铜锌锡硫系薄膜材料的制备与太阳能电池性能模拟的研究

发布时间：2017-09-25 23:01

  本文关键词：铜锌锡硫系薄膜材料的制备与太阳能电池性能模拟的研究

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【摘要】：基于铜铟硫(CIS)发展起来的铜锌锡硫系半导体薄膜[包含Cu2ZnSnS4(CZTS)、Cu2ZnSnSe4(CZTSe)和Cu2ZnSn(SSe)4(CZTSSe)],属于I2-II-IV-VI4族元素组成的直接带隙p型半导体。其组成元素Cu、Zn和Sn元素地球含量丰富、环境友好,光电性质与CIS材料类似,光吸收系数104cm 1,因此是一种前景非常广阔的光电材料。目前已经发展出多种真空方法和非真空方法制备CZTS薄膜光伏电池,并且取得较高的转换效率。本论文主要研究了CZTSe、CZTS和CZTSSe薄膜的制备工艺,探究CZTS薄膜性质对光伏电池输出特性的影响。基于磁控溅射法制备CZTSe薄膜,研究了硒化工艺,即硒化压强、硒粉层厚度和硒源种类对CZTSe薄膜的晶体结构、表面形貌、薄膜元素比例和电学参数的影响。首先采用磁控溅射法在钠钙玻璃基底上沉积Cu/Zn/Sn金属前驱层(CZT)薄膜,薄膜表面平整、致密性良好,并且生成Cu6Sn5和Cu5Zn8合金,说明Zn和Sn元素更容易与Cu元素反应。然后将沉积有硒粉层的CZTSe薄膜置于管式炉中硒化,分别探究硒化压强、硒粉层厚度以及硒源种类对CZTSe薄膜性质的影响。研究发现增大硒化压强和硒粉层厚度均可以减少Sn元素损失和二元硫化物生成,提高薄膜结晶性和改善表面形貌。由于CZT层和Se粉层的热力学性质不同以及Sn元素损失,CZTSe薄膜表面存在许多二元硫化物颗粒物。通过改变硒源种类,采用硒蒸汽作为硒源进行反应,发现薄膜表面颗粒物基本消失,表面形貌和结晶性得到改善,薄膜载流子迁移率也首次超过1 cm2V 1s 1。以Cu2O、SnO和ZnS粉末为原材料,研究了球磨法制备CZTS和CZTSSe薄膜的制备工艺。首先采用湿法球磨法将金属氧化物/硫化物粉末进行研磨形成微纳米颗粒,然后通过刀刮法沉积到玻璃基底上,最后将干燥后的薄膜送至管式炉中硫化。在550°C条件下,H2/N2载S蒸汽可以将氧化物/硫化物薄膜硫化,生成CZTS薄膜材料。XRD衍射峰分析,CZTS特征衍射峰较强,没有发现二元硫化物杂相。但是薄膜并没有完全被硫化,仍存在少量的Cu2O成分,这是由于表面铜硫化合物层阻碍了硫化的进行。将CZTS薄膜置于管式炉硒化后发现,80%的S原子被Se原子替换。CZTSSe薄膜的晶粒尺寸2μm,元素比例接近标准化学计量比。使用SCAPS-1D软件建立了CZTS薄膜光伏电池结构模型,探究了CZTS薄膜厚度、载流子浓度和禁带宽度对电池输出特性影响,加深对CZTS电池工作原理的全面理解。研究发现增加薄膜厚度可以提高电池效率,但是过厚的薄膜(5μm)对提高转换效率不明显。增加薄膜载流子浓度有利于增大开路电压Voc,但会减小电池的短路电流Jsc。所以要根据实际需求对电池的开路电压Voc和短路电流Jsc做出权衡。CZTSSe禁带宽度随Se/(Se+S)比值近似线性变化。增加薄膜中Se元素比例可以提高CZTSSe光吸收系数,特别是中长波阶段的光吸收系数,进而可以调节电池的转换效率。模拟研究发现,当Se/(Se+S)=0.3时,CZTSSe的禁带宽度为Eg=1.32eV时,电池转换效率可达到最高21.1%。
【关键词】：CZTS 球磨法 金属氧化物/硫化物粉末 SCAPS-1D
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM914.4;TB383.2
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 绪论10-22
• 1.1 光伏电池的研究背景10-11
• 1.2 光伏电池工作原理和主要性能参数11-14
• 1.3 薄膜光伏电池器件材料和结构14-15
• 1.4 CZTS薄膜材料的性质15-17
• 1.5 CZTS薄膜的制备方法17-20
• 1.6 本论文的主要研究内容20-22
• 2 薄膜的制备和表征方法22-27
• 2.1 磁控溅射法制备CZTSe薄膜22-24
• 2.2 球磨法制备CZTSSe薄膜24-25
• 2.3 薄膜的表征方法25-27
• 3 磁控溅射法制备CZTSe薄膜27-40
• 3.1 前言27-28
• 3.2 金属前驱层(CZT)的表征分析28-29
• 3.3 硒化压强对CZTSe薄膜的影响29-32
• 3.4 硒粉层厚度对CZTSe薄膜的影响32-35
• 3.5 硒源种类对CZTSe薄膜的影响35-38
• 3.6 本章小结38-40
• 4 球磨法制备CZTS薄膜40-48
• 4.1 前言40-41
• 4.2 Cu2O的硫化研究41-43
• 4.3 SnO的硫化研究43-44
• 4.4 CZTS的硫化研究44-45
• 4.5 CZTSe的硒化研究45-47
• 4.6 本章小结47-48
• 5 CZTS薄膜电池的数值模拟48-57
• 5.1 前言48
• 5.2 CZTS薄膜光伏电池结构建立和参数设定48-50
• 5.3 吸收层厚度对电池性能的影响50-51
• 5.4 载流子浓度对电池性能的影响51-53
• 5.5 CZTS禁带宽度对电池性能的影响53-56
• 5.6 本章小结56-57
• 6 结论和展望57-60
• 6.1 结论57-58
• 6.2 展望58-60
• 致谢60-61
• 参考文献61-66

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本文编号：920033