过渡金属掺杂CeO 2 /TiO 2 催化剂SCR脱硝性能的试验研究

发布时间：2021-07-20 12:59

　　燃煤电厂脱除排放烟气中NO_x最常用的方法之一是选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction,SCR）烟气脱硝技术。针对SCR烟气脱硝技术中常用钒系催化剂存在反应活性温度区间较窄（300-400℃）、易氧化SO₂为SO3、高温时易生成N₂O、活性组分钒有剧毒等缺点,考虑到CeO₂资源丰富、无毒、便宜及其出色的氧化还原能力,以及过渡金属氧化物对金属氧化物催化剂具有改性作用,本文对过渡金属氧化物-CeO₂/TiO₂催化剂SCR脱硝性能进行了系统研究。首先将不同过渡金属掺杂到CeO₂/TiO₂催化剂,对其进行改性。通过活性实验发现W掺杂可以较大程度改善催化剂的活性（275-500℃内NO转化率保持90%以上）。优化了CeO₂-WO3/TiO₂催化剂的最佳制备条件和操作条件:最佳煅烧温度为500℃;最佳配比为CeO₂:WO3:T... 

【文章来源】：中国石油大学(华东)山东省 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 我国氮氧化物污染现状及控制政策
    1.2 氮氧化物控制技术
    1.3 选择性催化还原法（SCR）烟气脱硝技术
        1.3.1 SCR脱硝原理及布置方式
        1.3.2 含铈SCR催化剂研究进展
    1.4 课题研究目的与研究内容
第2章 试验系统及催化剂制备、分析测试方法
    2.1 催化剂活性评价系统
    2.2 化学试剂和仪器
    2.3 催化剂的制备
        2.3.1 溶胶凝胶法制备过渡金属氧化物-CeO_2/TiO_2催化剂
        2.3.2 浸渍法制备CeO_2-WO_3/TiO_2催化剂
        2.3.3 共沉淀法制备CeO_2-WO_3/TiO_2催化剂
    2.4 催化剂的表征
        2.4.1 比表面积及孔结构分析
        2.4.2 X-射线衍射（XRD）分析
        2.4.3 X射线光电子能谱（XPS）分析
        2.4.4 H_2程序升温还原（H_2-TPR）分析
        2.4.5 高分子透射电子显微镜（HR-TEM）分析
第3章 过渡金属掺杂对铈钛催化剂脱硝性能影响研究
    3.1 引言
    3.2 CeO_2-MO_x/TiO_2催化剂的活性测试
    3.3 CeO_2-MO_x/TiO_2催化剂的表征
        3.3.1 催化剂比表面积和孔结构特性分析
        3.3.2 催化剂XRD表征分析
    3.4 小结
第4章 CeO_2-WO_3/TiO_2催化剂的脱硝性能研究
    4.1 引言
    4.2 制备参数的影响
        4.2.1 制备方法
        4.2.2 煅烧温度
        4.2.3 W和Ce担载量
    4.3 操作参数的影响
        4.3.1 反应温度
        4.3.2 空速
        4.3.3 O_2含量
        4.3.4 NH_3浓度
        4.3.5 NO浓度
        4.3.6 SO2和H_2O含量
    4.4 CeO_2-WO_3/TiO_2催化剂的表征
        4.4.1 催化剂BET表征分析
        4.4.2 催化剂XRD表征分析
        4.4.3 催化剂XPS表征
        4.4.4 催化剂TEM表征
        4.4.5 催化剂的氧化还原性能测试（H_2-TPR）
    4.5 小结
第5章 Ce基催化剂反应动力学研究
    5.1 引言
    5.2 CeO_2-WO_3/TiO_2催化剂催化反应动力学研究
        5.2.1 内外扩散影响的排除
        5.2.2 反应级数的测量
        5.2.3 反应速率常数的测量
        5.2.4 活化能与指前因子
    5.3 CeO_2/TiO_2催化剂催化反应动力学研究
    5.4 小结
第6章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的学术成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]控制氮氧化物排放的含铈SCR催化剂研究进展[J]. 闫艳,黄善波,姜烨,宋文霞,王新伟.  应用化工. 2013(12)
[2]焙烧温度对铈改性钛纳米管脱硝活性及理化特性的影响[J]. 唐念,陈雄波,莫建松,王海强,吴忠标.  中国电机工程学报. 2013(29)
[3]我国脱硫脱硝行业2012年发展综述[J]. (Desulfurization and Denitration Committee of CAEPI,Beijing 100037,China).  中国环保产业. 2013(07)
[4]关于大气污染控制技术的几点思考[J]. 陈运法,朱廷钰,程杰,陈进生,马金珠,刘海弟.  中国科学院院刊. 2013(03)
[5]燃煤烟气脱硝技术的研究进展[J]. 顾卫荣,周明吉,马薇.  化工进展. 2012(09)
[6]Effects of WOx modification on the activity, adsorption and redox properties of CeO2 catalyst for NOx reduction with ammonia[J]. Ziran Ma1, Duan Weng1, Xiaodong Wu1,2, Zhichun Si3 1. State Key Laboratory of New Ceramics & Fine Process, Department of Materials Science and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China 2. Yangtze Delta Region Institute of Tsinghua University, Zhejiang 314000, China 3. Advanced Materials Institute, Graduate School at Shenzhen, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China.  Journal of Environmental Sciences. 2012(07)
[7]Ce掺杂TiO2催化剂的光催化性能[J]. 张浩,钱付平.  过程工程学报. 2011(03)
[8]火电厂脱硝技术现状及产业与市场发展预测[J]. 燕中凯,刘媛,尚光旭.  中国环保产业. 2011(05)
[9]ZrO2-TiO2-CeO2的制备及其在NH3选择性催化还原NO中的应用[J]. 林涛,李伟,龚茂初,喻瑶,杜波,陈耀强.  物理化学学报. 2007(12)
[10]NH3选择性催化还原烟气中NO的反应动力学[J]. 闫志勇,高翔,吴杰,姜烨,骆仲泱,倪明江,岑可法.  动力工程. 2007(04)

博士论文
[1]铁基SCR脱硝催化剂改性研究[D]. 熊志波.山东大学 2013
[2]钛基SCR催化剂及其钾、铅中毒机理研究[D]. 姜烨.浙江大学 2010
[3]Mn/TiO2系列低温SCR脱硝催化剂制备及其反应机理研究[D]. 江博琼.浙江大学 2008



本文编号：3292869