SOFC镧掺杂钛酸锶阳极材料制备及电极性能的研究

发布时间：2017-10-07 05:19

  本文关键词：SOFC镧掺杂钛酸锶阳极材料制备及电极性能的研究

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【摘要】：能源日益枯竭,环境污染日益严重,固体氧化物燃料电池(SOFC)—一种清洁高效的能源转换装置引起人们的广泛重视。在实用性方面,SOFC也展现出强大的发展潜力和广阔的应用市场,发展SOFC是大势所趋。阳极是SOFC的核心部件之一,基于三相界面理论,成功制备了LaxSr1-xTi O3-δ(LST)纳米粉体阳极、纳米粉体基复合阳极和纳米纤维基复合阳极,研究了材料的离子电导、电子电导和电极的微观形貌对电极性能的影响。采用溶胶-凝胶法,研究制备固体氧化物燃料电池La0.3Sr0.7Ti O3-δ(LST37)阳极材料。通过在LST37材料加入离子传导相Gd0.2Ce0.8O1.9(GDC),制备了不同GDC复合量的LST37-GDC(LST37:GDC=1:0,0.8:0.2,0.6:0.4,0.4:0.6,0.2:0.8,0:1)复合电极,1000℃时,相对应LST37-GDC复合电极的极化阻抗Rp分别为13.34Ω,2.03Ω,0.95Ω,0.84Ω,0.49Ω和0.15Ω。GDC的加入提高了电极的离子传导性,增大了三相界面的面积,进而提高了电极的电化学性能,即离子电导率越高,电极性能越好。基于溶胶-凝胶法制备LST37材料的工艺条件,制备了不同La掺杂量的LaxSr1-xTi O3-δ(x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,分别记作LST19,LST28,LST37,LST46,LST55)阳极材料,1000℃时,相对应LST电极的极化阻抗Rp分别为23.14Ω,17.25Ω,13.79Ω,7.74Ω和21.53Ω。随着La掺杂量的增加,LST的电极性能先上升后下降,当La的摩尔掺杂量为0.4时,LST的电极性能最好。结合已有研究报道的La的掺杂量对LST材料电子电导率的影响,并借助核磁的分析手段,对经过高温还原的LST材料进行NMR测试,本文研究了La的掺杂对LST电子传导性的影响规律,进而得出材料电子电导对电极性能的影响规律:材料的电子电导率越高,材料的电极性能越好。通过NMR测试,也可初步佐证La掺杂LST结构的电荷离域分布的电子传导方式,这种传导方式有助于提高材料的电子电导,很有可能是导致LST46材料在还原气氛下电化学性能最佳的关键因素。基于粉体基LST37-GDC复合电极的研究,通过静电纺丝的方法合成丝状LST37材料,通过浸渍GDC制备纤维基LST37-GDC(LST37:GDC=1:0,0.847:0.153,0.708:0.292,分别记作LST37-si-0,LST37-si-0.153,LST37-si-0.292)复合电极,同时用溶胶-凝胶法制备LST37粉体材料,并通过与GDC复合制备粉体基LST37-GDC(LST37:GDC=1:0,0.847:0.153,0.708:0.292,分别记作LST37-fen-0,LST37-fen-0.153,LST37-fen-0.292)复合电极。1000℃时,LST37-si-0,LST37-fen-0,LST37-si-0.153,LST37-fen-0.153,LST37-si-0.292和LST37-fen-0.292的极化阻抗Rp分别为18.11Ω,13.34Ω,3.26Ω,3.89Ω,0.67Ω和2.85Ω。纤维LST37电极的性能不如粉体LST37电极的性能,但随着GDC复合量的增加,纤维基的复合阳极电极性能越来越好并且优于粉体基复合阳极的性能。电极的结构和形貌对电极性能有很大的影响,这是电极结构、电极的孔隙率和电极材料之间的热膨胀差异共同作用的结果。
【关键词】：固体氧化物燃料电池 La_xSr_(1-x)TiO_(3-δ) 离子电导 电子电导 纳米纤维基复合阳极
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM911.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-21
• 1.1 课题背景及研究意义11
• 1.2 固体氧化物燃料电池概述11-14
• 1.2.1 SOFC工作原理11-12
• 1.2.2 SOFC阳极反应过程12-13
• 1.2.3 SOFC阴极反应过程13
• 1.2.4 SOFC电解质材料13-14
• 1.3 阳极研究进展14-19
• 1.3.1 金属陶瓷阳极材料14-15
• 1.3.2 混合导体阳极材料15-16
• 1.3.3 SrTiO_3基阳极材料16-19
• 1.4 课题来源和研究内容19-21
• 第2章 实验材料与研究方法21-28
• 2.1 实验试剂与实验仪器21-22
• 2.1.1 实验试剂21
• 2.1.2 实验仪器21-22
• 2.2 表征方法22-24
• 2.2.1 热重分析法22-23
• 2.2.2 X射线衍射分析法23
• 2.2.3 扫描电子显微镜分析法23
• 2.2.4 固体核磁共振分析法23
• 2.2.5 电化学阻抗分析法23-24
• 2.3 实验材料的制备24-26
• 2.3.1 YSZ电解质的制备24
• 2.3.2 GDC粉体的制备24-25
• 2.3.3 静电纺丝液的配制与纺丝工艺流程图25
• 2.3.4 GDC浸渍液的配制25-26
• 2.4 实验测试系统26-28
• 2.4.1 三电极体系的制备26-27
• 2.4.2 阳极测试装置27-28
• 第3章LST材料离子电导对电极性能的影响28-41
• 3.1 引言28
• 3.2 溶胶-凝胶法合成LST37 材料的制备工艺28-34
• 3.2.1 实验原料和工艺流程28-29
• 3.2.2 LST37 材料前驱体制备工艺29-31
• 3.2.3 LST37 材料烧结工艺31-34
• 3.3 离子电导对电极性能的影响规律34-40
• 3.3.1 LST37-GDC复合电极的制备34-35
• 3.3.2 LST37-GDC复合电极的电化学性能35-40
• 3.4 小结40-41
• 第4章 LST材料电子电导对电极性能的影响及掺杂机理研究41-56
• 4.1 引言41
• 4.2 LST材料电子电导对电极性能的影响41-47
• 4.2.1 不同La掺杂量的LST材料的制备与表征41-44
• 4.2.2 LST电极的制备44
• 4.2.3 LST电极的电化学性能44-47
• 4.3 LST材料La掺杂机理研究47-54
• 4.3.1 样品的处理与表征47-48
• 4.3.2 不同La掺杂量的LST材料的~(17)O核磁信号分析48-51
• 4.3.3 还原处理后的LST材料的~(17)O核磁信号分析51-54
• 4.4 小结54-56
• 第5章 电极的结构和微观形貌对电极性能的影响56-63
• 5.1 引言56
• 5.2 静电纺丝法制备LST37 材料56-58
• 5.2.1 电纺丝法制备LST37 材料的前驱体56
• 5.2.2 材料LST37 的结构表征56-57
• 5.2.3 材料LST37 的SEM表征57-58
• 5.3 电极的结构和微观形貌对电极性能的影响58-62
• 5.3.1 实验电极的制备58
• 5.3.2 电极的结构和形貌对电极性能的影响58-61
• 5.3.3 电极的微观形貌表征61-62
• 5.4 小结62-63
• 结论63-65
• 参考文献65-71
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果71-73
• 致谢73

【参考文献】

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1 孙秀府;郭瑞松;李娟;;La掺杂SrTiO_3阳极材料性能研究[J];电源技术;2006年10期

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本文编号：987137