重质炭源制备高附加值多孔炭用于超级电容器

发布时间：2017-10-08 15:16

  本文关键词：重质炭源制备高附加值多孔炭用于超级电容器

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【摘要】：石油消耗量的日益增大,优质石油资源日益减少,油的重质化现象越来越严重,重质油的轻质化技术和煤制油技术成为弥补石油巨大消耗量的有效途径。但是两种技术的原子利用率并不能够达到100%,前者会产生大量的石油焦,后者会产生大量的煤液化残渣,因此,有效的利用这两种重质碳源是提高这两种工业技术竞争优势的关键因素。本文以这两种工业副产物为原料,借鉴聚合物共混法、凝胶法、模板法等方法,结合水活化、二氧化碳等物理活化技术和碳酸钾化学活化技术,制备出比表面积高、孔径结构适用于超级电容器电极材料的多孔炭。利用从煤液化残渣中提取的沥青烯为炭源,以氨水为催化剂,甲醛和间苯二酚聚合形成具有三维网络空间的苯并VA嗪为骨架,建立了沥青烯-苯并嗯嗪聚合物体系。控制氨水用量,制备出具有相互交联的三维网状空间结构的沥青烯基多孔炭。以此为基础,在900℃、CO2通气速率为20 mL/min的条件下,活化60 min后多孔炭比表面积为943m2/g,孔径集中在0.6 nm,用于超级电容器测试,在0.5 A/g的测试条件下,比电容为150 F/g。以石油焦为原料,详细考察了球磨辅助水蒸气和碳酸钾两种不同活化方式对多孔炭的影响。以水蒸气为活化剂,在850℃、通水速率为0.05 mL/min的条件下,制备的多孔炭比表面积为570 m2/g。以碳酸钾为活化剂,制备出具有微孔-介孔相互串联的分等级孔道结构多孔炭(比表面积1024 m2/g)。用于超级电容器测试,在0.5 A/g的测试条件下,比电容为240 F/g。并对该工艺进行了10倍放大,放大后制备的多孔炭比表面积为868m2/g,作为电极材料,组装成软包装电容器,在0.1A/g的测试条件下,比容量为120 F/g。
【关键词】：沥青烯 石油焦 活化 超级电容器
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ127.11;TM53
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文献综述9-21
• 1.1 重质碳源9-11
• 1.1.1 重质碳源的定义9
• 1.1.2 重质碳源的现状9
• 1.1.3 重质碳源高效利用方式9-10
• 1.1.4 重质碳源制备高附加值多孔炭材料研究现状10-11
• 1.2 多孔炭材料11-17
• 1.2.1 多孔炭概述11
• 1.2.2 微孔炭材料11-14
• 1.2.3 介孔炭材料14-17
• 1.3 多孔炭在超级电容器中的应用17-19
• 1.3.1 超级电容器的简介18
• 1.3.2 超级电容器的性能的影响因素18-19
• 1.4 本文的选题依据和研究内容19-21
• 2 实验综述21-25
• 2.1 实验药品及仪器设备21-22
• 2.1.1 实验药品21
• 2.1.2 仪器设备21-22
• 2.2 材料结构表征手段22-23
• 2.3 电容性能测试23-25
• 2.3.1 电极片的制备23
• 2.3.2 电极测试体系及装置23
• 2.3.3 交流阻抗测试23
• 2.3.4 循环寿命测试23
• 2.3.5 循环伏安测试23-24
• 2.3.6 恒电流充放电测试24-25
• 3 沥青烯-苯并VA嗪基多孔炭可控合成及超级电容器性能的应用25-45
• 3.1 前言25
• 3.2 实验部分25-26
• 3.3 结果与讨论26-44
• 3.3.1 沥青烯-苯并VA嗪基共聚物体系的建立26-28
• 3.3.2 氧化法提高沥青烯在共聚体系中的含量28-30
• 3.3.3 氧化沥青烯用量对沥青烯基多孔碳孔结构及表面性质的影响30-32
• 3.3.4 沥青烯基多孔炭微观结构的调变32-36
• 3.3.5 物理活化对沥青烯基多孔炭结构的调变和电化学性能的改善36-44
• 3.4 本章小结44-45
• 4 石油焦基多孔炭制备及超级电容器性能45-67
• 4.1 前言45-46
• 4.2 实验部分46
• 4.3 结果与讨论46-66
• 4.3.1 球磨对水蒸气活化石油焦制备多孔碳的孔结构影响46-47
• 4.3.2 水活化工艺条件的考察47-52
• 4.3.3 球磨对K_2CO_3活化石油焦制备多孔碳的孔结构影响52-55
• 4.3.4 球磨辅助K_2CO_3活化PC制备分级孔道片层多孔炭工艺考察55-58
• 4.3.5 探究球磨辅助碳酸钾活化制备多孔炭方法中碳酸钾的作用58-61
• 4.3.6 具有分级孔道片层结构的多孔炭超级电化学性能测试61-62
• 4.3.7 球磨辅助碳酸钾活化石油焦制备多孔炭的工艺放大62-66
• 4.4 本章小结66-67
• 结论67-68
• 参考文献68-72
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况72-73
• 致谢73-74

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前4条

1 杨裕生;曹高萍;;电化学电容器用多孔炭的性能调节[J];电池;2006年01期

2 符瞰,李忠,夏启斌,奚红霞;多孔炭材料在超级电容器中的应用[J];广东化工;2005年11期

3 宁国庆;王刚;高金森;;石油重质组分制备碳功能材料的研究进展[J];化工进展;2011年09期

4 谷小会;史士东;周铭;;神华煤直接液化残渣中沥青烯组分的分子结构研究[J];煤炭学报;2006年06期

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本文编号：994748