石墨烯场效应器件制备及其电子输运特性研究

发布时间：2018-03-08 12:49

本文选题：石墨烯　切入点：双束系统　出处：《国防科学技术大学》2015年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：石墨烯以其特殊的线性能带结构和优异的力学、热学、电学和光学性能,吸引了全世界众多科学研究人员的注意,新机理和新器件不断涌现,成为当今国防科技的前沿和研究焦点。论文从石墨烯材料的制备开始,研究了双束(聚焦电子束\离子束)系统制备石墨烯场效应器件的方法、实现途径和相应的工艺技术,在此基础上深入研究了石墨烯场效应管的输运特性、电极接触对输运性能的影响、高电场条件下的输运行为,进而提出并探索了一种全碳基石墨烯场效应管,对双层\多层石墨烯的层间耦合效应和非线性效应进行了一定的研究。主要研究内容和结论如下:1.在归纳总结的基础上推导了石墨烯场效应器件的基本理论。从紧束缚模型出发,推导了石墨烯的能带结构和态密度,以及量子电容和载流子浓度,最终得到了石墨烯的场效应特性模型。该模型是论文进行器件研究和效应分析的基础。2.采用化学气相沉积(CVD)方法和机械剥离方法制备出了石墨烯样品,并对其进行了细致的表征与物性研究。采用气体回流新装置利用CVD方法生长出直径在1 mm量级的单晶单层石墨烯,并通过拉曼谱、光学透射谱、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对生长的石墨烯进行了细致全面的表征。同时采用机械剥离的方法制备出了尺寸可达到100μm量级的单层石墨烯。在相同的制备和测试条件下,性能测试结果显示,CVD生长的石墨烯的迁移率最高一般在3000 cm2/v/s左右,而机械剥离石墨烯的迁移率最高可达7000 cm2/v/s以上,表明CVD石墨烯在转移过程中往往会造成明显的污染和一定的破损。3.开发了两种基于双束系统的石墨烯场效应器件的制备方法和配套工艺。一种是利用聚焦离子束刻蚀与聚焦电子束沉积相结合的器件原位制备与测试方法。实验表明,该方法制作的金属电极电阻很大,而且刻蚀和加工制作过程造成的污染非常严重,对基底和石墨烯的损伤明显,经大量实验仍无明显改进。另一种是研究开发了双束系统的电子束曝光功能,结合金属蒸镀和氧等离子体刻蚀的传统半导体器件加工工艺,实现石墨烯场效应器件的制备方法。在研究解决了精细聚焦、束闸响应慢、精确定位等关键问题的基础上,通过优化束流和曝光时间,实现了曝光精度可达~10 nm、套刻(定位)精度可达~50 nm的高水平电子束曝光工艺,为后续石墨烯及其它材料的纳米电子器件制备打下了坚实的基础。4.深入研究了残余电荷、电极接触对石墨烯场效应器件输运性能的影响。实验验证了高温退火和大电流加热时消除残余电荷影响的有效途径,并总结出了一套消除残余电荷影响的程度和工艺。实验同时验证了电极接触势会导致电极下石墨烯的p型或n型掺杂,进而影响石墨烯场效应器件中电子-空穴输运的不对称性。在此基础上,实验发现,当源漏电极与石墨烯之间存在非对称的接触势垒时,会产生所谓的电流掺杂效应,即源漏电流的极性会造成石墨烯不同类型的掺杂,实验验证了这种掺杂是可调、可逆、可重复的。而且随着电极与石墨烯的接触进一步恶化,达到几乎绝缘接触时,器件的电子输运性质完全由接触界面所决定,发现此时的电子输运行为符合空间电荷限制(SCL)传导机制。5.发现石墨烯受自热效应的影响产生了电流自增益效应,即当源漏偏压固定且栅压为零时,源漏电流会被自动放大直到石墨烯被损伤。机理研究表明这归因于石墨烯中空穴和电子具有几乎相同的传导能力,当电子受热激发或者伴随热流进入衬底之后,石墨烯出现严重的P型掺杂,载流子浓度不降反升,从而导致电流自动增强。该效应对石墨烯场效应器件的安全可靠性有重要影响。6.提出并研究了一种以纳米石墨为电极材料的“全碳基”石墨烯场效应晶体管。通过过量的电子束辐照,可以将抗蚀剂PMMA直接碳化,并在高温退火的辅助下进一步石墨化为可导电的材料,实测电导率为~4.8×10-3?cm,介于重掺杂硅与石墨之间。利用拉曼光谱仪、电子散射能谱分析以及透射电镜进行观察,发现该导电材料由纳米石墨构成,而且纳米石墨片垂直于衬底(或电子束入射方向)排列。将其作为电极材料应用于石墨烯器件,得到了从电极到沟道都是碳材料的全碳基石墨烯器件。性能测试结果表明,CVD石墨烯迁移率达3500 cm2/v/s,是论文中各种不同电极CVD石墨烯场效应管中最好的,且没有明显的电子/空穴输运差异。纳米石墨材料作为电极有望很好地解决金属电极与石墨烯的接触问题,并且这种碳质电极是由电子束在抗蚀剂PMMA上直写而成,与传统金属电极制备工艺相比,无需曝光显影和蒸镀过程,工艺更加简单。7.研究了层间耦合对于双层\多层石墨烯物性的影响,重点研究了石墨烯的非线性光学特性。基于第一性原理的理论计算研究了层间距变化对双层石墨烯能带结构以及光学吸收率的影响,计算结果表明随着层间距的压缩,AB型双层石墨烯的光学吸收率在全光谱范围内大幅度的增加。说明层间相互作用对于二维材料有着重要的影响,对多层石墨烯器件特别是二维异质结器件的研究具有重要意义。在此基础上,利用Z扫描技术从实验上研究了石墨烯的三阶非线性光学性质,测量了其非线性折射率系数和饱和吸收系数。并且利用转移叠加的方式制备了无层间耦合的双层\多层石墨烯,通过有\无层间耦合的石墨烯三阶非线性光学性质的比较,发现层间耦合对石墨烯非线性光学特性具有抑制作用。
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【学位授予单位】：国防科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TN386;O613.71

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