石墨烯基空气阴极催化剂的制备及性能研究

发布时间：2017-09-27 08:32

  本文关键词：石墨烯基空气阴极催化剂的制备及性能研究

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【摘要】：锂空气电池是一种比能量高、环境友好的新型能量存储装置,但是目前实际比容量较低、循环性能较差等缺点限制了其实用化进程。本文从优化阴极结构、提升其催化性能的角度出发,制备高分散、高催化活性的阴极材料。首先采用微波辅助乙二醇法制备石墨烯,并将其与Co3O4结合,研究结果表明,以Co3O4-XC-72、Co3O4-石墨烯为阴极材料的锂空气电池,首次放电比容量分别为1926 m Ah/g、5205 m Ah/g,放电电压均为2.5 V左右,说明石墨烯的加入可以有效提升Co3O4的催化性能。当对放电比容量分进行一定限制时,电池放电平台十分稳定,并且随着放电比容量的减小,电池的放电平台逐渐提高,循环性能有所提升,当放电比容量为1000 m Ah/g,电池的放电电压为2.8 V,可以循环5次。分别采用机械混合法和原位蔗糖碳化法制备了Co3O4-石墨烯阴极材料,测试结果显示,二者的放电比容量均为5200 m Ah/g左右,原位蔗糖碳化法合成的阴极材料放电电压可以达到2.65 V,相比于机械混合法的2.55 V有所提高,但是不稳定。采用微波辅助乙二醇法制备了Pt/石墨烯,Pt的粒径约为2.5 nm,并且在石墨烯表面均匀分散,无团聚现象,石墨烯层状结构明显,为单层与多层石墨的混合体,表面和边缘比较粗糙,缺陷较多,材料微观孔道均匀、丰富,利于氧气的扩散,同时对电极反应具有一定的促进作用。以Pt/石墨烯为阴极材料的锂空气电池首次放电比容量为8878 m Ah/g,放电电压为2.6 V左右。随着Pt/石墨烯中载铂量的提高,电池的放电比容量逐渐增加,放电电压维持在2.6 V左右,当载铂量达到20wt.%时,电池的比容量提升幅度较小,因此该阴极材料的最佳载铂量为20wt.%。将Co3O4与Pt/石墨烯结合制备了Co3O4-Pt/石墨烯,其首次放电比容量可以达到8869 m Ah/g,放电电压为2.7 V,与Pt/石墨烯的催化性能相近,Co3O4的加入可以降低催化剂成本。随着Co3O4-Pt/石墨烯中载铂量的提高,电池的放电比容量逐渐增加,放电电压逐渐升高,当达到20wt.%时,电池的性能提升程度较小,因此该阴极材料的最佳载铂量为20wt.%。不同电流密度下的测试数据表明,随着电流密度的提高,电池的放电比容量逐渐降低,循环性能有所提升。测试过程中补充电解质、对氧气进行干燥处理可以使电池的首次放电比容量达到10000 m Ah/g,当限制放电比容量为1000 m Ah/g时,电池的循环次数分别可以达到15、19次。
【关键词】：锂空气电池 空气阴极 Co3O4-Pt/石墨烯催化剂
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM911.41
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-32
• 1.1 课题研究的背景和意义10-11
• 1.2 锂空气电池的研究现状及分析11-30
• 1.2.1 锂空气电池充放电机理的研究12-15
• 1.2.2 空气阴极集流体的研究现状15-16
• 1.2.3 催化剂载体的研究16-19
• 1.2.4 阴极催化剂的研究现状19-26
• 1.2.5 电解质的研究26-29
• 1.2.6 锂空气电池的研究现状分析29-30
• 1.3 本课题的主要研究内容30-32
• 第2章 实验材料及实验方法32-37
• 2.1 实验仪器及药品32-33
• 2.2 空气阴极材料的制备33-35
• 2.2.1 石墨烯、Pt/石墨烯的制备33-34
