直接甲醇燃料电池铂基复合催化剂的制备与研究

发布时间：2017-08-10 01:32

  本文关键词：直接甲醇燃料电池铂基复合催化剂的制备与研究

  更多相关文章： Ni-WC/nD 电催化剂 甲醇氧化 氧还原

【摘要】：近年来燃料电池得到广泛研究。但是由于燃料电池催化剂的材料价格昂贵,催化过程中易被氧化所得中间产物毒化,而且随使用时间的不断延长,催化剂会出现坍塌和团聚现象,影响催化剂的活性和使用寿命。为了提高催化剂的催化活性与长期稳定性,本文通过微波辅助乙二醇还原法,以XC-72为载体,共沉积制备三元催化剂Pt Ni W/C以及复合催化剂Pt/Ni-WC/nD。通过XRD和TEM方法来研究复合催化剂的结构和形貌,并且研究了催化剂对甲醇氧化和氧还原的催化活性以及稳定性。结果表明,Pt NiW/C催化剂较PtNi/C和Pt/C具有更高的催化甲醇氧化与氧还原活性,并且表现出较好的抗中毒能力。ADT前后Pt Ni W/C比PtNi/C和Pt/C具有较多的ECSA剩余量,而且半波电位减小的也最少。说明PtNiW/C催化剂具有更好的长期稳定性。通过微波法将Ni、W负载到XC-72上,在饱和氮气中1300°C热处理,W与载体反应碳化为WC,并且无定型的碳转化为新金刚石结构,再以Ni-WC/nD为载体,借助微波法负载Pt纳米颗粒,制得Pt/Ni-WC/nD催化剂。通过XRD、TEM和XPS来研究复合催化剂的结构和形貌。结果表明,Pt/Ni-WC/nD催化剂中Pt纳米颗粒均匀分散在载体材料上,并且在Pt纳米颗粒载到载体上后,WC的结构变为空壳结构,这有利于提高催化剂的导电性以及Ni-WC/nD载体与Pt颗粒之间的亲和力。通过循环伏安、计时电流和线性伏安扫描法研究了催化剂对甲醇氧化和氧还原的催化活性以及稳定性。结果显示,Pt/Ni-WC/nD催化剂较Pt/C有较高的电化学活性比表面积,对催化甲醇氧化具有比较高的活性与稳定性。氧还原催化反应均为四电子过程,Pt/Ni-WC/nD催化剂较Pt/C对催化氧还原具有较大的起始和半波电位。ADT前后Pt/Ni-WC/nD比Pt/C ECSA剩余量多并且半波电位减小的少,ADT后Pt/Ni-WC/nD催化剂中的Pt纳米颗粒几乎没有发生大量的迁移和团聚现象。说明Pt/Ni-WC/nD催化剂具有更好的氧还原催化活性和长期稳定性。由于Pt纳米颗粒均匀分散以及与Ni-WC/nD载体的共同作用,Pt/Ni-WC/nD复合催化剂表现出比Pt/C较高的催化活性和稳定性,同时提高了贵金属Pt的利用率。
【关键词】：Ni-WC/nD 电催化剂 甲醇氧化 氧还原
【学位授予单位】：燕山大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM911.4;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-11
• 第1章 绪论11-21
• 1.1 燃料电池简介11-12
• 1.2 直接甲醇燃料电池工作原理12-14
• 1.3 直接甲醇燃料电池催化剂材料14-17
• 1.3.1 电催化剂材料14-16
• 1.3.2 电催化剂载体材料16-17
• 1.4 直接甲醇燃料电池存在的问题17-18
• 1.5 WC的性质18-19
• 1.6 本课题的研究意义和目的19-21
• 第2章 实验方法及过程21-37
• 2.1 实验原料、试剂、溶液配制及实验设备21-22
• 2.1.1 实验原料及试剂21-22
• 2.1.2 溶液配制22
• 2.1.3 实验设备22
• 2.2 Pt基催化剂的制备方法22-25
• 2.2.1 浸渍还原法23
• 2.2.2 胶体溶胶法23-24
• 2.2.3 微乳法24
• 2.2.4 离子交换法24
• 2.2.5 电化学沉积法24-25
• 2.2.6 沉淀法25
• 2.2.7 乙二醇法25
• 2.3 微波辅助乙二醇还原法制备催化剂25-26
• 2.4 电催化剂的制备26-27
• 2.4.1 电催化剂Pt Ni W/C的制备26
• 2.4.2 载体材料Ni-WC/n D的制备26
• 2.4.3 电催化剂Pt/Ni-WC/n D的制备26-27
• 2.4.4 催化剂电极的制备27
• 2.5 结构及形貌表征27-30
• 2.5.1 X射线衍射27-28
• 2.5.2 透射电子显微镜28-29
• 2.5.3 X射线光电子能谱29-30
• 2.6 电化学性能表征30-36
• 2.6.1 电化学测量仪器及体系30-32
• 2.6.2 循环伏安测试32-34
• 2.6.3 线性扫描伏安法测试34-35
• 2.6.4 计时电流测试35-36
• 2.7 本章小结36-37
• 第3章 实验结果及分析37-63
• 3.1 Pt Ni W/C催化剂的结构和形貌37-39
• 3.1.1 Pt Ni W/C的XRD分析37
• 3.1.2 Pt Ni W/C的TEM分析37-39
• 3.2 Pt Ni W/C催化剂对甲醇氧化的的电催化性能研究39-46
• 3.2.1 Pt Ni W/C催化剂对甲醇氧化的催化性能39-41
• 3.2.2 Pt Ni W/C催化剂对氧还原的催化性质41-43
• 3.2.3 Pt Ni W/C催化剂的稳定性研究43-46
• 3.3 Ni-WC/n D载体的结构和形貌46-47
• 3.3.1 Ni-WC/n D的XRD分析46-47
• 3.3.2 Ni-WC/n D的TEM、EDS分析47
• 3.4 Pt/Ni-WC/n D催化剂的结构和形貌47-52
• 3.4.1 Pt/Ni-WC/n D催化剂的XRD分析47-50
• 3.4.2 Pt/Ni-WC/n D催化剂的TEM分析50
• 3.4.3 Pt/Ni-WC/n D催化剂的XPS分析50-52
• 3.5 Pt/Ni-WC/n D催化剂对甲醇氧化的的电催化性能研究52-57
• 3.5.1 Pt/Ni-WC/n D催化剂对甲醇氧化的催化性能52-54
• 3.5.2 Pt/Ni-WC/n D催化剂对氧还原的电催化性能54-57
• 3.6 Pt/Ni-WC/n D催化剂的稳定性研究57-61
• 3.6.1 Pt/Ni-WC/n D催化剂的稳定性分析58-61
• 3.6.2 Pt/Ni-WC/n D催化剂的稳定性测试后形貌61
• 3.7 本章小结61-63
• 结论63-64
• 参考文献64-69
• 攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果69-70
• 致谢70

