空气阴极微生物燃料电池复合催化剂的制备与性能研究

发布时间：2017-10-08 18:28

  本文关键词：空气阴极微生物燃料电池复合催化剂的制备与性能研究

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【摘要】：微生物燃料电池(Microbial full cells,MFC)技术实现了有机物的化学能向电能之间的直接转换,而空气阴极微生物燃料电池是最有望大规模应用的基本构型之一。空气阴极催化剂性能及各部分材料价格是制约空气阴极MFC产电效率和经济性能的重要因素。针对这一问题,本文研究了不同复合方式和复合比例的复合催化剂对空气阴极性能的影响和空气阴极材料与制备工艺的优化。在此基础上,对整个空气阴极的材料及制作方法进一步优化,在降低空气阴极成本的同时使MFC的功率输出达到较高的水平,为日后廉价催化剂的开发奠定基础。本文利用化学方法和机械混合法制备得到复合比为1:3、1:1和3:1的MnO2和活性炭的复合催化剂。用X射线晶体衍射分析(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线分析法(EDX)和BET比表面及孔分布测试对催化剂进行了表征。而在此基础上,利用线性扫描伏安法(LSV)和交流阻抗谱法(EIS)对使用不同复合比例的催化剂所制作的空气阴极的电化学性能进行了测试。最后将制备的空气阴极用于MFC中,实验研究了其对空气阴极MFC产电性能的影响。对复合催化剂的研究表明:催化剂的复合方式和复合比例对空气阴极性能均有较大的影响。化学复合催化剂MFC的最大功率密度为336 mW/m2,大于机械混合催化剂的功率密度312.5 mW/m2。而且二者的最大功率密度所对应的复合比例均为1:1。实验还表明,在三种复合比例条件下,化学法制备的复合催化剂的性能优于机械混合催化剂。MFC的性能会随着空气阴极负载催化剂复合比例的不同而不同:复合比例为1:3时产电性能最低;随着MnO2含量增加,1:1时性能最好;继续增加至3:1时,MFC性能反而下降。实验结果还表明,使用复合催化剂的MFC的最大输出功率是非复合催化剂(MnO2粉末和活性炭)的两倍以上,复合催化剂的催化性能具有较大的提升。而且复合催化剂的成本较低,是可行的空气阴极MFC催化剂方案。对空气阴极的材料及制备工艺的优化包括:(1)简化了催化剂制备方法,即使用活性炭直接还原KMnO4制备复合催化剂;(2)采用了价格较低的阴极材料,空气阴极使用泡沫镍作为集电体,粘结剂和扩散层分别使用聚四氟乙烯(PTFE)和聚二甲基硅氧烷(PDMS);(3)减少了阴极制作步骤,催化层采用直接将催化层滚压在泡沫镍上的方法,扩散层使用PDMS作为材料只需涂覆两层。优化后的空气阴极用于MFC中的运行结果表明,反应物KMnO4与活性炭比为1:3时,达到最大功率密度321.2mW/m2,比负载活性炭的MFC的效率提高约20%。随着MnO2含量的增加,最大功率密度逐渐下降。催化剂控制在一定的复合比例时,可以保证较高的功率输出,有助于空气阴极MFC的规模化应用。
【关键词】：复合催化剂 MnO2 空气阴极 泡沫镍阴极 微生物燃料电池
【学位授予单位】：北京工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM911.45;O643.36
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 绪论12-24
• 1.1 背景及意义12-13
• 1.2 微生物燃料电池简介13-15
• 1.2.1 微生物燃料电池的研究及进展13
• 1.2.2 微生物燃料电池的基本工作原理13-14
• 1.2.3 微生物燃料电池的基本特点14-15
• 1.3 空气阴极燃料电池的研究进展15-22
• 1.3.1 空气阴极MFC的构型15-17
• 1.3.2 阴极研究的重要性17
• 1.3.3 空气阴极催化剂17-21
• 1.3.4 空气阴极集电体21
• 1.3.5 空气阴极粘结剂及扩散层21-22
• 1.4 研究目的及内容22-24
• 第2章 微生物燃料电池的构建及性能评价方法24-36
• 2.1 催化剂的制备及表征方法24-26
• 2.1.1 催化剂的制备24
• 2.1.2 X射线晶体衍射分析（XRD）24-25
• 2.1.3 扫描电子显微镜（SEM）25
• 2.1.4 能量色散X射线分析法（EDX）25
• 2.1.5 比表面及孔分布特性25-26
• 2.2 微生物燃料电池构建26-29
• 2.2.1 阳极的制备26
• 2.2.2 阴极的制备26-27
• 2.2.3 反应器的组装27-29
• 2.2.4 实验试剂与仪器29
• 2.3 MFC的启动及运行29-31
• 2.3.1 反应器外电路30
• 2.3.2 阳极接种30-31
• 2.3.3 反应器的启动31
• 2.3.4 反应器的运行31
• 2.4 数据采集及分析方法31-34
• 2.4.1 电压数据采集31
• 2.4.2 线性扫描伏安法（LSV）31-32
• 2.4.3 极化曲线32
• 2.4.4 功率密度曲线32-33
• 2.4.5 开路电压33
• 2.4.6 交流阻抗谱法（EIS）33-34
• 2.4.7 MFC性能测试仪器34
• 2.5 本章小结34-36
• 第3章 空气阴极微生物燃料电池运行参数的确定36-44
• 3.1 阳极材料对MFC性能的影响37-40
• 3.1.1 实验设计38
• 3.1.2 运行电压曲线38
• 3.1.3 功率密度曲线38-40
• 3.2 电极间距对MFC性能的影响40-42
• 3.2.1 实验设计40
• 3.2.2 运行电压曲线40
• 3.2.3 功率密度曲线40-42
• 3.3 本章小结42-44
• 第4章 复合催化剂空气阴极微生物燃料电池的性能44-64
• 4.1 复合催化剂的制备及表征44-48
• 4.1.1 复合催化剂的制备方法44-45
• 4.1.2 复合催化剂的XRD分析45-46
• 4.1.3 复合催化剂的SEM分析46-48
• 4.2 复合催化剂微生物燃料电池的性能48-62
• 4.2.1 复合催化剂对阴极性能的影响48-49
• 4.2.2 复合催化剂对MFC产电性能的影响49-53
• 4.2.3 复合催化剂阴极的阻抗谱及内阻分析53-62
• 4.3 本章小结62-64
• 第5章 泡沫镍空气阴极微生物燃料电池的性能64-78
• 5.1 复合催化剂的制备及表征64-69
• 5.1.1 复合催化剂的制备方法64-65
• 5.1.2 复合催化剂的XRD分析65
• 5.1.3 复合催化剂的EDX分析65-66
• 5.1.4 复合催化剂的SEM分析66-68
• 5.1.5 复合催化剂的比表面及孔分布特性分析68-69
• 5.2 泡沫镍空气阴极的制备及性能69-71
• 5.2.1 泡沫镍空气阴极的制备方法69-70
• 5.2.2 复合催化剂对泡沫镍空气阴极性能的影响70-71
• 5.3 泡沫镍空气阴极微生物燃料电池的性能71-75
• 5.3.1 复合催化剂对MFC产电性能的影响72-74
• 5.3.2 阴极表面生物膜生长情况74-75
• 5.4 本章小结75-78
• 结论与展望78-80
• 参考文献80-86
• 攻读硕士学位期间所发表的学术论文86-88
• 致谢88

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