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铂/金属氮化物—氮掺杂石墨烯二维多层结构催化剂的构筑及醇电催化氧化性能研究

发布时间:2021-01-08 10:15
  目前,经济快速发展而带来的环境问题日益严重,环保能源将为人类提供发展的动力,为人类创造更好的生活。环保能源就是在更好的利用自然资源的同时,深入认识污染和破坏环境的根源,促进人类与环境的协调发展。低温燃料电池,尤其是直接醇类燃料电池(DAFC),因其较高的能量转换效率、较低的污染排放物、便携等特点被大家公认为一种新型能源的利用方式。但直接甲醇燃料电池中阳极催化剂的昂贵,不稳定和易中毒严重阻碍其市场化进程,不同于改变Pt基催化剂或改性碳载体的传统研究,本论文以过渡金属氮化物M-N(M=Ti,Nb,Ta)和氮掺杂石墨烯的复合物为载体,利用金属氮化物和氮掺杂石墨烯的高Pt利用率、高稳定性和催化活性、实现Pt基催化剂的醇类电催化氧化过程中的低Pt、长效、抗中毒“三效合一”。具体内容如下:1.我们主要采用高温固相法合成Pt/TiN@N石墨烯复合结构,系统研究了石墨烯层厚度对该催化剂催化性能的影响。通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对样品的晶形、形貌等进行了测试,并通过电化学测试技术(循环伏安法、交流阻抗法等)对该催化剂在酸性条件下测试,结果显示该催化剂乙... 

【文章来源】:内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校

【文章页数】:83 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

铂/金属氮化物—氮掺杂石墨烯二维多层结构催化剂的构筑及醇电催化氧化性能研究


燃料电池工作原理示意图

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图 2 直接甲醇燃料电池工作原理示意图Fig.2 operating principles of DMFC电池与传统的化学电源一样由电极提供电子转移的场所,阳行氧化剂的还原过程,导电离子在将阴、阳极分开的电解质并构成电的回路[4,19-21]。电极反应如下:半反应:CH3OH + H2O →CO2+ 6H++ 6e-半反应:3/2O2+ 6H++ 6e-→3H2O CH3OH + 3/2O2→ CO2+ 2H2O 极催化剂催化甲醇水溶液发生氧化反应,在氧化过程中得到极质全氟磺酸膜迁移到阴极,电子通过外电路传送到阴极,C迁移过来的质子和电子在阴极电催化剂催化作用下与空气中排出口排出。

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2.1 不同样品的 XRD 图谱 a,b,c 分别为 R=5, R=10, R=14 的 TiN@C,d 为 TiN。tterns of the samples prepared under the conditions: a, b, c R = 5, R = 10, R = 14 TiN respectively.四氯化钛溶于乙醇提供钛源、尿素提供氮源和碳源,通过改变两者的化剂中的 TiN 和 C 的比例。我们将前驱物中尿素和 Ti 源的摩尔比定义驱物中碳源的含量越高,我们分别合成了 R=5,R=10 和 R=14 的三种 氨气合成纯相 TiN。图 2.1 不同样品的 XRD 图谱,通过与标准卡片黑色)对比在 2θ=36.59°,42.50°,61.68°,73.90°,77.78°的衍射峰对应0),(220),(311),(222)标准衍射峰,对比 TiN@C 复合物和纯相 TiN 的三种 TiN@C 复合物的衍射峰峰强度都较纯相 TiN 小,说明复合相的宽,说明颗粒较小。同时在 26.5°位置处,复合相都存在明显的 C 峰。说明在纯相 TiN 中 C 含量太少,在 XRD 图谱上不能观察到。对比三以发现:随着 R 值的增大即前驱物中碳源的增多,TiN 的特征衍射峰

【参考文献】:
期刊论文
[1]燃料电池的发展趋势及研究进展[J]. 蒋清梅.  山东化工. 2017(22)
[2]直接醇类燃料电池的研究与发展前景综述[J]. 孙慧,高张丹,雷丹,聂明.  真空. 2017(04)
[3]直接乙二醇燃料电池阳极催化材料的研究进展[J]. 赵亚飞,马宪印,李云华,李巧霞.  电池. 2017(01)
[4]High loading Pt nanoparticles on ordered mesoporous carbon sphere arrays for highly active methanol electro-oxidation[J]. Cheng-Wei Zhang,Lian-Bin Xu,Jian-Feng Chen.  Chinese Chemical Letters. 2016(06)
[5]燃料电池研究进展及发展探析[J]. 刘洁,王菊香,邢志娜,李伟.  节能技术. 2010(04)

博士论文
[1]乙醇电氧化催化剂制备及其反应机理研究[D]. 屈云腾.哈尔滨工业大学 2017

硕士论文
[1]直接乙醇燃料电池复合质子交换膜的制备与表征[D]. 李旭亮.哈尔滨工业大学 2010



本文编号:2964412

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