• 2.2.2 Co_3O_4-石墨烯、Co_3O_4-Pt/石墨烯的制备34-35
• 2.3 锂空气电池的组装35-36
• 2.4 材料的物理表征及电化学测试方法36-37
• 2.4.1 X射线衍射（XRD）36
• 2.4.2 扫描电子显微镜（SEM）36
• 2.4.3 X射线能量散射能谱(XEDS)36
• 2.4.4 透射电子显微镜（TEM）36
• 2.4.5 拉曼光谱测试（Ram）36
• 2.4.6 恒流充放电测试36-37
• 第3章 Co_3O_4-石墨烯空气阴极的制备及性能研究37-43
• 3.1 引言37
• 3.2 Co_3O_4-石墨烯的物理表征结果分析37-39
• 3.2.1 Co_3O_4-石墨烯的X射线衍射（XRD）分析37-38
• 3.2.2 Co_3O_4-石墨烯的扫描电子显微镜（SEM）分析38
• 3.2.3 Co_3O_4-石墨烯的X射线能量散射能谱分析（XEDS）分析38-39
• 3.3 Co_3O_4-石墨烯的电化学性能研究39-42
• 3.3.1 催化剂种类对电池性能的影响39-40
• 3.3.2 测试条件对电池性能的影响40-41
• 3.3.3 阴极材料的制备工艺对电池性能的影响41-42
• 3.4 本章小结42-43
• 第4章 Pt/石墨烯空气阴极的制备及性能研究43-52
• 4.1 引言43
• 4.2 Pt/石墨烯的物理表征结果分析43-46
• 4.2.1 Pt/石墨烯的X射线衍射（XRD）分析43-44
• 4.2.2 Pt/石墨烯的扫描电子显微镜（SEM）分析44
• 4.2.3 Pt/石墨烯的X射线能量散射能谱分析（XEDS）分析44-45
• 4.2.4 Pt/石墨烯的透射电子显微镜（TEM）分析45-46
• 4.2.5 Pt/石墨烯的拉曼光谱（Ram）分析46
• 4.3 Pt/石墨烯的电化学性能研究46-51
• 4.3.1 催化剂种类对电池性能的影响46-48
• 4.3.2 催化剂载铂量对电池性能的影响48-50
• 4.3.3 测试条件对电池性能的影响50-51
• 4.4 本章小结51-52
• 第5章 Co_3O_4-Pt/石墨烯空气阴极的制备及性能研究52-66
• 5.1 引言52
• 5.2 Co_3O_4-Pt/石墨烯的物理表征结果分析52-54
• 5.2.1 Co_3O_4-Pt/石墨烯的X射线衍射（XRD）分析52-53
• 5.2.2 Co_3O_4-Pt/石墨烯的扫描电子显微镜（SEM）分析53
• 5.2.3 Co_3O_4-Pt/石墨烯的X射线能量散射能谱分析（XEDS）分析53-54
• 5.3 Co_3O_4-Pt/石墨烯的电化学性能研究54-65
• 5.3.1 催化剂种类对电池性能的影响54-56
• 5.3.2 催化剂载铂量对电池性能的影响56-58
• 5.3.3 测试条件对电池性能的影响58-61
• 5.3.4 电解质挥发性对电池性能的影响61-63
• 5.3.5 空气湿度对电池性能的影响63-65
• 5.4 本章小结65-66
• 结论66-67
• 参考文献67-73
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其他成果73-75
• 致谢75

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前3条

1 高勇;王诚;蒲薇华;邓长生;;锂-空气电池的研究进展[J];电池;2011年03期

2 麻微;陈何;王红;阳炳检;廖小珍;;锂空气电池空气电极研究进展[J];电源技术;2013年01期

3 黄征;池波;蒲健;李箭;;高性能锂-空气电池材料的研究[J];化学进展;2013年Z1期

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本文编号：928681