生物质基改性活性炭的高附加值制备及其超级电容器电极材料应用

发布时间：2017-08-18 19:02

  本文关键词：生物质基改性活性炭的高附加值制备及其超级电容器电极材料应用

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【摘要】：活性炭具有比表面积大、导电、导热性能高等优点,在吸附剂、催化剂载体和电化学等领域中具有广泛的应用。本文以生物质(葡萄糖、虾壳)为碳源,采用掺杂和化学活化法成功制备出系列活性炭。采用多种技术手段对所得材料的形貌和结构进行表征,并考察其作为超级电容器电极材料的电化学性能。主要结论如下:1、以葡萄糖基炭微球(HCs)为前驱体,三聚氰胺和KOH分别为氮源和活化剂,通过调变活化、氮掺杂的顺序制备多孔、富氮的系列超级电容器电极材料,如KOH活化炭微球制备了多孔炭(HC/KOH-1:2),而其经三聚氰胺氮掺杂后制备了含氮孔炭(HC/KOH/N);炭微球采用三聚氰胺掺杂制备氮掺杂炭(HC/N-1:5),又经KOH活化后得到含氮孔材料(HC/N/KOH)。结果表明,三聚氰胺是良好的氮掺杂前驱体,KOH活化有助于材料孔结构的构建,且使氮的存在趋向吡啶氮和吡咯氮的形式。在6 M KOH电解液中,具有丰富孔结构的HC/KOH-1:2表现出优异的电化学性能,在三电极体系0.1A g-1电流密度下,比电容值达279 F g-1;而具有较大比表面积和含氮官能团的HC/N/KOH样品在1 M H2SO4电解液中性能最优,比电容值高达492 F g-1。在两电极体系0.05 A g-1电流密度下,HC/KOH-1:2的能量密度和功率密度分别为8.1 Wh kg-1和24 W kg-1,而HC/N/KOH的能量和功率密度则升高到12 Wh kg-1和24.6 W kg-1。上述优异的电化学性能可归因于前者具有较大的比表面积(1197 m2 g-1),后者适中的比表面积(566m2 g-1)和较高的氮含量(4.38 wt.%)协同作用的结果。2、以含4.106 at%氮、26.99 at%碳和27.00 at%氧的虾壳为碳源,磷酸(H3PO4)为活化剂,原位制备氮/磷/氧共掺杂孔碳(PCs)。结果表明,虾壳是优良的制备活性炭的前驱体,H3PO4有助于构建材料的孔结构,同时实现炭材料的P掺杂。所得材料的孔结构和氮、磷、氧含量随煅烧温度的变化而变化。具有丰富孔结构和杂原子官能团的PCs作为超级电容器电极材料在碱性电解液中表现出优异的电化学性能,在三电极体系0.1A g-1电流密度下,PCs的比电容值最高可达206 F g-1;P掺杂使材料的电压窗口由0.9 V拓宽至1.1 V,其能量密度也相应的由2.9 Wh kg-1增大到5.2 Wh kg-1。3、以虾壳和KOH分别为碳源和活化剂,通过调控二者活化比例和煅烧温度原位制备氮掺杂活性炭。结果表明,所得材料氮、氧元素含量随着煅烧温度的升高而降低,比表面积则随之增大,所得材料比表面积在1163~2003 m2 g-1范围可调。虾壳中CaCO3去除与KOH活化的调变顺序影响所得材料的比表面积,先去除CaCO3再KOH活化,所得材料具有更高的比表面积。所得活性炭表现出优异的电化学性能,在0.05 A g-1电流密度下,其比电容、能量密度和功率密度分别为356 F g-1、8.3 Wh kg-1和24 W kg-1。
【关键词】：生物质 超级电容器 活化 掺杂 活性炭
【学位授予单位】：辽宁师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ424.1;TM53
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第1章 引言9-21
• 1.1 活性炭的概述9-13
• 1.1.1 活性炭的结构与性质9-10
• 1.1.2 活性炭的制备前驱体10-11
• 1.1.2.1 不可再生资源为前驱体10-11
• 1.1.2.2 可再生资源为前驱体11
• 1.1.3 活性炭的应用领域11-13
• 1.1.3.1 吸附剂11
• 1.1.3.2 催化剂载体11
• 1.1.3.3 电化学11-13
• 1.2 活性炭的制备与掺杂13-17
• 1.2.1 活性炭的制备方法13-15
• 1.2.1.1 物理活化法13
• 1.2.1.2 化学活化法13-15
• 1.2.1.2.1 氢氧化钾 (KOH) 活化法14
• 1.2.1.2.2 磷酸 (H3PO4) 活化法14-15
• 1.2.1.2.3 氯化锌(ZnCl2)活化15
• 1.2.2 活性炭的掺杂15-17
• 1.2.2.1 N掺杂16-17
• 1.2.2.2 P掺杂17
• 1.2.2.3 O掺杂17
• 1.3 活性炭用作超级电容器17-19
• 1.3.1 超级电容器简介17-18
• 1.3.2 活性炭作为超级电容器电极材料的影响因素18-19
• 1.3.2.1 比表面积18
• 1.3.2.2 孔径分布18-19
• 1.3.2.3 表面性质19
• 1.4 课题选择的意义19-20
• 1.5 仪器、表征手段以及试剂20-21
• 1.5.1 仪器和表征手段20
• 1.5.2 试剂20-21
• 第2章 改性葡萄糖基炭微球的制备其超级电容器电极材料的性能研究21-36
• 2.1 实验部分21-22
• 2.1.1 炭微球的制备21
• 2.1.2 氮掺杂炭材料的制备21-22
• 2.1.3 活性炭的制备22
• 2.1.4 氮掺杂活性炭的制备22
• 2.1.5 电极制备及其电化学性质的研究22
• 2.2 结果和讨论22-26
• 2.3 电化学性能测试26-35
• 2.4 本章小结35-36
• 第3章 虾壳基氮/磷/氧共掺杂活性炭的制备及其超级电容器应用36-46
• 3.1 实验部分36-37
• 3.1.1 虾壳炭的制备36
• 3.1.2 氮/磷/氧共掺杂活性炭的制备36-37
• 3.1.3 电极制备及其电化学性质的研究37
• 3.2 结果与讨论37-41
• 3.3 电化学性能测试41-45
• 3.4 本章小结45-46
• 第4章 虾壳基氮掺杂活性炭的原位制备及其在超级电容器中的应用46-57
• 4.1 实验部分46-47
• 4.1.1 虾壳基活性炭的制备46
• 4.1.2 壳聚糖基活性炭的制备46-47
• 4.1.3 电极制备及其电化学性质的研究47
• 4.2 结果和讨论47-50
• 4.3 电化学性能测试50-56
• 4.4 本章小结56-57
• 第5章 结论57-59
• 参考文献59-63
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况63-64
• 致谢64

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本文编号：696208