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 王晓鸿;对甲苯磺酸和亚磷酸复合催化剂合成乙二醇双硬脂酸酯[J];化学世界;2004年02期

2 蔡铁军,吕晓萌,邓谦,肖菡曦,彭振山;复合催化剂PW_n/TiO_2光催化降解甲醛反应的研究[J];环境科学学报;2005年05期

3 赵振华;;苯甲醚在复合催化剂上的催化酰化(英文)[J];分子催化;2007年02期

4 黄杏冰;王靖岱;蒋斌波;阳永荣;黄树彬;;茂金属/后过渡复合催化剂催化乙烯聚合[J];浙江大学学报(工学版);2007年08期

5 王宝罗;朱秀玲;乐婷婷;孙明晴;;掺镧钴钼复合催化剂的合成与表征[J];化学世界;2007年12期

6 刘建勋;凌洁;李凤生;姜炜;刘永;;纳米NiO/碳纳米管复合催化剂的制备[J];石油化工;2007年07期

7 左玉香;;钴锰掺镝复合催化剂的制备与性能研究[J];化学世界;2010年10期

8 刘亚庆;;用铝硅复合催化剂催化聚合的聚酯性能研究[J];合成纤维;2012年07期

9 曹子卿;罗明润;;用非汞复合催化剂合成氯乙烯的实验研究[J];安徽师大学报(自然科学版);1986年04期

10 王积平,白秀全,黄克权;用热天平法研究煤的催化气化 Ⅲ.碱金属复合催化剂用于制取合成原料气的探讨[J];燃料化学学报;1987年04期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 魏秀娟;陈铭;刁国旺;;银铜复合催化剂的制备与应用[A];中国化学会第27届学术年会第02分会场摘要集[C];2010年

