新型多孔碳固载金属酞菁催化剂的制备及在镁空气电池的应用

发布时间：2017-09-24 07:00

  本文关键词：新型多孔碳固载金属酞菁催化剂的制备及在镁空气电池的应用

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【摘要】：金属空气电池由于原料丰富,制作成本低,环境友好等优点而受到人们的关注。电池性能的好坏主要由空气阴极决定,所以空气阴极催化剂就会对电池性能起到重要作用。为改善传统碳材料氧气传递效率的问题,本文设计合成了三种多孔碳材料。以沥青为碳源,分别以纳米级的MgO,Fe2O3和Fe(OH)3为模板,成功得到了三种不同的多孔碳材料,PC1,PC2,PC3。采用氮吸附对多孔碳进行孔径分布和比表面积测试,得到了孔径分布曲线。采用XRD、SEM、TEM、XPS等对三种碳材料进行组成结构和形貌等表征,结果表明,材料为无定形结构且石墨化程度较低,有着明显的多孔结构。对三种多孔碳在碱性环境下进行电化学性能测试,分别得到制备的最佳工艺条件。将得到的三种多孔碳分别固载酞菁钴,得到催化剂。采用XRD、TEM、XPS等技术对催化剂结构、形貌及其元素组成进行表征,结果表明,催化剂为无定形结构,酞菁钴均匀分布在多孔碳材料表面,且催化剂的活性中心为酞菁环中的Co-N4。对三种催化剂进行电化学性能测试,得到最佳制备工艺条件为:多孔碳:酞菁钴=1:1(质量比),最佳活化温度为400℃。电化学测试结果为PcCo/PC1、PcCo/PC2和PcCo/PC3的起始还原电位分别为0.07 V、0.04 V和0.06 V(vs.Hg/HgO),通过K-L曲线计算可知转移电子数分别为3.78、3.65和3.72。对三种催化剂分别进行电化学稳定性测试,采用线性循环伏安扫描,循环伏安法和时间-电流法测试,发现制备的催化剂在碱性环境下具有良好的耐久性及电化学稳定性。将制备的催化剂应用到镁空气燃料电池中,对电池的性能进行测试。以PcCo/PC1为催化剂组装成电池,考察了防水透气层厚度对电池性能的影响,发现当厚度为0.1mm时电池峰功率达到87.9mW cm-2。更换不同载体PC2,PC3,SWCNT、MWCNT和C,固载酞菁钴,用作催化剂,组装成电池进行性能测试。研究表明PcCo/PC1、PcCo/PC2、PcCo/PC3作催化剂的电池峰功率密度分别达到87.9、86.7和82.8mW cm-2,分别恒电流密度50 mA cm-2条件下对电池寿命进行测试,发现放电时间超过6h,表现出良好的耐久性。
【关键词】：多孔碳材料 镁空气电池 阴极催化剂 金属酞菁催化剂 催化性能
【学位授予单位】：山东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TM911.41
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 文献综述9-19
• 1.1 燃料电池简述9
• 1.2 固体氧化物燃料电池9-10
• 1.3 质子交换膜燃料电池10
• 1.4 直接甲醇燃料电池10-11
• 1.5 金属空气电池11-12
• 1.5.1 中性镁空气电池11-12
• 1.5.2 空气电极的研究12
• 1.6 空气阴极催化剂的研究进展12-14
• 1.6.1 Pt类相关贵金属阴极催化剂12-13
• 1.6.2 非Pt系阴极催化剂13-14
• 1.7 催化剂载体研究进展14-18
• 1.7.1 活性炭15
• 1.7.2 碳纳米管15-16
• 1.7.3 石墨烯16
• 1.7.4 多孔碳材料16-18
• 1.8 课题的提出及主要研究内容18-19
• 第二章 多孔碳材料的制备及其催化氧还原性能研究19-39
• 2.1 实验试剂及材料19
• 2.2 实验仪器19-20
• 2.3 多孔碳材料的制备20-21
• 2.3.1 以氧化镁为模板的多孔碳材料的合成20
• 2.3.2 以三氧化二铁为模板的多孔碳材料的合成20
• 2.3.3 以氢氧化铁为模板的多孔碳材料的合成20-21
• 2.4 多孔碳材料的表征及测试21-22
• 2.4.1 比表面积与孔径分布的测定21
• 2.4.2 X射线粉末衍射（XRD）21
• 2.4.3 拉曼光谱（Raman Spectra）21
• 2.4.4 扫描电子显微镜（SEM）21
• 2.4.5 高分辨的透射电子显微镜（HRTEM）21
• 2.4.6 X射线光电子能谱（XPS）21-22
• 2.4.7 电催化氧还原性能研究22
• 2.5 结果与讨论22-38
• 2.5.1 孔径分布曲线及吸附脱附等温线22-26
• 2.5.2 不同多孔碳材料的XRD分析26
• 2.5.3 多孔碳的拉曼光谱分析26-27
• 2.5.4 不同多孔碳材料的SEM分析27-29
• 2.5.5 不同多孔碳材料的TEM分析29-30
• 2.5.6 不同多孔碳材料的XPS分析30-34
• 2.5.7 不同多孔碳材料在碱性环境下的电催化氧还原活性研究34-38
• 2.6 本章小结38-39
• 第三章 多孔碳材料固载的酞菁催化剂的制备及其性能研究39-66
• 3.1 实验试剂及材料39
• 3.2 实验仪器39
• 3.3 多孔碳材料固载的酞菁催化剂的制备39-40
• 3.3.1 催化剂的固载工艺39
• 3.3.2 催化剂的活化工艺39-40
• 3.4 多孔碳固载酞菁催化剂的表征及测试40-41
• 3.4.1 X射线粉末衍射（XRD）40
• 3.4.2 高分辨的透射电子显微镜（HRTEM）40
• 3.4.3 X射线光电子能谱（XPS）40
• 3.4.4 电催化氧还原性能研究40-41
• 3.5 结果与讨论41-65
• 3.5.1 不同多孔碳固载酞菁催化剂的XRD分析41-43
• 3.5.2 多孔碳固载酞菁催化剂的TEM分析43-44
• 3.5.3 不同多孔碳固载的酞菁催化剂的XPS分析44-51
• 3.5.4 多孔碳固载的酞菁钴催化剂在碱性环境下的催化氧还原性能研究51-58
• 3.5.5 对催化剂电化学稳定性的考察58-65
• 3.6 本章小节65-66
• 第四章 镁空气电池的性能研究66-74
• 4.1 实验试剂及仪器66
• 4.2 镁空气电池外壳的设计及制备66-67
• 4.3 镁空气电池阴极的制备67-68
• 4.3.1 集流层的制备67
• 4.3.2 防水透气层的制备67
• 4.3.3 催化层的制备67
• 4.3.4 电极预处理67
• 4.3.5 空气电极性能测试67-68
• 4.4 镁空气电池的组装及性能测试68
• 4.5 结果与讨论68-74
• 4.5.1 不同多孔碳固载催化剂的空气电极极化曲线68-69
• 4.5.2 防水透气层厚度对电池性能的影响69
• 4.5.3 不同催化剂对电池放电性能影响69-71
• 4.5.4 镁空气电池单体放电性能测试71-72
• 4.5.5 镁空气电池阻抗测试72-74
• 第五章 结论74-75
• 参考文献75-81
• 硕士期间成果81-82
• 致谢82

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本文编号：909980