铁—磷—氮共掺杂分级多孔炭材料的制备及其电催化性能研究

发布时间：2023-11-11 12:04

　　燃料电池具有清洁高效的优点,在电动汽车、特种电源以及固定电站等领域具有广阔的应用前景。然而,燃料电池阴极氧还原反应尚采用稀有且昂贵的铂基纳米材料,材料成本高,限制了燃料电池技术的大规模推广应用。因此,开发廉价且高性能的非贵金属氧还原催化剂对于降低燃料电池成本具有重要意义。近年来,杂原子掺杂炭材料由于其较高的氧还原催化活性、电化学稳定性和抗甲醇中毒能力,逐渐成为学术界的研究热点。生物质牛骨具有纳米尺度排列的有机/无机复合结构,其含碳量高,且富含氮、磷等杂原子,是制备杂原子掺杂炭材料的理想前驱体。本文以牛骨为前驱体碳化、活化制备了分级多孔炭材料,通过进一步掺杂铁、磷等元素,制备了铁-磷、铁-磷-氮共掺杂分级多孔炭系列催化剂,研究了杂原子掺杂种类和含量对氧还原催化性能的影响机制,主要创新成果如下:首先,以牦牛骨为前驱体制备的分级多孔炭为载体,以氯化铁、植酸为铁、磷前驱体,经碳化制备得到铁-磷共掺杂分级多孔炭催化剂。研究表明,该催化剂具有三维立体的微孔-介孔-大孔的分级多孔结构,比表面积高达1446.0 m2/g,可促进活性位点的利用,提高催化活性;催化剂表面掺杂的铁、磷含量为0.42 at....

【文章页数】：98 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 氧还原反应机理
    1.3 氧还原反应催化剂研究进展
        1.3.1 贵金属氧还原催化剂研究进展
        1.3.2 非贵金属氧还原催化剂研究进展
    1.4 分级多孔炭载体研究进展
    1.5 本课题选题思路和研究内容
        1.5.1 选题意义和研究目的
        1.5.2 研究内容
        1.5.3 创新点
第二章 实验部分
    2.1 实验药品及仪器
    2.2 实验方法
        2.2.1 分级多孔炭制备
        2.2.2 铁-磷共掺杂分级多孔炭催化剂制备
        2.2.3 铁-磷-氮共掺杂分级多孔炭催化剂制备
    2.3 物性表征分析
        2.3.1 X射线衍射分析
        2.3.2 拉曼光谱分析
        2.3.3 电子显微镜
        2.3.4 X射线光电子能谱分析
        2.3.5 氮气吸脱附测试
        2.3.6 穆斯堡尔谱分析
        2.3.7 X射线吸收精细结构分析
    2.4 氧还原电催化性能测试
        2.4.1 氧还原催化活性
        2.4.2 电化学稳定性
        2.4.3 抗甲醇毒化性能测试
第三章 铁-磷共掺杂分级多孔炭的制备及其电催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂制备
    3.3 分级多孔炭物性表征
        3.3.1 结构表征
        3.3.2 微观形貌
        3.3.3 比表面积与孔结构
    3.4 铁-磷共掺杂分级多孔炭制备条件优化
        3.4.1 热处理温度
        3.4.2 磷含量
        3.4.3 铁含量
    3.5 铁-磷共掺杂分级多孔炭的物性表征
    3.6 碱性体系氧还原催化性能测试
        3.6.1 氧还原催化活性
        3.6.2 电化学稳定性
        3.6.3 抗甲醇毒化性能
    3.7 酸性体系氧还原催化性能测试
    3.8 本章小结
第四章 铁-磷-氮共掺杂分级多孔炭的制备及其电催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂制备
    4.3 氮、磷含量对催化剂物相结构和电催化性能的影响
        4.3.1 氮、磷含量配比调控
        4.3.2 物性结构
        4.3.3 氧还原催化性能
    4.4 热处理温度对催化剂物性结构和电催化性能的影响
    4.5 铁-磷-氮共掺杂分级多孔炭催化剂氧还原催化性能
        4.5.1 碱性体系氧还原催化性能测试
        4.5.2 酸性体系氧还原催化性能测试
    4.6 铁-磷-氮共掺杂分级多孔炭催化剂活性位点探究
    4.7 本章小结
第五章 全文总结
参考文献
致谢
作者和导师简介
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