氮掺杂三维多孔碳负载铂催化剂及其甲醇氧化特性研究

发布时间：2020-12-15 09:43

　　直接甲醇燃料电池（DMFCs）是一种将化学能直接转化为电能的发电装置,燃料来源丰富、功率密度和能量密度高、储存携带方便,被认为最有可能成为新一代的动力电源。目前,贵金属Pt被认为是对于甲醇氧化催化活性最高的催化剂,但是在设计有效的铂基催化剂时,有一些问题仍然需要考虑:铂的负载量较高,提高了燃料电池的成本;含碳中间产物的吸附,使催化剂活性位点下降;由于金属-载体之间的相互作用力较弱,导致铂纳米颗粒的流失、团聚等,这些问题严重阻碍了DMFC的商业化进程。理想的载体材料可以有效地解决这些问题。因此,设计优异的催化剂载体材料显得至关重要。多孔结构的碳材料具有良好的导电性、高的比表面积,不仅可以为铂的结晶提供成核位点,还可以加快甲醇氧化过程中的传质速率。此外,碳材料中氮（N）元素的掺杂,有利于Pt的沉积,起到锚定作用;另一方面,能够有效降低Pt纳米金属颗粒的尺寸,并能够提升其分散程度,基于此,本论文主要研究内容如下:（1）本文采用纳米二氧化硅颗粒（直径约15nm）为牺牲模板,高温碳化后用NaOH刻蚀二氧化硅模板,得到孔结构发达的三维氮掺杂碳（SMNC）,并通过微波辅助法制备了Pt/SMNC。利用... 

【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：61 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

直接甲醇燃料电池原理图

O由 DMFC 的工作原理可知，整个反应过程中只产生少量的水和二氧化碳的化石燃料相比，DMFC 不会产生环境污染产物。在测试环境为标准 ℃，1 atm），根据其热力学参数计算得到 DMFC 总反应的理论能量转 96.7%，远大于柴油机的转换效率（约 40-50%）及太阳能电池的转换%）。.2 甲醇电氧化机理甲醇在阳极电催化氧化是一个极其复杂的过程，产物是二氧化碳和水，力学缓慢，因此金属 Pt 常用作催化剂催化甲醇氧化反应。过去的几十年，科学家们一直在完善甲醇氧化的机理问题，使其适用于不同单晶取向多晶或者单晶表面外来的金属簇[3]。Parsons 等[4-6]人于 1988 年首次提出化机理，并且进行了系统阐述，在后人的不断改进下，目前公认的甲醇主要是：①吸附；②解离，发生 C-H 键活化；③水分子的吸附活化；产物吸附氧，生成并释放 CO2。

电化学测量使用三电极系统在 25℃下用上海辰华电化。 铂丝和饱和甘汞电极（SCE）分别用于反电极和参比电述程序制成的 GC 电极。催化剂电化学活性表面积及甲醇V）在-0.25 和 0.95V 之间记录，测试溶液分别为 N2饱和 CH3OH +0.5 M H2SO4水溶液中，扫描速率为 50mV s-1。氧化的计时电流法曲线。CO 溶出伏安法测试首先将工作电 H2SO4溶液中进行扫描，待曲线稳定后，向电解液中通入 饱和后，在扫描速率为 10 mV·s-1下进行循环伏安测试，化能力。讨论 的合成过程如下：首先，将表面羟基化的二氧化硅纳米颗等置于反应器中，通过原位聚合在 SiO2表面组装聚苯胺（解和刻蚀工艺，得到海绵状的多孔氮掺杂碳（SMNC）载元醇法制备 Pt/SMNC催化剂（见图 2.1）。


本文编号：2918067