碳纳米管复合电极及钯阳极在海底微生物燃料电池中的性能研究

发布时间：2017-10-02 08:26

  本文关键词：碳纳米管复合电极及钯阳极在海底微生物燃料电池中的性能研究

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【摘要】：随着能源短缺和环境污染的不断出现,研发新型能源成为解决问题的关键。微生物燃料电池(Microbial fuel cells, MFCs)是一种新型能源供给装置,利用厌氧环境下的微生物将有机物中的化学能转化为电能。海底微生物燃料电池(Marine benthic microbial fuel cells, BMFCs)是一种特殊类型的MFCs,其产电方式为：利用置于海泥中的阳极,导出微生物代谢有机物等物质产生的电子；电子经外电路传递至阴极,发生氧气的还原反应,形成闭合回路而产生电能。BMFCs的输出功率密度还相对较低,实际应用受到限制。阳极性能直接决定微生物的附着、有机物的氧化、电子转移。阳极改性可以提高其电化学性能,使电池的输出功率密度增加。阴极改性可以加快氧气的还原反应,也是提高BMFCs性能的一种途径。主要研究内容如下：(1)利用循环伏安电沉积方法,在海底微生物燃料电池阳极沉积钯颗粒,并研究了钯改性阳极的电化学性能。结果表明,改性阳极具有更高的交换电流密度,其构建的电池内阻较低,输出功率密度较高。2 mM/L的PdCl2溶液改性阳极交换电流密度达到295.1 mA/m2,是未改性的2.4倍；电池最大功率密度达到610.6 mW/m2,是未改性的5.3倍。在电子向阳极传递过程中,推测钯粒子接收细胞色素和胞外氢化酶传递的电子,加速电子跨膜转移,并提出了一种新的电子转移模式。(2)通过共沉淀法制备Fe3O4粉末,再与MWCNTs混合制成Fe3O4/MWCNTs复合材料,并用此复合材料和Fe3O4分别对碳毡阳极进行改性。研究结果表明,Fe3O4/MWCNTs改性阳极的交换电流密度较大,为775.4mA/m2;其组成的电池最大输出功率密度高达413 mW/m2,是未改性电池的3倍。最后简要分析了改性阳极性能提升的原因。推测Fe304作为电子转移中介体加速了电子向阳极的转移。Fe3O4/MWCNTs复合阳极使电子转移效率增加,提高了电池的电化学性能。(3)制备Hemin (氯化血红素)/MWCNTs复合材料,用此对碳纤维阴极进行表面改性,Hemin改性阴极和空白电极作对比。研究结果表明,改性后的阴极表面接触角增大,疏水性有所提高；Hemin/MWCNTs改性阴极的抗极化能力最好,其组成的电池输出功率密度为570.9 mW/m2,是未改性的1.9倍。推测Hemin使海水中的溶解氧向阴极表面富集,促进了氧气的还原反应。最后在分子层面上解释了阴极性能提高的内在机理。
【关键词】：海底微生物燃料电池 钯改性阳极 碳纳米管 复合改性电极 电化学性能
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O646;TM911.4
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 1 绪论12-23
• 1.1 研究背景12-14
• 1.2 MFCs发展历程14-15
• 1.3 MFCs的分类15-16
• 1.4 MFCs电子传递机理16-17
• 1.5 MFCs的构型17-18
• 1.6 海底微生物燃料电池(BMFCs)18-22
• 1.6.1 BMFCs的基本原理19
• 1.6.2 BMFCs性能影响因素19-20
• 1.6.3 BMFCs电极改性20-22
• 1.6.3.1 阳极改性20-22
• 1.6.3.2 阴极改性22
• 1.6.4 BMFCs应用及前景22
• 1.7 本课题的研究内容、目的及意义22-23
• 2 实验设备及材料和研究方法23-27
• 2.1 实验所需试剂和材料23-24
• 2.2 实验所需仪器和设备24-25
• 2.3 测试表征方法25-27
• 2.3.1 阴阳极电位及BMFCs输出电压25-26
• 2.3.2 电极极化曲线26
• 2.3.3 BMFCs极化曲线及功率密度曲线26
• 2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)及能谱测试26
• 2.3.5 塔菲尔曲线26
• 2.3.6 接触角测试26-27
• 3 BMFCs阳极Pd改性及其电化学性能研究27-37
• 3.1 引言27-28
• 3.2 实验部分28-30
• 3.2.1 阳极制备28
• 3.2.2 阴极制备28-29
• 3.2.3 BMFCs的构建29
• 3.2.4 测试方法29-30
• 3.3 实验结果与讨论30-35
• 3.3.1 钯改性阳极表面形貌分析及能谱30-31
• 3.3.2 阳极电位稳定时间曲线31-32
• 3.3.3 阳极化曲线32-33
• 3.3.4 塔菲尔曲线33-34
• 3.3.5 BMFCs极化曲线和功率密度曲线34-35
• 3.4 机理分析35-36
• 3.5 本章小结36-37
• 4 BMFCs阳极Fe_3O_4/MWCNTs改性及其电化学性能研究37-47
• 4.1 引言37-38
• 4.2 实验部分38-40
• 4.2.1 制备Fe_3O_4及Fe_3O_4/MWCNTs复合物38
• 4.2.2 阳极制备38
• 4.2.3 阴极制备38
• 4.2.4 BMFCs构建38-39
• 4.2.5 实验测试方法39-40
• 4.3 实验结果与讨论40-45
• 4.3.1 X-射线衍射分析40
• 4.3.2 阳极电位稳定时间曲线40-41
• 4.3.3 阳极化曲线41-42
• 4.3.4 塔菲尔曲线42-43
• 4.3.5 BMFCs极化曲线和功率密度曲线43-45
• 4.4 机理分析45-46
• 4.5 本章小结46-47
• 5 BMFCs阴极Hemin/MWCNTs改性及其电化学性能研究47-57
• 5.1 引言47-48
• 5.2 实验部分48-49
• 5.2.1 制备Hemin/MWCNTs复合物48
• 5.2.2 阴极制备48
• 5.2.3 阳极制备48
• 5.2.4 构建BMFCs48-49
• 5.2.5 实验测试方法49
• 5.3 实验结果与讨论49-54
• 5.3.1 阴极表面接触角分析49-50
• 5.3.2 阴极电位稳定曲线50-51
• 5.3.3 阴极极化曲线51-52
• 5.3.4 BMFCs极化曲线和功率密度曲线52-54
• 5.4 机理分析54-55
• 5.5 本章小结55-57
• 6 结论57-59
• 6.1 本论文主要结论57-58
• 6.2 实验创新点58
• 6.3 有待开展的进一步工作58-59
• 参考文献59-65
• 致谢65

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