新型碳基非贵金属催化剂的可控制备及其高效氧还原性能研究

发布时间：2017-08-28 20:21

  本文关键词：新型碳基非贵金属催化剂的可控制备及其高效氧还原性能研究

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【摘要】：燃料电池作为一种新型的清洁能源装置,其能量转化效率高、功率密度大、能在低温下操作、启动速度快且环境友好。然而,燃料电池阴极氧还原反应过程缓慢,一般需在贵金属(Pt,Pd)铂基催化剂作用下才能达到实用要求。而铂基催化剂使用寿命短且价格昂贵,这大大限制了燃料电池的广泛应用。为了解决以上问题,相当多的研究关注于非贵金属氧还原催化剂。碳基非贵金属氧还原电催化剂,可以有效降低燃料电池的成本。目前的碳基非贵金属氧还原电极材料仍存在催化活性较低、稳定性不足等缺陷,不能满足燃料电池的实际应用要求。为此,本论文致力于制备新型微观结构和组成的碳基非贵金属氧还原(ORR)催化剂,主要研究结果如下:1.利用一步还原法,制备出了一种新型的由石墨烯纳米带负载石墨烯量子点的无金属催化剂,该材料在碱性介质中,为四电子氧还原过程,具有优异的电催化活性(和铂相比,具有较高的极限电流密度和较低的过电位),和目前报道最好的无金属催化剂和其他氧还原催化剂相比,具有更好的选择性和稳定性。2.利用一种廉价金属铁粉在不同氮源(如吡啶、吡咯)存在的条件下原位还原卤代烃的新方法,可控制备出了两种类型的Fe-N-共掺杂碳基氧还原催化剂(分别标记为Fe-N-C-pd和Fe-N-C-py)。通过氧还原的活性测试结果表明,在碱性介质中,吡啶氮含量高的Fe-N-C-pd,其电催化氧还原的活性明显高于吡咯氮含量高的Fe-N-C-py催化剂,并且其抗甲醇中毒性优于商业化的Pt-C催化剂。
【关键词】：燃料电池 氧还原 石墨烯量子点/石墨烯纳米带杂化材料 Fe-N-C 可控合成
【学位授予单位】：温州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 绪论9-23
• 1.1 碳纳米材料9-11
• 1.1.1 富勒烯9
• 1.1.2 石墨烯量子点9-10
• 1.1.3 碳纳米管10
• 1.1.4 石墨烯10-11
• 1.2 燃料电池概述11-13
• 1.2.1 燃料电池(FC)的分类11-12
• 1.2.2 燃料电池的的工作原理12
• 1.2.3 燃料电池阴极氧还原反应机理12-13
• 1.3 燃料电池阴极氧还原电催化剂的研究进展13-21
• 1.3.1 铂基合金MPt催化剂14-15
• 1.3.2 铂基核壳M/PtML催化剂15-17
• 1.3.3 非金属碳基催化剂17-18
• 1.3.4 非贵金属M-N-C催化剂18-21
• 1.4 论文选题的依据、意义及主要研究内容21-23
• 第二章 石墨烯量子点-石墨烯纳米带杂化材料的制备及氧还原性能研究23-35
• 2.1 引言23-24
• 2.2 实验部分24-27
• 2.2.1 实验药品24-25
• 2.2.2 实验仪器25
• 2.2.3 石墨烯量子点-石墨烯纳米带杂化材料的制备25
• 2.2.4 材料的形貌和结构表征25-26
• 2.2.5 材料的电化学性能测试26-27
• 2.3 实验结果与讨论27-34
• 2.3.1 材料的形貌表征27-28
• 2.3.2 材料的结构表征28-30
• 2.3.3 材料的电化学性能表征30-34
• 2.4 本章总结34-35
• 第三章 Fe-N-C复合催化剂的合成与氧还原催化性能研究35-49
• 3.1 引言35-36
• 3.2 实验部分36-40
• 3.2.1 实验药品36-37
• 3.2.2 实验仪器37
• 3.2.3 Fe-N-C材料的制备37-38
• 3.2.3.1 吡啶作氮源的Fe-N-C的制备37-38
• 3.2.3.2 吡咯作氮源的Fe-N-C的制备38
• 3.2.4 Fe-N-C材料的形貌和结构表征38-39
• 3.2.5 Fe-N-C材料的电化学性能测试39-40
• 3.3 实验结果与讨论40-47
• 3.3.1 Fe-N-C材料的形貌表征40-41
• 3.3.2 Fe-N-C材料的结构表征41-43
• 3.3.2.1 Fe-N-C材料的XRD和Raman表征41-42
• 3.3.2.2 Fe-N-C材料的XPS表征42-43
• 3.3.3 Fe-N-C复合材料的电化学性能表征43-47
• 3.3.3.1 不同原料比对催化剂性能的影响43-44
• 3.3.3.2 热解温度对材料性能的影响44-45
• 3.3.3.3 不同氮源对催化剂性能的影响45-46
• 3.3.3.4 材料的抗毒性和稳定性46-47
• 3.4 本章小结47-49
• 总结与展望49-51
• 参考文献51-65
• 致谢65-66
• 攻读学位期间发表的学术论文66

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本文编号：749266