钴基氮掺杂介孔碳材料的制备及其电催化性能的研究
发布时间：2021-11-24 15:44
燃料电池因能量转化效率高、环境友好、安静等诸多优点被认为最有应用前景的绿色氢能转化装置。Pt基催化剂是目前性能最优异的氧气还原（ORR）电催化剂,但是Pt金属昂贵且易中毒等致命缺点直接阻碍了燃料电池的商业化发展,因此开发新型高效非贵金属阴极电催化剂是亟待解决的关键问题。在非贵金属阴极电催化剂中,过渡金属-氮-碳（M-N-C）复合物因其低成本、高活性和高稳定性等优点已引起国内外科研人员的广泛关注。该类催化剂通常由含氮前驱体在一定的气氛中煅烧所制得,其催化活性与其前驱体化学组成、煅烧温度以及气氛等要素息息相关,但是目前科研界对其催化机理尚存较大争论。因此,以高效ORR电催化为功能导向,开展新型高活性氮掺杂金属碳催化材料的结构设计与可控制备研究,对燃料电池的商业化发展具有重要意义。本论文以葡萄糖为碳源,无机钴盐为钴源,分别以含氮有机小分子乙二胺四乙酸（EDTA）和三聚氰胺为氮源,并详细优化热解温度和金属负载量,经一步热解法可控制备得到两类钴基氮掺杂介孔碳材料。通过对样品化学组成、结构、形貌以及ORR电催化性能等进行详细表征和分析,系统探讨热解温度、金属含量、氮源和碳载体等因素对其电催化性能的...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１质子交换膜Ｈ２－〇２燃料电池??Ｆｉｇ．?１－１．?Ｐｒｏｔｏｎ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?Ｍｅｍｂｒａｎｅ?Ｈ２－Ｏ２?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ．??
—?ｊ?Ｉ?ｉ?ｊ?＾ｐ＾ｎｔｔｏｗ??ＪＷ＞ｔｍｉｔｃｅ＜??图１－１质子交换膜Ｈ２－〇２燃料电池??Ｆｉｇ．?１－１．?Ｐｒｏｔｏｎ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?Ｍｅｍｂｒａｎｅ?Ｈ２－Ｏ２?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ．??目前，ＨＯＲ在Ｐｔ基催化剂如ＰｔＲｕ合金反应动力学快，过电位小，而且电化学稳??定性高，但是ＯＲＲ即使在现阶段催化活性最高的Ｐｔ基催化剂也动力学迟缓，过电位??约３００?ｍＶ，而且电化学稳定性也欠佳，Ｐｔ金属流失严重［８］。而Ｐｔ金属稀有、昂贵等??致命缺点，直接影响燃料电池的应用成本和应用的持续性。因此，为了推进燃料电池??的商业化发展，主要从两个方面开展工作：（１）降低Ｐｔ的负载量，如与非贵金属合金??化或颗粒小尺寸化，提高其催化效率；（２）发展高效和高稳定性非贵金属催化剂以完??全替代Ｐｔ金属催化剂，从而彻底避免对Ｐｔ金属的依赖。??１．２阴极氧气还原反应催化剂的研究现状??ＯＲＲ反应复杂而且动力学迟缓产生高过电位
自以５丨１１企丨等［％于上世纪六十年代发现金属酞菁化合物（ＣｏＰｃ）前驱体焙烧产物??Ｃｏ－Ｎｘ具有良好的ＯＲＲ催化活性与稳定性以来，过渡金属大环配合物如金属卟啉，金??属酞菁等（如图１－３所示），引起广大科研工作者的注意与兴趣。该类催化剂是最有潜??力替代Ｐｔ基催化剂的候选者之一，其结构共同特点是Ｍ－Ｎ４结构单元（Ｍ＝Ｃｏ、Ｆｅ、??Ｃｕ、Ｎｉ和Ｍｎ）?［２９，３ｆｆｌ，其催化活性取决于含氮金属大环配合物前驱体化学组成（含中??心金属种类）、载体以及焙烧温度等关键要素。迄今为止，该类催化剂的高活性ＯＲＲ??催化剂机理尚不明确如中心金属Ｍ在催化过程中的作用，其性能拓展和结构设计仍??有较大空间。??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉. 电化学. 2012(01)
[2]燃料电池的原理、技术状态与展望[J]. 衣宝廉. 电池工业. 2003(01)
本文编号：3516278
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１质子交换膜Ｈ２－〇２燃料电池??Ｆｉｇ．?１－１．?Ｐｒｏｔｏｎ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?Ｍｅｍｂｒａｎｅ?Ｈ２－Ｏ２?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ．??
—?ｊ?Ｉ?ｉ?ｊ?＾ｐ＾ｎｔｔｏｗ??ＪＷ＞ｔｍｉｔｃｅ＜??图１－１质子交换膜Ｈ２－〇２燃料电池??Ｆｉｇ．?１－１．?Ｐｒｏｔｏｎ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?Ｍｅｍｂｒａｎｅ?Ｈ２－Ｏ２?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ．??目前，ＨＯＲ在Ｐｔ基催化剂如ＰｔＲｕ合金反应动力学快，过电位小，而且电化学稳??定性高，但是ＯＲＲ即使在现阶段催化活性最高的Ｐｔ基催化剂也动力学迟缓，过电位??约３００?ｍＶ，而且电化学稳定性也欠佳，Ｐｔ金属流失严重［８］。而Ｐｔ金属稀有、昂贵等??致命缺点，直接影响燃料电池的应用成本和应用的持续性。因此，为了推进燃料电池??的商业化发展，主要从两个方面开展工作：（１）降低Ｐｔ的负载量，如与非贵金属合金??化或颗粒小尺寸化，提高其催化效率；（２）发展高效和高稳定性非贵金属催化剂以完??全替代Ｐｔ金属催化剂，从而彻底避免对Ｐｔ金属的依赖。??１．２阴极氧气还原反应催化剂的研究现状??ＯＲＲ反应复杂而且动力学迟缓产生高过电位
自以５丨１１企丨等［％于上世纪六十年代发现金属酞菁化合物（ＣｏＰｃ）前驱体焙烧产物??Ｃｏ－Ｎｘ具有良好的ＯＲＲ催化活性与稳定性以来，过渡金属大环配合物如金属卟啉，金??属酞菁等（如图１－３所示），引起广大科研工作者的注意与兴趣。该类催化剂是最有潜??力替代Ｐｔ基催化剂的候选者之一，其结构共同特点是Ｍ－Ｎ４结构单元（Ｍ＝Ｃｏ、Ｆｅ、??Ｃｕ、Ｎｉ和Ｍｎ）?［２９，３ｆｆｌ，其催化活性取决于含氮金属大环配合物前驱体化学组成（含中??心金属种类）、载体以及焙烧温度等关键要素。迄今为止，该类催化剂的高活性ＯＲＲ??催化剂机理尚不明确如中心金属Ｍ在催化过程中的作用，其性能拓展和结构设计仍??有较大空间。??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉. 电化学. 2012(01)
[2]燃料电池的原理、技术状态与展望[J]. 衣宝廉. 电池工业. 2003(01)
本文编号：3516278
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