醇类溶剂处理空穴传输层对钙钛矿发光二极管性能影响

发布时间：2020-08-01 06:36

【摘要】：发光二极管(Light-Emitting Diode,LED)是一种将电能转换成光能的光电器件,主要应用于新型显示和固态照明领域。近年来,钙钛矿材料由于其优异的光电特性,如量子产率高、色纯度高、禁带宽度易调控以及材料价格便宜且兼容溶液法等,引起人们的注意和广泛研究,有望成为新一代的光电材料。研究发现,实现高性能钙钛矿发光二极管(perovskite LEDs,PeLEDs)的关键是钙钛矿晶体能产生强烈、均匀、稳定地发光。因此,本论文具体研究内容如下:(1)研究了制备工艺对钙钛矿结晶状况的影响。研究了旋涂转速、反溶剂引入时间、退火温度以及退火时间对钙钛矿薄膜结晶状况的影响。结果表明,在旋涂转速为4000 rpm、共计60 s的旋涂过程中第20 s引入氯苯作为反溶剂,同时在80?C进行退火处理30 min,可以制备表面均匀平整、结晶度高的钙钛矿薄膜。研制的PeLEDs的发光亮度为261 cd/m~2,电流效率为0.01 cd/A,与常规PeLEDs的器件性能基本相当。(2)利用醇类溶剂优化空穴传输层,制备了性能提高的PeLEDs。研究了甲醇、乙醇和异丙醇三种高极性溶剂对空穴传输层和钙钛矿发光层的影响。结果表明,醇类溶剂处理能优化界面性质,主要表现为提高器件空穴传输能力和钙钛矿的结晶度,进而增强激子的辐射复合能力。器件最大亮度可达到2075 cd/m~2,相比于对照组提升了一个数量级,最大电流效率提升了近40倍,最大功率效率提升了近10倍,并有效降低了PeLEDs的启亮电压。(3)利用甲醇处理后的空穴传输层,制备了高性能的发光-探测多功能光电器件。采用甲醇溶剂优化后的空穴传输层,制备了活性层分离的多功能光电器件。分离活性层主要是为了充分利用两种活性材料的特性,避免因工作机理的相悖导致发光性能和探测性能相互制约。多功能器件的发光亮度可达到13737 cd/m~2,同时,探测率可达到4.0?10~(12) Jones。综上所述,本论文利用醇类溶剂修饰空穴传输层,制备了高性能的钙钛矿和有机器件,为今后高性能光电子器件的研制打下基础。
【学位授予单位】：电子科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB34;TN312.8
【图文】：

示意图,钙钛矿,立方结构,晶体

电子科技大学硕士学位论文方结构的晶体材料，通用分子式结构为与 X 离子配位形成八面体 MX64-，M 离面体的顶端，八面体通过顶端 X 离子共构。A 离子填充于八个邻接 MX6正八面表明 A 离子或者离子基团的大小受到空常决定晶体结构和维度，且与钙钛矿的为有机-无机杂化物或者无机物，如甲胺离（FA+）或者碱金属铯离子 Cs+。M 为二金属，如 Pb2+、Sn2+或者 Cu2+；X 为一价

钙钛矿,二维,晶体形成,量子阱结构

当 A 位阳离子的半径增大到无法满足形成三维钙钛矿材料需要的容忍因子件时，导致原本上下两层的 MX64-八面体被阳离子隔开而不能再形成共顶点，此时形成的新结构就是二维晶体结构[29-32]，如图 1-2(a)所示。二维材料由X64-八面体无机层的导带位置低于有机阳离子的导带，并且价带高于有机阳离价带，因此二维钙钛矿材料能形成量子阱结构，如图 1-2(b)所示。当载流子注维钙钛矿材料时，产生的激子就会更容易被限制在禁带宽度较小的 MX64-无机。由于量子阱效应的存在，二维钙钛矿材料比三维钙钛矿材料有更大的激子能。通常，以钙钛矿中八面体 MX64-的分层数目（n）进行区分钙钛矿维度，时，是 2 维；n 2，是准 2 维；n 趋于无穷大时，为三维钙钛矿材料[33, 34]。三钛矿薄膜不可避免的缺陷和晶界会降低钙钛矿的光电性能，而二维以及准二钛矿材料能有效避免[19, 35, 36]。二维钙钛矿可以将二维无机固体的优异传输和性质与有机化合物的灵活性和多样性相结合。最近，二维钙钛矿已经用于光件领域，因为它们对薄膜和器件的稳定性具有前所未有的增强作用[37-39]。二钛矿中的较小的介电常数和电子限制效应引入了稳定的激子，这些可以增eLEDs 的光致发光强度并有益于发光器件的应用。

曲线图,禁带宽度,钙钛矿,比例调节

电子科技大学硕士学位论文段有响应[7, 43]。以 CH3NH3PbI3（MAPbI3）为例[44]，在 550 nm.5 10-4cm-1，600 nm 处的吸收系数高达 5.7 10-4cm-1。MAP轨道（highest occupied molecular orbital，HOMO）能级为-5.44子轨道（lowest unoccupied molecular orbital，LUMO）能级为-带隙为 1.51 eV，吸收截止边接近 820 nm[44]。而传统硅基太阳能2 eV[45]，且硅材料为间接带隙的半导体材料，导致硅基太阳能电电池的吸光厚度大得多，往往需要几十微米才能满足条件。）钙钛矿材料光学禁带宽度可以调节，这在发光领域非常受用，常采用的方法是调节钙钛矿材料的 A 位阳离子和 X 位卤素离子PbI3的禁带宽度是 1.51 eV，MAPbBr3的禁带宽度是 2.30 eV，将可得到禁带宽度在 1.51-2.30 eV 范围内连续可调的 MAPb(BrxI(1 MAPbI3中 A 位阳离子 MA+替换成 FA+、Cs+，则可得到 FAPbI3度分别为 1.48 eV 和 1.73 eV。

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