2 王成刚;张雪慧;郑伟;;丙烷选择氧化制丙烯酸复合催化剂的晶相结构[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年

3 张雪慧;王成刚;郑伟;;丙烷选择氧化制丙烯酸复合催化剂元素分析[A];第八届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2011年

4 何曦;杨华明;唐爱东;;粘土矿物负载型复合催化剂的研究进展[A];中国颗粒学会第七届学术年会暨海峡两岸颗粒技术研讨会论文集[C];2010年

5 何曦;杨华明;唐爱东;;凹凸棒石负载型复合催化剂的研究进展[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集（第5分册）[C];2010年

6 丛昱;许国梁;吴春田;陈帅;盛伟;王晓东;张涛;;微孔-介孔复合催化剂上的碳氢燃料吸热催化裂解研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第41分会：燃料与燃烧化学[C];2014年

7 黄兆丰;江红;朱红;郭志军;魏永生;;PtSnO_2/C复合催化剂的制备及性能研究[A];2008 International Hydrogen Forum Programme and Abstract[C];2008年

8 郑伟;于振兴;付红英;张晓丽;张平;张宇航;胡信国;;MoVTeNbO复合催化剂的制备条件对丙烷选择氧化制丙烯酸高选择性能的影响[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年

9 于振兴;付红英;吴虹;郑伟;张晓丽;徐文龙;张平;;反应条件对Zn-Tb/HZSM-5复合催化剂上轻烃芳构化的影响[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年

10 顾立军;马丁;姚颂东;王春雷;申文杰;包信和;;具有多级孔结构的ZSM-5分子筛与碳化硅复合催化剂[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年

中国重要报纸全文数据库 前1条

1 丸山　正明;日本研发稀有资源替代材料[N];地质勘查导报;2008年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 简子聪;二氧化钛基复合催化剂的合成、表征及光催化活性的研究[D];华南理工大学;2014年

2 黄博文;锂—空气电池用阴极催化剂制备及其电化学特性研究[D];上海交通大学;2014年

3 欧延;碳纳米管和二氧化钛复合催化剂的制备、表征及其光催化还原氧化性能研究[D];厦门大学;2007年

4 谭畅;Ag/C纳米复合催化剂的化学还原法制备及其电催化性能的研究[D];北京化工大学;2012年

5 Mohamed Elfatih Hassan Ahmed;[D];华中农业大学;2015年

6 李可心;孔道几何形貌控制合成基于多酸的复合催化剂及其催化性能研究[D];东北师范大学;2010年

7 林庆辉;PET缩聚用铝系复合催化剂的研究[D];东华大学;2013年

8 张晓伟;铜系复合催化剂的界面调控与功能组装[D];北京科技大学;2015年

9 王文洋;双金属NiM(M=Cr,Mn,Co,Cu,Zn)Schiff-base/LTA复合催化剂的制备及其对甲醇电催化氧化反应的性能研究[D];太原理工大学;2015年

10 柏嵩;二维材料负载型纳米复合催化剂的表界面设计及机理研究[D];中国科学技术大学;2015年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 尹佳芝;BiVO_4基复合催化剂的制备、表征及其光催化性能研究[D];华南理工大学;2015年

2 刘艳芳;新型三元复合催化剂TiO_2-石墨/MgO的制备及光催化去除水中刚果红染料的研究[D];燕山大学;2015年

3 贾志民;硫化铋/铋氧基半导体复合物的制备及其光催化性能研究[D];南京理工大学;2015年

4 邱月;TiO_2-Pt-BiVO_4三元复合催化剂的制备及光催化性能研究[D];东北师范大学;2015年

5 徐飘飘;二硫化钼复合催化剂的制备及其性能的研究[D];华中农业大学;2015年

6 刘晓卫;新型纳米复合催化材料析氢性能的研究[D];西南大学;2015年

7 岳恩伟;微-介孔ZSM-5/γ-Al_2O_3复合催化剂的制备及其性能评价[D];中国矿业大学;2015年

8 李怀龙;贵金属/钙钛矿复合催化剂结构及性能的第一性原理研究[D];宁波大学;2015年

9 阚洪鹏;三维镍基纳米复合催化剂的可控制备及其性能研究[D];北京化工大学;2015年

10 黄建波;纳米二氧化钛复合催化剂的制备、表征及其光催化反应研究[D];浙江工业大学;2015年

，

本文编号：648287