新型钯基催化剂对于有机小分子电氧化性能的研究
发布时间：2021-01-17 01:42
本论文从三方面入手,着力探究Pd基催化剂对于有机小分子（甲醇和甲酸）电催化性能的研究。首先,以Pd/C催化剂为基础,通过掺杂稀土金属镱（Yb）对催化剂进行优化,提高Pd基催化剂对于甲醇的电催化性能。其次,改变Pd基催化剂的载体,再次研究其对于甲醇的电催化性能的影响。最后,研究了Pd基催化剂对于甲酸的电催化性能。通过硼氢化钠还原法制备负载到炭黑上不同Pd/Yb比例的Pd-Yb催化剂（20%Pd-x%Yb/C,x=0,1,5,10和15）。电化学测试结果表明,当Yb的含量为5%时,20%Pd+5%Yb/C催化剂表现出对碱性介质中甲醇的电氧化最好的电化学性能。20%Pd+5%Yb/C催化剂好的电化学性能和稳定性可以归功于双功能原理。另外,Yb的加入可以使零价Pd的含量增多,这也是使20%Pd+5%Yb/C催化剂性能好的原因。基于20%Pd+5%Yb/C催化剂好的电化学性能,制备20%Pd+5%Yb负载到Ti4O7上的催化剂（20%Pd+5%Yb/Ti4O7）。透射电镜结果显示,Pd-Yb颗粒在Ti
【文章来源】：合肥工业大学安徽省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢氧燃料电池的工作原理
图 1.2 甲醇燃料电池的工作原理图Figure 1.2 The working principle of methanol fuel cell[10].2. DMFC 目前存在的一些问题理论上，直接甲醇燃料电池（DMFC）的能量转换效率比较高，近年来， DMFC 进行了一些研究，并开发出了一些样机。但目前 DMFC 研发中仍些问题，制约了 DMFC 的商业化[12]。首先，过去在 DMFC 中，常用的阳极催化剂是 Pt，它对作为燃料的醇类分子氧化的电催化活性较低，而且还易被氧化的中间物种毒化，因此，研和有机小分子氧化具有高的电催化活性和抗氧化中间物种毒化的阳极催须要解决的问题。其次，目前在 DMFC 中，一般使用的质子交换膜是 Nafion 膜，而甲醇很Nafion 膜，这不但浪费了燃料，而且透过的燃料会在阴极上氧化，使阴极电位，降低电池性能。目前常用的阴极催化剂也是 Pt，透过的燃料在阴极会使阴极催化剂中毒。所以研制低的燃料透过率的隔膜和对透过的甲醇
直接甲醇燃料电池中，Pt 和 Pt 基合金被认为是最有效的酸性介质中的甲的催化剂。但是，Pt 基催化剂的致命问题是催化剂会被甲醇电氧化期间物 CO 或其他有毒物质所毒化。代替酸性电解质，DMFC 的动力学将显着 Pt 催化剂可以用于碱性介质中。和 Pt 基催化剂相比，Pd 催化剂有着相对本，高催化活性和耐热性等特点[13]。近些年来，在碱性介质中对于甲醇的Pd 基催化剂被广泛研究，比如纯金属 Pd 催化剂[13-19]，特殊纳米结构的 剂[20-25]，Pd 的二元[26-32]和三元[33-37]金属合金催化剂等。纯 Pd 基催化剂ee 等[13]通过在乙二醇溶液中还原 Pd 盐制备 Pd/C 催化剂。如图 1.3（a）商业 Pd/C 相比，实验中制备的 Pd/C 催化剂有更高的电流密度以及电化。iang 等[18]使用水热生长法合成了碳改性 TiO2纳米带（TiO2-C）作为 Pd 纳载体材料，制备催化剂 Pd/TiO2-C。结果表明（图 1.3（b）），Pd/TiO2-C Pd/AC 的 2.2 倍，是 Pd/TiO2的 1.5 倍。
【参考文献】：
期刊论文
[1]直接甲醇燃料电池的阳极和阴极催化剂[J]. 林玲,朱青,徐安武. 化学进展. 2015(09)
[2]燃料电池汽车研究现状及发展[J]. 李建秋,方川,徐梁飞. 汽车安全与节能学报. 2014(01)
[3]低温燃料电池非铂催化剂研究进展[J]. 张洁,唐水花,廖龙渝,郁卫飞. 催化学报. 2013(06)
[4]形貌可控的钯纳米粒子的电化学制备及电催化性质[J]. 晏晓晖,刁鹏,项民. 高等学校化学学报. 2011(11)
[5]直接甲醇燃料电池技术发展近况及应用[J]. 王瑞敏,张颖颖. 上海汽车. 2010(11)
[6]燃料电池研究进展及发展探析[J]. 刘洁,王菊香,邢志娜,李伟. 节能技术. 2010(04)
[7]碱性介质中甲醇在PdMnO2/C上的电氧化行为[J]. 王美丽,黄成德. 电源技术. 2010(02)
[8]燃料电池概述[J]. 刘建国,孙公权. 物理. 2004(02)
博士论文
[1]影响燃料电池寿命的动态响应分析及经济性评价[D]. 陈会翠.清华大学 2015
