活性炭对模拟烟气中汞的脱除及其形态转化的实验与机理研究

发布时间：2017-09-11 18:41

  本文关键词：活性炭对模拟烟气中汞的脱除及其形态转化的实验与机理研究

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【摘要】：煤炭在能源生产和消费结构中占据主导地位,然而在其燃烧的过程中不可避免的会产生各种污染物,燃煤汞污染物的控制已经得到各国的广泛关注,活性炭脱汞的研究技术是较为成熟且应用较为广泛,但是活性炭脱汞行为及其机理的研究还不够成熟,本文从活性炭表面物理特性、化学特性及烟气组分这三个方面对脱汞能力的影响进行了研究,同时结合吸附动力学模型分析研究改性活性炭对汞的吸附过程,旨为制备低成本、高吸附容量的活性炭提供理论依据。选取煤质和木质活性炭,利用水平炉进行高温脱附制备脱附活性炭,再利用苯甲酸溶液进行浸渍改性处理,制备改性活性炭。并采用比表面积及孔径分析(BET)、扫描电镜与能谱分析(SEM/EDS)、傅里叶红外光谱分析(FTIR)以及X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段来检测不同活性炭样品的比表面积、孔隙结构、表面元素种类、表面含氧官能团等物理化学特性的变化情况。结果表明:(1)脱附后的活性炭仍然拥有较大的表面积及微孔结构,改性后其比表面积,微孔体积等物理参数都明显减小。(2)脱附之后活性炭表面氧元素所占比例明显减少,可以视为完全去除,改性后活性炭表面的氧元素含量明显增加。(3)活性炭脱附之后其表面大部分含氧官能团数量减少,有的几乎消失,改性后活性炭表面含氧官能团数量明显增加,随着负载量的增加,羰基、羧基及内酯基的含量增加,而酚羟基含量减少。研究了活性炭表面的物理特性及化学特性对汞吸附性能的影响,结合表征手段进行分析,揭示了表面含氧官能团在活性炭脱汞过程中的作用机理。结果表明:(1)高温脱附后的活性炭其脱汞能力基本为零,而其仍然拥有较大的表面积及微孔结构,说明活性炭的物理结构并不是影响汞吸附的因素,表面的含氧官能团对其影响很大,起到关键作用。(2)改性后的活性炭对汞的吸附能力明显提高,其对汞的吸附主要表现为化学吸附,同时根据XPS、FTIR、EDS等表征结果结合实验结果得出,羰基、羧基及内酯基对汞的吸附起到促进作用,而酚羟基起抑制作用。研究了烟气组分对活性炭脱汞性能的影响,并得出相应的规律。结果表明:O2的存在对汞的脱除率会有一定的提高。烟气中的HCl能够明显提高活性炭的脱汞能力,在N2/HCl/O2工况下,活性炭对汞的脱除效率进一步提高。烟气中的NO的也能够大大提高汞的脱除能力。SO2降低了活性炭对汞的吸附能力,且在N2/SO2/O2的工况下,其对汞的脱除率更差,SO2容易和活性炭表面的含氧官能团结合,从而与元素汞形成竞争吸附,导致活性炭吸附能力的降低。由于活性炭表面存在大量的含氧官能团,同时也存在许多不饱和键,这些活性位显示出极强的反应活性,在单一气体存在的情况下,活性炭对汞的吸附过程遵循Eley-Rideal反应机理。采用吸附动力学模型研究改性后的活性炭对汞的吸附过程,求得动力学参数,并得到相应的吸附机制。结果表明:准二阶吸附动力学模型可以很好的描述改性活性炭对汞的吸附过程,活性炭对汞的吸附速率主要是由化学反应速率所控制。
【关键词】：汞 活性炭 含氧官能团 模拟烟气 吸附动力学
【学位授予单位】：上海电力学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ424.1;X773
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 1 绪论11-19
• 1.1 能源结构及污染现状11-12
• 1.2 汞的危害及来源12-13
• 1.3 燃煤烟气汞控制技术的研究现状13-15
• 1.3.1 燃烧前汞排放控制技术13
• 1.3.2 燃烧中汞排放控制技术13
• 1.3.3 燃烧后汞排放控制技术13-15
• 1.4 活性炭脱汞现状15-17
• 1.5 吸附动力学研究现状17
• 1.6 研究目标与内容17-19
• 2 活性炭脱汞的实验装置与方法19-28
• 2.1 脱附活性炭的制备19-21
• 2.1.1 实验装置19-20
• 2.1.2 实验仪器及试剂20
• 2.1.3 实验方法20-21
• 2.2 改性活性炭的制备21
• 2.2.1 实验仪器及试剂21
• 2.2.2 实验方法21
• 2.3 固定床汞吸附实验系统及方法21-26
• 2.3.1 实验系统21-25
• 2.3.2 实验仪器25
• 2.3.3 实验方法25-26
• 2.4 汞吸附性能评价方法26
• 2.5 主要测试仪器及方法26-27
• 2.5.1 比表面积及孔径分析仪26
• 2.5.2 扫描电镜与能谱分析仪26
• 2.5.3 傅里叶红外光谱分析仪26-27
• 2.5.4 X射线光电子能谱分析仪27
• 2.6 本章小结27-28
• 3 活性炭的表征与分析28-41
• 3.1 活性炭的命名规则28
• 3.2 活性炭的表征分析28-39
• 3.2.1 比表面积及孔径分析28-32
• 3.2.2 扫描电镜与能谱(SEM/EDS)分析32-35
• 3.2.3 红外光谱(FTIR)分析35-37
• 3.2.4 XPS分析37-39
• 3.3 本章小结39-41
• 4 活性炭对烟气汞的吸附实验及其吸附动力学研究41-59
• 4.1 实验系统与工况41-42
• 4.2 实验结果与分析42-51
• 4.2.1 活性炭物理特性的影响42-43
• 4.2.2 活性炭表面化学特性的影响43-44
• 4.2.3 烟气组分的影响44-51
• 4.3 吸附动力学研究51-57
• 4.3.1 吸附模型的选择51-52
• 4.3.2 吸附动力学分析52-57
• 4.4 本章小结57-59
• 5 结论与展望59-61
• 5.1 结论59-60
• 5.2 创新点60
• 5.3 展望60-61
• 参考文献61-68
• 致谢68-69
• 攻读学位期间取得的研究成果69-70

【参考文献】

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1 王运军;段钰锋;;燃煤烟气脱汞吸附剂研究进展[J];锅炉技术;2012年03期

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本文编号：832423