热导率随纵向缺陷数目增加单调减小。与ZGeNRs相比,AGeNRs的塞贝克系数更高、声子热导率更低,因而具有更好的热电性能。此外,在外加电场作用下,完美GeNRs的热电性能提高,而含缺陷结构GeNRs的热电性能降低。基于理论研究,GeNRs的热电性能可通过调控缺陷数目、几何尺寸及外加电场得到极大提高,从而为GeNRs在热电领域的应用提供理论指导。2.结合第一性原理计算与NEGF方法,研究了黑磷烯纳米片中的弹道热输运性质以及应变对其热学性质的调控。对于完美的黑磷烯纳米片,研究发现其声子热导率的各向异性达到1.75。在温度高于德拜温度的条件下,完美黑磷烯纳米片的声子热导率与T1成正比;对施加单轴应变的黑磷烯纳米片,其声子谱中存在一定的虚频且声子带隙随应变大小不同而不同,这说明声子热输运可以通过应变进行调控。基于应变条件下的声子谱,计算了其对应的自由能、熵、比热容,结果表明单轴应变可以调控磷烯纳米片的自由能、熵、比热容等热学性质,这能够指导设计与制备磷烯基微纳声子器件。
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM617
【图文】：

热电材料,热电系数

由于热电材料的ＺＴ由几个彼此相互制约的物理量共同确定，增加其逡逑中一个量必然会引发另一个量的减少，所以如何有效提高热电材料的ＺＴ成为一逡逑个棘手的技术问题。图１．２表示塞贝克系数、电导、热导和热电系数值ＺＴ随载逡逑流子浓度的对数值变化的关系［１（）］。根据图可得，材料的最大ＺＴ是在半导体和半逡逑金属之间，其载流子浓度约为１0１８邋￣１0２１邋ｃｎＴ１。逦逡逑■ｎｘｕｌａＣｏｒｘ邋｜邋Ｓｅｍｉ－邋ｊ邋Ｓ？＊ｎｌ－（ｎｃＣ？Ｉｘ邋ｊ邋Ｍｅｔａｌｓ逡逑．Ｊ邋ｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ邋丨逦＞逡逑逦邋■邋！逦逦逡逑ｌｏｇ邋ｎ邋—＞逡逑图１．２塞贝克系数、电导、热导及热电系数值随载流子浓度的对数值变化的关系［１（）］逡逑热电材料的研究进展逦逡逑■＇逡逑零．yU暴＿邋ＡｇＰｂｊｂＴ＾邋｜通逡逑．■ＫＴＳｅｃｌ逡逑Ｚｎ４Ｓｂ逡逑ａ５邋１着遍逡逑１８？１逦１８５５逦１９４９逦１９９０逦１９９７逦２００４逦（年）逡逑图１．３热电材料的研究现状Ｍ逡逑目前，己有大量研宄提高体材料的热电系数值，图１．３描绘了热电材料的研逡逑究现状［｜１］。yU和碲的化合物碲化铋的ＺＴ约在０．８？１．０［１２１，广泛应用于各种制冷逡逑设备。随着材料技术的发展

热电系数,塞贝克系数,热导,载流子浓度

硅烯,锯齿边,缘石,纳米带

单壁碳纳米管热电性质的影响，发现其室温下最大的ＺＴ在０．２左右。随后，Ｌｉｕ逡逑等ＩＮ结合非平衡分子动力学方法和非平衡格林函数方法研宄了手性、半径对碳逡逑纳米管热电性质的影响，如图１．４所示。研宄结果表明手性型ｃｈｉｒａｌ（４，２）碳纳米逡逑管的热导率最低，而热电动势最高，因此它的热电性能最好。ｃｈｉｍｌ（４，２）碳纳米管逡逑最大的ＺＴ值可以达到１．６，约为ａｒｍｃｈａｉｒ（３，３）碳纳米管的十倍。此外，对新颖二逡逑维材料如石墨烯、硅烯、锗烯、黑磷烯等的热电性能研宄也在开展。Ｓｔｅｆａｎ等研逡逑宄发现磁性锯齿边缘石墨烯、硅烯、锗烯、锡烯纳米带的ＺＴ值最大约为１．０｜２２］。逡逑Ｆｅｉ研宄发现黑磷烯沿锯齿方向ＺＴ值很小，手扶方向ＺＴ值掺杂提高１左右［２３］。逡逑ａ0＞ｃ邋Ｑ逡逑ｔｘｙｃｆｃ逡逑图１．４邋（ａ）化学吸附两个氢原子的（４，２）碳纳米管；（ｂ）双束型（３，邋３）碳纳米管；（ｃ）三束逡逑型（５，０）碳纳米管＿逡逑，８０＾＾［＾Ｕｒａｔｉ0ｎ邋—？—ｇｒａｐｈｅｎｅ逦４邋ｊＡＰ邋ｃｏｎｆｉｇｕｒａｔｉｏｎ逦—？—邋ｇｒａｐｈｅｎｅ逡逑ＣＯ邋６０Ｔ＝３００邋Ｋ逦ｓｄｉｃｅｎｅ逦３邋＿邋０＝＾２．邋Ｖ＝０．逦一：一邋ａｌｉｃｅｏｅ逡逑４０」逦ｇｅｒｍａｎｅｎｅ逦［－；邋？＇Ｔ＝３００Ｋ逦—＾－ｇｅｒｍａｎｅｎｅ逡逑°邋２０－逦ｓｔａｎｅｎｅ逦Ｎ《：ａ＝１邋逦邋ｊ－0－＾ｎｅｎｅ逡逑０－逦ｖ．ｖ．ｖｒ＇ｉ，逦0ｊ．逦．匕逡逑１邋０８ｉ逦＿＿＿逦＇邋ｊｎ

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