铁酸铋系半导体材料结构及其光催化性能

发布时间：2017-10-14 17:23

  本文关键词：铁酸铋系半导体材料结构及其光催化性能

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【摘要】：随着全球工业技术的迅猛发展,人类在各个学科领域取得辉煌成就的同时所带来的环境污染问题日益严重,甚至开始威胁人类自身健康以及其他生物的生存环境。有机污染物是造成水污染的主要原因,而光催化技术可以利用太阳能有效地降解有机物污染,因此制备具有高量子产率且对可见光有快速响应能力的光催化材料是目前该领域的研究热点。铁酸铋系化合物(Bi Fe O3、Bi2Fe4O9和Bi25Fe O40)作为窄带隙半导体,在可见光波长范围内的光响应特性,预示着其在光催化领域具有潜在应用前景。本文采用第一性原理理论计算与水热合成实验验证相结合的研究方法,系统地研究了铁酸铋系化合物半导体的结构及其光吸收和光催化性能,考察了贵金属Ag对铁酸铋系化合物光催化性能的影响。第一性原理计算结果显示:(1)Bi Fe O3属于直接带隙半导体,带隙为2.013e V;经Ag掺杂之后Bi FeO3转变为间接带隙半导体,其带隙降低为1.301 e V。(2)Bi2Fe4O9为间接带隙半导体,其带隙值为1.922 e V;Bi25Fe O40为直接带隙半导体,其带隙值为1.817 e V。(3)通过分析Bi Fe O3和Bi2Fe4O9的外层电子布局,发现Fe-O为共价键,而Bi-O形成了离子键。(4)光电性质计算结果显示Bi Fe O3、Bi2Fe4O9以及Ag掺杂Bi FeO3在可见光范围内均具有明显的光吸收特性。通过调整水热法工艺参数可以制备纯相Bi FeO3、Bi2Fe4O9和Bi25Fe O40粉体。三种半导体材料的最佳合成工艺参数分别为:对于Bi Fe O3,KOH浓度为8.5M的情况下,200℃反应12h可以得到尺寸为10μm的由细小颗粒集聚而成的团聚体;对于Bi2Fe4O9,KOH浓度为4M的情况下,200℃反应6h可以得到形貌尺寸为几十纳米厚的单分散薄片。对于Bi25Fe O40,KOH浓度为4M的情况下,80℃反应12h便可获得正方形薄片层状叠加而成的纯相Bi25Fe O40粉体。由光吸收性能测试结果得出了Bi Fe O3、Bi2Fe4O9以及Bi25Fe O40的带隙值分别为1.93 e V、1.4 e V或1.7 eV(Bi2Fe4O9为双带隙材料)和1.63 e V,与第一性原理计算结果相符。光催化性能测试结果表明三者均有很强的光催化降解亚甲基蓝溶液的能力。光照射120 min后,亚甲基蓝溶液浓度降解效率依次为Bi2Fe4O9(81.3%)、Bi Fe O3(86.3%)、Ag-Bi FeO3(87.0%)以及Bi25Fe O40(87.2%),说明层状结构Bi25Fe O40粉体光催化效果最好,完全可以替代Bi Fe O3作为性能最佳的光催化材料。
【关键词】：铁酸铋系半导体 第一性原理 水热法 光催化性能 组织结构
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN304
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-30
• 1.1 课题背景11-12
• 1.2 光催化材料分类12-13
• 1.3 光催化技术13-17
• 1.3.1 光催化机理14
• 1.3.2 半导体光催化性质改性14-17
• 1.4 铁酸铋系半导体材料及应用17-25
• 1.4.1 BiFeO_3的结构及其多铁性应用17-18
• 1.4.2 BiFeO_3的光学性质应用18-21
• 1.4.3 Bi_2Fe_4O_9半导体材料及应用21-23
• 1.4.4 Bi_((25))FeO_(40)半导体材料及应用23-25
• 1.5 铁酸铋系半导体粉体材料的合成方法25-28
• 1.5.1 固相法25-26
• 1.5.2 溶胶—凝胶法26-27
• 1.5.3 共沉淀法27
• 1.5.4 水热法27-28
• 1.6 主要研究内容28-30
• 第2章 材料及研究方法30-36
