核黄素制备的氧还原反应催化剂性能改进及活性中心探索
发布时间：2023-03-28 19:44
燃料电池作为一种零污染、高效率的发电装置被逐渐走入人们的生活。燃料电池阴极氧气还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)过程缓慢且复杂,需要消耗大量的铂催化剂。铂催化剂价格昂贵,阻碍了燃料电池的商业化进程。近年来,开发非贵金属替代催化剂成为燃料电池的主要研究方向之一。在非贵金属催化剂中,过渡金属掺氮碳催化剂(M-N-C)因其高活性及稳定性受到了广泛关注。M-N-C型催化剂与铂催化剂相比,其电催化活性还有差距,因此有必要采取一些改进措施,以期达到与铂基催化剂相当的性能,最终替代铂基催化剂。另外,M-N-C型催化剂中的活性中心也一直还处于争论之中,其中过渡金属是否构成其活性中心成为争论的焦点之一。本课题组在前期的工作中首次采用核黄素通过一步碳化法制备Fe-N-C催化剂,本论文旨在进一步提高核黄素制备的Fe-N-C催化剂的性能并探索其可能的活性中心。首先以廉价无毒的核黄素(Riboflavin,VB2)作为碳氮源,无水氯化铁(FeC13)作为铁源制备Fe-N-C催化剂,然后通过浓硫酸处理改变催化剂表面性质,模板能增大催化剂中的孔径以改善电化学反应的传质阻力,外加氮...
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 前言
1.2 质子交换膜燃料电池简介
1.3 燃料电池阴极氧还原反应催化剂研究进展
1.3.1 阴极贵金属催化剂的研究
1.3.2 阴极非贵金属催化剂的研究及其改性
1.3.3 氧还原反应催化剂活性中心研究进展
1.4 选题意义以及主要研究内容
第2章 实验部分
2.1 实验试剂和仪器设备
2.2 催化剂的制备
2.2.1 Fe-N-C的制备及酸改性再二次热处理步骤
2.2.2 模板法制备Fe-N-C催化剂
2.2.3 外加氮源制备Fe-N-C催化剂
2.2.4 制备双元Fe-Co-N-C和Fe-Ni-N-C催化剂
2.3 催化剂的物理化学表征
2.3.1 傅里叶转换红外吸收光谱(FTIR)
2.3.2 X-射线衍射分析(XRD)
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.5 能谱分析(EDS)
2.3.6 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.3.7 比表面积和孔径分布测试(BET)
2.4 催化剂的电化学性能测试
2.4.1 电极的制备
2.4.2 旋转圆盘电极测试
2.4.3 循环伏安法(CV)测试
2.4.4 线性扫描伏安法(LSV)测试
2.4.5 计时电流法(Chrono amperometry)测试
第3章 Fe-N-C及酸改性再二次热处理的Fe-N-C催化剂的表征及讨论
3.1 Fe-N-C及酸改性再二次热处理的Fe-N-C催化剂的表征
3.1.1 酸改性前后的Fe-N-C催化剂的FTIR分析
3.1.2 酸改性再二次热处理的Fe-N-C催化剂的XRD分析
3.1.3 Fe-N-C催化剂的TEM分析
3.1.4 酸改性再二次热处理的Fe-N-C催化剂的XPS分析
3.2 N-C、Fe-N-C及酸改性再二次热处理的Fe-N-C电化学表征
3.2.1 N-C、Fe-N-C及酸改性再二次热处理的Fe-N-C活性
3.2.2 Fe-N-C催化剂的稳定性
3.3 本章结论
第4章 模板法制备Fe-N-C催化剂的表征及讨论
4.1 模板法制备Fe-N-C催化剂的表征
4.1.1 模板法制备Fe-N-C催化剂的XRD分析
4.1.2 模板法制备Fe-N-C催化剂的TEM分析
4.1.3 模板法制备Fe-N-C催化剂的SEM分析
4.1.4 模板法制备Fe-N-C催化剂的EDS分析
4.1.5 模板法制备Fe-N-C催化剂的孔径分布
4.2 模板法制备Fe-N-C催化剂的电化学表征
4.2.1 模板法制备的Fe-N-C催化剂的催化活性
4.2.2 三种催化剂的电催化活性对比
4.3 本章结论
第5章 外加氮源制备Fe-N-C催化剂的表征及讨论
5.1 外加氮源制备Fe-N-C催化剂的表征
5.1.1 外加氮源制备Fe-N-C催化剂的XPS分析
5.2 外加氮源制备Fe-N-C催化剂的电化学表征
5.3 本章结论
第6章 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的表征及讨论
6.1 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的表征
6.1.1 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的SEM分析
6.1.2 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的EDS分析