[2]Pd、Pt基燃料电池催化剂的制备及性能研究[D]. 黄中原.湖南大学 2014
硕士论文
[1]新型载体上的钯—钆双金属催化剂在碱性溶液中对甲醇电氧化的催化性能研究[D]. 马曙辉.中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所) 2017
[2]稀土—钯基催化剂对于甲醇在碱性条件下电氧化的催化性能研究[D]. 王丽.兰州理工大学 2014
本文编号：2981943
【文章来源】：合肥工业大学安徽省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢氧燃料电池的工作原理
图 1.2 甲醇燃料电池的工作原理图Figure 1.2 The working principle of methanol fuel cell[10].2. DMFC 目前存在的一些问题理论上，直接甲醇燃料电池（DMFC）的能量转换效率比较高，近年来， DMFC 进行了一些研究，并开发出了一些样机。但目前 DMFC 研发中仍些问题，制约了 DMFC 的商业化[12]。首先，过去在 DMFC 中，常用的阳极催化剂是 Pt，它对作为燃料的醇类分子氧化的电催化活性较低，而且还易被氧化的中间物种毒化，因此，研和有机小分子氧化具有高的电催化活性和抗氧化中间物种毒化的阳极催须要解决的问题。其次，目前在 DMFC 中，一般使用的质子交换膜是 Nafion 膜，而甲醇很Nafion 膜，这不但浪费了燃料，而且透过的燃料会在阴极上氧化，使阴极电位，降低电池性能。目前常用的阴极催化剂也是 Pt，透过的燃料在阴极会使阴极催化剂中毒。所以研制低的燃料透过率的隔膜和对透过的甲醇
直接甲醇燃料电池中，Pt 和 Pt 基合金被认为是最有效的酸性介质中的甲的催化剂。但是，Pt 基催化剂的致命问题是催化剂会被甲醇电氧化期间物 CO 或其他有毒物质所毒化。代替酸性电解质，DMFC 的动力学将显着 Pt 催化剂可以用于碱性介质中。和 Pt 基催化剂相比，Pd 催化剂有着相对本，高催化活性和耐热性等特点[13]。近些年来，在碱性介质中对于甲醇的Pd 基催化剂被广泛研究，比如纯金属 Pd 催化剂[13-19]，特殊纳米结构的 剂[20-25]，Pd 的二元[26-32]和三元[33-37]金属合金催化剂等。纯 Pd 基催化剂ee 等[13]通过在乙二醇溶液中还原 Pd 盐制备 Pd/C 催化剂。如图 1.3（a）商业 Pd/C 相比，实验中制备的 Pd/C 催化剂有更高的电流密度以及电化。iang 等[18]使用水热生长法合成了碳改性 TiO2纳米带（TiO2-C）作为 Pd 纳载体材料，制备催化剂 Pd/TiO2-C。结果表明（图 1.3（b）），Pd/TiO2-C Pd/AC 的 2.2 倍，是 Pd/TiO2的 1.5 倍。
【参考文献】：
期刊论文
[1]直接甲醇燃料电池的阳极和阴极催化剂[J]. 林玲,朱青,徐安武. 化学进展. 2015(09)
[2]燃料电池汽车研究现状及发展[J]. 李建秋,方川,徐梁飞. 汽车安全与节能学报. 2014(01)
[3]低温燃料电池非铂催化剂研究进展[J]. 张洁,唐水花,廖龙渝,郁卫飞. 催化学报. 2013(06)
[4]形貌可控的钯纳米粒子的电化学制备及电催化性质[J]. 晏晓晖,刁鹏,项民. 高等学校化学学报. 2011(11)
[5]直接甲醇燃料电池技术发展近况及应用[J]. 王瑞敏,张颖颖. 上海汽车. 2010(11)
[6]燃料电池研究进展及发展探析[J]. 刘洁,王菊香,邢志娜,李伟. 节能技术. 2010(04)
[7]碱性介质中甲醇在PdMnO2/C上的电氧化行为[J]. 王美丽,黄成德. 电源技术. 2010(02)
[8]燃料电池概述[J]. 刘建国,孙公权. 物理. 2004(02)
博士论文
[1]影响燃料电池寿命的动态响应分析及经济性评价[D]. 陈会翠.清华大学 2015
[2]Pd、Pt基燃料电池催化剂的制备及性能研究[D]. 黄中原.湖南大学 2014
硕士论文
[1]新型载体上的钯—钆双金属催化剂在碱性溶液中对甲醇电氧化的催化性能研究[D]. 马曙辉.中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所) 2017
[2]稀土—钯基催化剂对于甲醇在碱性条件下电氧化的催化性能研究[D]. 王丽.兰州理工大学 2014
本文编号：2981943
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