以纳米多孔炭为载体的直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池阳极催化剂研究

发布时间：2017-08-11 10:38

  本文关键词：以纳米多孔炭为载体的直接硼氢化钠—过氧化氢燃料电池阳极催化剂研究

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【摘要】：直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池(DBHFC)是直接以硼氢化钠(NaBH4)碱溶液为燃料的一种新型燃料电池,因具有理论比能量大(9.3 Wh g-1)、理论电压高(3.01 V)等特点而受到了人们的广泛关注。但其催化剂(主要为贵金属,如Pt、Au、Pd等)等基础材料价格高昂,严重阻碍了DBHFC的商业化。其中,改善阳极催化剂性能是降低催化剂成本、提高燃料利用率的关键。而阳极催化剂的电催化活性面积、形貌、稳定性等都与催化剂载体的性质直接相关。因此,寻找一种适宜的催化剂载体是提高阳极催化剂活性,进而促进DBHFC商业化的一条有效途径。近年来,以孔径可控、结构多样的金属有机骨架化合物(MOFs)为模板制备的纳米多孔炭在众多领域展现出了优异的性能,如:发达的孔隙结构、高的比表面积和良好的导电性等。可见,纳米多孔炭是一种潜在的理想DBHFC催化剂载体。因此,本论文采用糠醇(FA)为碳源,MOF-5(Zn4O(OOCC6H4COO)3)为模板,通过高温煅烧得到纳米多孔炭(NPC),并将其应用于DBHFC阳极催化剂载体。主要研究内容如下:采用浸渍还原法分别制备了NPC载Pt催化剂(Pt/NPC)及碳黑载Pt催化剂(Pt/XC-72),通过循环伏安(CV)等电化学测试方法研究了Pt/NPC对BH4-氧化的电催化活性。测试结果表明:Pt/NPC的电催化性能优于Pt/XC-72。同样,以Pt/NPC为阳极催化剂组装的DBHFC的最大功率密度达54 mW cm-2,大于以Pt/XC-72为阳极催化剂的DBHFC的最大功率密度(34 mW cm-2)。通过氮气吸/脱附测试探讨了KOH活化对NPC在孔径、比表面积等方面的影响,测试结果显示:活化后得到的A-NPC的比表面积(2296 m2 g-1)和孔容(1.59 cm3 g-1)均大于NPC。采用CV等电化学测试方法比较了A-NPC载Au催化剂(Au/A-NPC)、NPC载Au催化剂(Au/NPC)和碳黑载Au催化剂(Au/XC-72)对BH4-氧化的电催化活性。实验结果表明:Au/A-NPC具有良好的催化活性。采用浸渍还原法制备了两个系列的NPC载双金属催化剂PtxCu/NPC和PdxZn/NPC催化剂,并分别研究了各催化剂的电化学性能。研究结果表明:PtxCu/NPC和PdxZn/NPC对BH4-氧化的电催化活性均高于相应的单金属催化剂。特别是Pt2Cu/NPC和Pd2Zn/NPC在同系列的催化剂中表现出了最佳的电催化性能。此外,分别以Pt2Cu/NPC和Pd2Zn/NPC为阳极催化剂组装成的DBHFC,最大功率密度高达89 mW cm-2和104 mW cm-2。
【关键词】：硼氢化物燃料电池 纳米多孔炭 阳极催化剂 催化剂载体
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM911.4;O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-23
• 1.1 引言10
• 1.2 燃料电池的概述10-13
• 1.2.1 燃料电池的发展简史10-11
• 1.2.2 燃料电池的分类11-12
• 1.2.3 燃料电池的特点12-13
• 1.3 硼氢化钠燃料电池的概述13-14
• 1.3.1 硼氢化钠燃料电池的研究背景13-14
• 1.3.2 硼氢化钠燃料电池的工作原理14
• 1.4 硼氢化钠燃料电池催化剂的研究进展14-21
• 1.4.1 阳极催化剂14-16
• 1.4.2 阴极催化剂16-17
• 1.4.3 催化剂载体17-21
• 1.5 本文的研究意义及其主要研究内容21-23
• 1.5.1 研究意义21
• 1.5.2 主要研究内容21-23
• 第2章 实验仪器药品及测试方法23-29
• 2.1 主要试剂和仪器23-24
• 2.1.1 主要化学试剂23-24
• 2.1.2 主要实验仪器及设备24
• 2.2 材料的物理表征24-25
• 2.2.1 透射电子显微镜(TEM)24
• 2.2.2 X-射线衍射(XRD)24-25
• 2.2.3 X-射线能谱(EDS)25
• 2.2.4 X-射线光电子能谱(XPS)25
• 2.2.5 比表面积及孔结构分析25
• 2.3 材料的电化学测试25-27
• 2.3.1 循环伏安法26
• 2.3.2 计时电流法26-27
• 2.3.3 计时电位法27
• 2.3.4 工作电极的制备27
• 2.4 单电池测试27-29
• 2.4.1 电池极片的制备27-28
• 2.4.2 电池的组装以及性能研究28-29
• 第3章 纳米多孔炭载Pt阳极催化剂的制备及其在DBHFC中的应用研究29-37
• 3.1 引言29
• 3.2 Pt/NPC催化剂的制备29-30
• 3.3 Pt/NPC催化剂的物理表征30-32
• 3.4 Pt/NPC催化剂的电化学测试32-35
• 3.4.1 伏安法分析32-33
• 3.4.2 计时电位分析33-34
• 3.4.3 计时电流分析34-35
• 3.5 单电池测试35
• 3.6 本章小结35-37
• 第4章 活性纳米多孔炭载Au阳极催化剂在DBHFC中的应用研究37-45
• 4.1 引言37
• 4.2 实验部分37-38
• 4.2.1 A-NPC的制备37-38
• 4.2.2 催化剂的制备38
• 4.3 载体及催化剂的物理表征38-40
• 4.3.1 载体孔结构分析38
• 4.3.2 XRD分析38-39
• 4.3.3 TEM分析39-40
• 4.4 电化学性能表征40-42
• 4.4.1 循环伏安测试40
• 4.4.2 计时电流测试40-41
• 4.4.3 计时电位测试41-42
• 4.5 电池性能研究42-43
• 4.6 本章小结43-45
• 第5章 纳米多孔炭载双金属阳极催化剂的制备及其在DBHFC中的应用研究45-59
• 5.1 引言45
• 5.2 Pt_xCu/NPC催化剂在DBHFC中的应用研究45-53
• 5.2.1 Pt_xCu/NPC催化剂的制备45-46
• 5.2.2 Pt_xCu/NPC催化剂的物理表征46-48
• 5.2.3 Pt_xCu/NPC催化剂电化学性能研究48-51
• 5.2.4 单电池测试51-53
• 5.3 Pd_xZn/NPC催化剂在DBHFC中的应用研究53-57
• 5.3.1 Pd_xZn/NPC催化剂的制备53
• 5.3.2 Pd_xZn/NPC催化剂的物理表征53-54
• 5.3.3 Pd_xZn/NPC催化剂的电化学性能研究54-56
• 5.3.4 单电池测试56-57
• 5.4 本章小结57-59
• 第6章 总结与展望59-61
• 6.1 总结59-60
• 6.2 展望60-61
• 参考文献61-67
• 致谢67-68
• 攻读硕士期间公开发表的论文68-69
• 个人简历69

【共引文献】

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本文编号：655680