6.1.3 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C的氮气吸脱附和孔径分布
6.2 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的电化学表征
6.3 本章结论
第7章 结论
致谢
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及科研成果
本文编号：3773163
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 前言
1.2 质子交换膜燃料电池简介
1.3 燃料电池阴极氧还原反应催化剂研究进展
1.3.1 阴极贵金属催化剂的研究
1.3.2 阴极非贵金属催化剂的研究及其改性
1.3.3 氧还原反应催化剂活性中心研究进展
1.4 选题意义以及主要研究内容
第2章 实验部分
2.1 实验试剂和仪器设备
2.2 催化剂的制备
2.2.1 Fe-N-C的制备及酸改性再二次热处理步骤
2.2.2 模板法制备Fe-N-C催化剂
2.2.3 外加氮源制备Fe-N-C催化剂
2.2.4 制备双元Fe-Co-N-C和Fe-Ni-N-C催化剂
2.3 催化剂的物理化学表征
2.3.1 傅里叶转换红外吸收光谱(FTIR)
2.3.2 X-射线衍射分析(XRD)
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.5 能谱分析(EDS)
2.3.6 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.3.7 比表面积和孔径分布测试(BET)
2.4 催化剂的电化学性能测试
2.4.1 电极的制备
2.4.2 旋转圆盘电极测试
2.4.3 循环伏安法(CV)测试
2.4.4 线性扫描伏安法(LSV)测试
2.4.5 计时电流法(Chrono amperometry)测试
第3章 Fe-N-C及酸改性再二次热处理的Fe-N-C催化剂的表征及讨论
3.1 Fe-N-C及酸改性再二次热处理的Fe-N-C催化剂的表征
3.1.1 酸改性前后的Fe-N-C催化剂的FTIR分析
3.1.2 酸改性再二次热处理的Fe-N-C催化剂的XRD分析
3.1.3 Fe-N-C催化剂的TEM分析
3.1.4 酸改性再二次热处理的Fe-N-C催化剂的XPS分析
3.2 N-C、Fe-N-C及酸改性再二次热处理的Fe-N-C电化学表征
3.2.1 N-C、Fe-N-C及酸改性再二次热处理的Fe-N-C活性
3.2.2 Fe-N-C催化剂的稳定性
3.3 本章结论
第4章 模板法制备Fe-N-C催化剂的表征及讨论
4.1 模板法制备Fe-N-C催化剂的表征
4.1.1 模板法制备Fe-N-C催化剂的XRD分析
4.1.2 模板法制备Fe-N-C催化剂的TEM分析
4.1.3 模板法制备Fe-N-C催化剂的SEM分析
4.1.4 模板法制备Fe-N-C催化剂的EDS分析
4.1.5 模板法制备Fe-N-C催化剂的孔径分布
4.2 模板法制备Fe-N-C催化剂的电化学表征
4.2.1 模板法制备的Fe-N-C催化剂的催化活性
4.2.2 三种催化剂的电催化活性对比
4.3 本章结论
第5章 外加氮源制备Fe-N-C催化剂的表征及讨论
5.1 外加氮源制备Fe-N-C催化剂的表征
5.1.1 外加氮源制备Fe-N-C催化剂的XPS分析
5.2 外加氮源制备Fe-N-C催化剂的电化学表征
5.3 本章结论
第6章 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的表征及讨论
6.1 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的表征
6.1.1 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的SEM分析
6.1.2 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的EDS分析
6.1.3 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C的氮气吸脱附和孔径分布
6.2 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化剂的电化学表征
6.3 本章结论
第7章 结论
致谢
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及科研成果
本文编号：3773163
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