LaCl 3 添加碳氢燃料在Ni/Ni-YSZ上的碳沉积计算研究

发布时间：2023-05-06 00:46

　　能源问题一直是人类为了未来的发展所关注的问题,固体氧化物燃料电池因其全固态、高效、清洁等特点受到广泛关注。固体氧化物燃料电池的燃料气体较为多样,H₂、CO、碳氢燃料、天然气等都可作为SOFC的燃料气体。Ni/Ni-YSZ因其对碳氢键具有高的催化活性,因此广泛应用作为固体氧化物燃料电池的阳极材料,但是当使用碳氢燃料作为燃料气体,容易在阳极发生积碳的现象影响电池寿命,降低电池的工作效率,严重甚至导致电池失效。目前针对于积碳的问题提出了几种解决办法,但目前的解决办法大多以牺牲部分催化活性为代价,从而降低了电池的工作效率,因此本课题针对于该问题,基于在稀土催渗的实验中原本沉积碳的表面变得光亮的现象,提出了以稀土修饰碳氢燃料气体的方法,并进行相关的计算。本文主要采用的是LaCl₃对气体进行修饰,首先对修饰前后的碳氢燃料气体进行热力学计算,对修饰后的碳氢燃料气体的计算表明C的含量略微降低。因此对甲烷及其脱氢产物进行了相关的第一性原理计算。首先,对甲烷及其脱氢产物在Ni(111)表面的吸附进行计算,确定了各物质的稳定吸附位置以及吸附能的大小,并探讨了吸附物...

【文章页数】：71 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 燃料电池
        1.1.1 燃料电池的特点及分类
        1.1.2 燃料电池的电极极化
    1.2 固体氧化物燃料电池研究进展
        1.2.1 SOFC工作原理
        1.2.2 SOFC的发展方向
        1.2.3 使用碳氢燃料作为燃料气体的SOFC
    1.3 SOFC抗积碳阳极材料的研究现状
        1.3.1 Ni基陶瓷阳极
        1.3.2 替代的阳极材料
    1.4 主要研究内容
第2章 计算方法及模型
    2.1 热力学计算方法
    2.2 原子吸附的计算方法
    2.3 密度泛函理论
        2.3.1 Hohenberg-Kohn定理
        2.3.2 交换关联势函数
        2.3.3 第一性原理计算模型
第3章 碳氢燃料热力学平衡组成计算
    3.1 纯碳氢燃料气体的平衡组成计算
    3.2 实际应用碳氢燃料气体的平衡组成计算
    3.3 碳原子与氧原子比例对热力学平衡组成影响
    3.4 添加稀土碳氢燃料的平衡组成
        3.4.1 添加稀土纯碳氢燃料气体的平衡组成
        3.4.2 添加稀土实际碳氢燃料气体的平衡组成
        3.4.3 添加稀土修饰的不同碳原子与氧原子比的气体的热力学计算
    3.5 本章小结
第4章 甲烷及其脱氢产物的吸附能计算
    4.1 稀土修饰前CH₄及其分解产物的吸附能计算
        4.1.1 CH4在Ni(111)表面的吸附
        4.1.2 CHx在Ni(111)表面的吸附
        4.1.3 C原子与H原子在Ni(111)表面的吸附
        4.1.4 C-C二聚体在Ni(111)表面的吸附
    4.2 稀土修饰后的吸附能计算
        4.2.1 La在Ni(111)表面的吸附
        4.2.2 CH在La修饰后的Ni(111)表面的吸附
        4.2.3 C原子与H原子在La修饰后的Ni(111)表面的吸附
        4.2.4 C-C在La修饰后的Ni(111)表面的吸附
    4.3 本章小结
结论
参考文献
致谢



本文编号：3808692