• 2.1 材料体系选择与研究方案流程30-31
• 2.2 铁酸铋系半导体材料结构与性质的第一性原理计算31-32
• 2.3 铁酸铋系半导体材料制备32-34
• 2.3.1 纯相铁酸铋系半导体光催化材料的制备32-33
• 2.3.2 BiFeO_3半导体材料光催化性能改性33-34
• 2.4 组织结构表征34
• 2.4.1 X射线衍射分析34
• 2.4.2 扫描电子显微镜分析34
• 2.5 光学性能测试34-36
• 2.5.1 紫外-可见光漫反射吸收光谱34-35
• 2.5.2 光催化性能测试35-36
• 第3章 铁酸铋系半导体材料的第一性原理计算36-57
• 3.1 引言36-37
• 3.2 第一性原理计算铁酸铋系半导体的结构特征37-46
• 3.2.1 铁酸铋系半导体的晶体结构37-39
• 3.2.2 铁酸铋系半导体的能带结构和电子结构39-46
• 3.3 铁酸铋系半导体的光电性质46-50
• 3.3.1 Bi FeO_3的光电性质47-48
• 3.3.2 Bi_2Fe_4O_9的光电性质48-50
• 3.4 Ag掺杂BiFeO_3的第一性原理计算50-55
• 3.4.1 Ag掺杂BiFe O_3的晶体结构50
• 3.4.2 Ag掺杂BiFe O_3的能带及电子结构50-53
• 3.4.3 Ag掺杂BiFe O_3的光学和电学性质53-55
• 3.5 铁酸铋系半导体的第一性原理计算结果对比55-56
• 3.6 本章小结56-57
• 第4章 铁酸铋系半导体材料制备及组织结构表征57-91
• 4.1 引言57
• 4.2 水热法制备BiFeO_3及其组织结构表征57-75
• 4.2.1 反应时间对BiFeO_3结构及形貌的影响58-60
• 4.2.2 反应温度对BiFeO_3结构及形貌的影响60-65
• 4.2.3 KOH浓度对BiFeO_3结构及形貌的影响65-69
• 4.2.4 表面活性剂对BiFeO_3结构及形貌的影响69-71
• 4.2.5 Bi Fe O_3半导体光催化性能改性71-75
• 4.3 Bi_2Fe_4O_9的制备及其组织结构表征75-85
• 4.3.1 反应温度及时间对Bi_2Fe_4O_9结构及形貌的影响76-83
• 4.3.2 Bi_2Fe_4O_9表面覆积Ag纳米颗粒组织表征83-85
• 4.4 Bi_(25)Fe O_(40)的制备及其组织结构表征85-90
• 4.4.1 反应温度对Bi_(25)FeO_(40)结构及形貌的影响85-87
• 4.4.2 反应时间对Bi_(25)FeO_(40)结构及形貌的影响87-89
• 4.4.3 Bi_(25)Fe O_(40)表面覆积Ag纳米颗粒组织表征89-90
• 4.5 本章小结90-91
• 第5章 铁酸铋系半导体材料的光催化性能91-101
• 5.1 引言91
• 5.2 BiFeO_3的光吸收及光催化性能91-93
• 5.2.1 BiFeO_3的光吸收性质91-92
• 5.2.2 BiFeO_3的光催化性能92-93
• 5.2.3 表面覆积Ag纳米颗粒的BiFeO_3光催化性能93
• 5.3 Bi_2Fe_4O_9的光吸收及光催化性能93-98
• 5.3.1 Bi_2Fe_4O_9纳米材料的光吸收性质93-96
• 5.3.2 Bi_2Fe_4O_9纳米材料的光催化性能96-97
• 5.3.3 表面覆积Ag纳米颗粒的Bi_2Fe_4O_9光催化性能97-98
• 5.4 Bi_(25)Fe O_(40)的光吸收及光催化性能98-100
• 5.4.1 纯相Bi_(25)FeO_(40)的光学性质98-99
• 5.4.2 表面覆积Ag纳米颗粒的Bi_(25)FeO_(40)光催化性能99-100
• 5.5 本章小结100-101
• 结论101-103
• 参考文献103-110
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果110-112
• 致谢112

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