柠檬酸对Re（VII）在不同压实密度钠基和钙基膨润土中扩散的影响

发布时间：2021-10-30 10:51

　　柠檬酸是自然界广泛存在的一种有机酸,可通过络合作用影响放射性核素的迁移。通过贯穿扩散法,研究了柠檬酸对Re（VII）在压实密度为1.40～1.80 g/cm³的钠基和钙基膨润土中的扩散行为,得到了有效扩散系数D_e和岩石容量因子α等扩散系数。结果表明:Re（VII）在钠基和钙基膨润土中扩散的D_e和α等均随着压实膨润土密度ρ的增大而减小;与钙基膨润土相比较,Re（VII）在钠基膨润土中得到的扩散系数较小、吸附分配比较大,表明钠基膨润土的阻滞性能更好;同时加入柠檬酸后Re（VII）在钠基和钙基膨润土中的扩散系数和吸附分配比K_d均增大。实验得到膨润土的零点电位点均小于7.0,表明膨润土呈电负性,不易吸附阴离子形式存在的Re（VII）。吸附试验表明加入柠檬酸后,钠基和钙基膨润土对Re（VII）的K_d增大,并随着柠檬酸的浓度增加而增大。通过公式拟合得到Re（VII）在膨润土中扩散的D_e与有效孔隙率ε_acc均符合Archie定律,其胶结因子n分别为... 

【文章来源】：科学技术与工程. 2020,20(21)北大核心

【文章页数】：6 页

【部分图文】：

扩散装置

图2为柠檬酸存在条件下,Re(VII)在不同压实密度膨润土中的Acum和J(L,t)与时间的关系图。从图2可以看出,加入柠檬酸后,扩散过程没有发生变化,仍分为过渡态和稳态。过渡态阶段Acum随着时间的增加而缓慢增加,而J(L,t)则快速增加;稳态阶段Acum与时间呈线性关系,J(L,t)在稳态是常数。Re(VII)在膨润土中从过渡态达到稳态需要2～3 d。随着膨润土的密度增大,Re(VII)在钠基和钙基膨润土中的Acum和J(L,t)均减少。根据式(2)对Re(VII)在膨润土中实验数据进行拟合,获得Re(VII)在钠基和钙基膨润土中扩散的De和α,结果如表1所示。由表1可知,当密度从1.40 g/cm3增大到1.80 g/cm3时,Re(VII)在钠基膨润土中扩散的De从2.97 × 10-11 m2/s降低至0.851×10-11 m2/s,而α从0.175减小至0.074;Re(VII)在钙基膨润土中De从3.13 × 10-11m2/s降低至0.868 × 10-11 m2/s,α则从0.207 减小至0.078。由试验结果拟合所获得的扩散系数与前人报道的Re(VII)在膨润土干密度为200～2 000 kg/m3时,扩散系数为10-12～10-10 m2/s[20]相符合。在柠檬酸影响下,Re(VII)的De和α均随着膨润土的密度增加而减小,这是因为随着膨润土的密度增加,颗粒间的空隙变小,导致扩散通道变窄[11]。这与其他有机酸对Re(VII)[或Tc(VII)]在不同密度条件下的高庙子膨润土中的扩散结果类似[9,11-13,20]。

根据式(4)可得压实膨润土的εtot,阻滞因子R可由R=α/εtot得到[11],结果如图3所示。从图3可知,R随着膨润土的密度增大而减小,尤其是密度大于1.60 g/cm3,R减小明显;钙基膨润土的R比钠基的高,同样加入柠檬酸后钙基的R也比钠基的高;加入柠檬酸后,钙基和钠基的R均增大,尤其是压实密度小,增大更明显。表明钠基膨润土对Re(VII)扩散的阻滞性能优于钙基膨润土,同时柠檬酸影响下加快了Re(VII)在这两种膨润土中的扩散。2.3 吸附的影响

【参考文献】：
期刊论文
[1]Re（Ⅶ）在辐照膨润土中的扩散行为研究[J]. 王芝芬,侯敏,陈钰晨,石磊,伍涛,李金英.  原子能科学技术. 2017(04)
[2]腐殖酸对Re（Ⅶ）在高庙子膨润土中扩散的影响研究[J]. 赵耀林,王海,罗勇,富宝锋,伍涛,贺朝会.  原子能科学技术. 2015(06)
[3]放射性废物处置——核能可持续发展的关键[J]. 吴浩,徐春艳,刘新华,魏方欣.  核安全. 2013(S1)



本文编号：3466596