火电厂烟气脱硝SCR催化剂制备及其催化反应性能研究

发布时间：2017-06-02 18:04

  本文关键词：火电厂烟气脱硝SCR催化剂制备及其催化反应性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：火力发电厂排放的烟气中含有大量的氮氧化物(NOx),对大气环境产生了极其严重的污染,由此烟气的脱硝处理成为各国政府和科学研究的关注热点,选择性催化还原(SCR)采用V2O5-WO3/TiO2等催化剂、利用NH3还原NOx成为氮气和水达到良好的脱除效果且运行稳定,从而成为烟气脱硝的首选技术。然而TiO2载体性能对SCR反应活性至关重要,同时文献中多采用模拟烟气气氛导致距离实际脱硝效率偏差较大,为此本论文从TiO2气凝胶的溶胶凝胶-常压干燥制备入手,并通过自行设计、搭建的SCR烟气脱硝实验平台,探索和研究制备参数和反应条件对脱硝效率的影响规律,以期研发出高效低廉的SCR催化剂,从而为国产SCR催化剂的产业化应用奠定基础。本论文首先采用溶胶凝胶-常压干燥法,以四氯化钛较廉价化合物为前驱体,有机配体丙酸为水解降速剂,甲酰胺为干燥控制添加剂,环氧丙烷为促凝剂,进行正交设计实验制备TiO2气凝胶载体,并采用BET、XRD、TEM、SAXS和FT-IR等表征手段对样品进行分析。结果表明,以n(四氯化钛):n(去离子水):n(甲酰胺):n(丙酸):n(环氧丙烷)=1:14:2:0.5:10制备的TiO2气凝胶,达到比表面积632.87 m2/g,平均孔径7.87nm,孔容1.24 cm3/g;随着焙烧温度上升,晶化度逐渐增强,到900℃才有微弱的金红石矿型特征峰出现,表明所制备的TiO2具有较好的热稳定性;通过回转半径计算和XRD分析得出,载体的焙烧温度以700℃为宜。根据上述优选的TiO2气凝胶载体,以活性成分负载量、负载顺序和焙烧温度等关键制备参数因素进行正交设计实验制备SCR催化剂,并对其进行XRD和TPR表征,并在自行设计、搭建的SCR烟气脱硝实验平台上评价其300至390℃温度区间的SCR脱硝性能。结果表明,活性成分钒和钨绝大多数以非晶态形式存在于载体表面,且具有良好的分散性;主要活性成分V2O5负载量越多脱硝效率就越高;400℃焙烧温度可以形成催化反应所需的晶相,且维持催化剂较高的比表面积;催化剂的低温活性和高温活性是由表面富集和各种成分之间相互作用共同产生的结果,活性组分与载体之间的相互作用对315℃低温脱硝活性影响明显,以先钒后钨负载顺序为宜,表面富集对390℃高温脱硝活性起主要作用,以钒钨同时负载或先钒后钨负载顺序较好;随着WO3/V2O5比率的增加,在7.5:1处催化剂的脱硝效率最高,随后迅速下降,WO3负载量以6%为宜。以0.8%V2O5、6%WO3、先钒后钨负载和400℃焙烧温度制备最优催化剂并进行脱硝性能验证,315℃低温脱硝活性达到69.56%。
【关键词】：烟气脱硝效率 选择性催化还原催化剂 TiO2气凝胶 正交实验设计
【学位授予单位】：太原科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X773
【目录】：

• 中文摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-25
• 1.1 课题研究背景11-12
• 1.2 NO_x生成机理及危害12-14
• 1.2.1 NO_x的生成机理12-13
• 1.2.2 NO_x的危害13-14
• 1.3 NO_x控制技术14-17
• 1.3.1 燃烧过程控制14-15
• 1.3.2 烟气NO_x的脱除15-17
• 1.4 SCR脱硝技术17-19
• 1.4.1 应用现状17
• 1.4.2 反应机理17-18
• 1.4.3 还原剂的选择18-19
• 1.4.4 影响SCR技术的因素19
• 1.4.5 SCR技术存在的问题及解决途径19
• 1.5 SCR催化剂研究进展19-23
• 1.5.1 催化剂研究进展20-22
• 1.5.2 载体研究进展22-23
• 1.5.3 TiO_2气凝胶研究现状23
• 1.6 本论文研究目标及内容23-25
• 1.6.1 研究目标23
• 1.6.2 研究内容23-25
• 第二章 实验方法25-38
• 2.1 实验仪器与试剂25-26
• 2.1.1 实验仪器25
• 2.1.2 实验试剂25-26
• 2.2 催化剂的制备26-31
• 2.2.1 载体的制备26-29
• 2.2.2 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备29-31
• 2.3 催化剂的表征31-33
• 2.3.1 物理吸附31-32
• 2.3.2 X射线衍射（XRD）32
• 2.3.3 透射电子显微镜（TEM）32
• 2.3.4 X射线小角散射（SAXS）32
• 2.3.5 傅里叶红外光谱（FT-IR）32-33
• 2.3.6 化学吸附33
• 2.4 烟气脱硝反应性能评价33-38
• 2.4.1 脱硝测试方法33
• 2.4.2 烟气脱硝SCR实验平台33-36
• 2.4.3 实验步骤36-38
• 第三章 催化剂载体TiO_2气凝胶的制备研究38-50
• 3.1 TiO_2气凝胶比表面积的正交分析38-39
• 3.2 TiO_2气凝胶平均孔径和孔容分析39-41
• 3.3 TiO_2气凝胶的晶体结构分析41-44
• 3.4 TiO_2气凝胶的形貌分析44-45
• 3.5 TiO_2气凝胶的傅里叶红外光谱分析45-46
• 3.6 TiO_2气凝胶的小角散射分析46-48
• 3.7 本章小结48-50
• 第四章 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备及其催化反应性能研究50-63
• 4.1 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备50-53
• 4.1.1 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的正交实验设计50
• 4.1.2 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的晶体结构分析50-51
• 4.1.3 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的TPR分析51-53
• 4.2 SCR催化反应性能研究53-61
• 4.2.1 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂脱硝效率正交分析53-55
• 4.2.2 V2O5负载量对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂脱硝效率的影响规律55-56
• 4.2.3 焙烧温度对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂脱硝效率的影响规律56-57
• 4.2.4 负载顺序对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂脱硝效率的影响57-58
• 4.2.5 WO3负载量对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂脱硝效率的影响58-60
• 4.2.6 最优因素组合催化剂的制备与催化反应性能验证60-61
• 4.3 本章小结61-63
• 第五章 结论与建议63-65
• 5.1 主要结论63
• 5.2 后续工作建议63-65
• 参考文献65-74
• 致谢74-75
• 攻读学位期间发表的学术论文目录75-76

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